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Nuevos puntos de vista sobre el atoque de sulfatos y cloruros alcalinos al hormign

I). .1. K. VI3RONEJJ "COKCEMAK", Corporacin Cemoiiter Argentina Buenos Aires - AKGENTINA S. CAUJKJA Instituto "Eduardo Torro ja" de la ( onstruccin > del Cemeuto Madrt - I5.SPA3SA

R E S U M E N Los autores recopilan informacin privada, intercambiada entre s tiempo atrs, y aportan nuevos puntos de vista sobre la posibilidad de reacciones rido-lcal:s en hormigones con ridos reactivos, producidas por compuestos alcalinos sulfatos y/o cloruros ajenos al cemento y procedentes del medio externo en que se encuentren los hormigones. Emiten sus hiptesis sobre la base de recientes resultados experimentales de otros autores y sealan, de acuerdo con stos, la necesidad de estudios ms detallados, precisando algunos de los puntos del tema que convendra poner en claro mediante la oportuna experimentacin,

1.

INTRODUCCIN

Cualquier ataque qumico al cemento y al hormign presenta, casi siempre, caractersticas m u y complejas que hacen posible, a veces, interpretaciones y explicaciones varias y distintas. Estas pueden ser mutuamente excluyentes e incluso contradictorias, o, por el contrario, complementarias y/o simultneas. Las acciones agresivas de los sulfatos y de los cloruros sobre el cemento hidratado dependen, entre otras circunstancias, de los cationes constituyentes de dichas sales. Cuando el catin es el calcio, tales acciones parecen ms simples y tienen un carcter ms especfico. Cuando, por el contrario, los cationes son alcalinos, puede surgir una mayor complicacin dado que a la accin de los sulfatos y de los cloruros como tales puede sumarse la de los lcalis custicos que eventualmente puedan formarse en el curso del ataque, como consecuencia de las reacciones que tienen lugar entre los sulfatos y los clorui'os alcalinos y los componentes de la pasta hidratada del cemento. Estos lcalis pueden actuar, no solamente sobre la pasta cementicia, sino tambin sobre determinados ridos susceptibles a ellos. Se estara as en el caso ms complejo de un ataque mixto y simultneo, tanto sobre el cemento (producido principalmente por los aniones) como sobre el rido reactivo (provocado mayormente por la fuerte alcalinidad de las bases formadas por los cationes).
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Estos aspectos han llamado recientemente la atencin, habiendo sido objeto de consideraciones que han dado lugar a interpretaciones, las cuales se prestan a un anlisis e incluso a una ampliacin. Tal es el objeto de este trabajo.

2.

POSIBLES ESQUEMAS INTERPRETATIVOS

P a r a D. J. E. VERONELLI (1) la accin de los sulfatos y de los cloruros alcalinos sobre los productos de hidratacin del cemento portland, y ms concretamente sobre la portlandita y/o los aluminatos, puede dar lugar a la formacin de hidrxidos alcalinos, segn los esquemas: 1) 2) Na^SO^ + Ca(OH)2 + 2H2O ^ C a S 0 4 . 2 H 2 0 + 2 NaOH

2 [3 CaO-Al^Og-e H , 0 ] + 3 Na^SO^ + 25 H^O -> -^ 3 CaO-Al^Og-S CaSO^.Sl H2O + 2A1(0H)3 4- 6 NaOH 2NaCl + Ca(OH)2 + 3 CaO.Al.Og.G H^O + 4H2O -^ -^ 3CaO.Al2O3.CaCl,.10H2O + 2 NaOH

3)

Es de observar que, segn el esquema 2), no interviene la portlandita, y adems de hidrxido sdico se formara almina hidratada (gibbsita). P a r a J. CALLEJA (2) el equilibrio de solubilidad y disociacin del hidrxido calcico: 4) y el del sulfato calcico: 5) se acoplan en uno solo: 6) Ca(OH), + S O / - <-^ CaSO, + 2 ( O H ) CaSO^ <=> Ca^" + SO^'^ Ca(0H)2 = ^ Ca^^ + 2 (OH")

el cual se dara en la fase lquida de la pasta de un cemento exento de lcalis y de sulfatos alcalinos solubles. A este mismo equilibrio, si bien establecido en otras condiciones, se llegara a travs del proceso 1), ya que representado ste en forma inica: 7) 2Na^ + S O / ^ + Ca-" 4- 2 (OH") + aq. -> Ca'^^ .+ S O / " + 2 Na" + 2 (OH") + aq.

mostrara que no podra haber interacciones en disolucin, de no formarse como es el caso compuestos de escasa solubilidad y bajo grado ide disociacin como son la portlandita y el yeso, junto con compuestos muy solubles que son electrolitos fuertes disociados de forma prcticamente total como el sulfato sdico y el hidrxido sdico. En definitiva, a travs d e : 8) N a . S O , + Ca(OH), <> CaSO, + 2 NaOH

se vuelve a parar al equilibrio 6).

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En dicho equilibrio se verifica q u e : 9) (SO,n/(OH-)^ = K

siendo inalterable para cada temperatura y e n unas condiciones dadas, pues una vez establecido, no podra haber interacciones entre el sulfato calcico y el hidrxido calcico, e n una disolucin comn saturada de ambos, y en unas condiciones fijadas para dicho equilibrio. Sin embargo, el equilibrio 6) se puede desplazar en un sentido u otro, segn aumenten o disminuyan en una u otra proporcin, bien sea la concentracin de iones S04^" por la disolucin y la disociacin de los sulfatos alcalinos, fcil y rpidamente solubles y normalmente presentes en el clinker y en el cemento, o bien por la disolucin y disociacin de los xidos alcalinos incluidos en los silicatos y en los aluminatos calcicos del clinker (KC23S12 y NC.A^). El equilibrio 6) tambin se puede desplazar por la introduccin o penetracin de un sulfato alcalino desde el exterior en la fase lquida de los poros de la pasta de cemento. Poi' lo tanto, el desplazamiento del equilibrio e n un sentido u otro depender de las variaciones de concentracin de los aniones S O / ~ y OH" en cada caso, con respecto a las concentraciones de equilibrio en unas condiciones dadas. En cualquier circunstancia, todo aumento de concentracin de aniones sulfato en la fase lquida de la pasta de cemento y este es el caso de medios acuosos con sulfatos alcalinos, tanto si provienen del clinker de cemento como del medio exterior, debe llevar aparejado un aumento proporcional de la concentracin de iones hidroxijo en la misma, por solubilizacin y disociacin de la portlandita y formacin e insolubilizacin de yeso, para mantener el equilibrio 6), segn 9). En definitiva, ello implica un consumo de portlandita como fuente aportadera de iones OH". Asimismo CALLEJA (2) (3) supone que en la reaccin 2) de los aluminatos hidratados con los sulfatos alcalinos, bien en la forma expuesta o bien en la alternativa:

10)*

6NS +

3C,AH,:HI),

+ 32 (14) H -> 2 [C3A(CS),H, J + A H , + 6 NH

con liberacin de almina (gibbsita) como en 2), o en las alternativas:

11)

3 N S + 3 C H + C3AH, + 25H -> C.AiCS),,!!,,^

4- 3 NH

12)

3 N S + 2 C H + C , A H , , + 13 H - ^ C,,A{CS).,U,,, -f 3 NH

con consumicin de cal (portlandita) como en 3), se producen cantidades de ettringita y de "lcali custico" que son mayores en 11) y 12) que en 10), en relacin con la cantidad de aluminato o de almina puestos en juego en cada caso. El consumo de cal portlandita en 12) sustraera a parte de sta del proceso 1), pero dara lugar, proporcionalmente, a una mayor formacin de lcali custico".

E n e s t e y e n los sijJuientes N Ni;,0: C CaO: A

esquemas: A10, ; S . SO ; H . H . O ; 3 NH --.. 6 N a O H ; 6 NH ^. 12 NaOH; AH, .^ 2 Al (OH)-

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VERONELLI (1) ha sugerido y CALLEJA (2) comparte la sugerencia que la alcalinidad custica (fuerte) creada por alguno de los mecanismos sealados puede actuar sobre los ridos silcicos reactivos de los hormigones que los contengan, dando lugar a la reaccin rido-lcali, en su modalidad lcali-silcica. Sobre todo en el caso de que tales hormigones sean permeables en tal medida que permitan el fcil acceso de posibles sulfatos alcalinos existentes en un medio acuoso, como puede ser el marino. Naturalmente que los efectos de esta posible reaccin rido-lcalis se sumaran, tanto a los producidos por una formacin y cristalizacin expansiva de yeso en condiciones propicias segn 1), como a los causados por la formacin de ettringita segn 2), 10, 11) 12). Hace observar VERONELLI (1) que en el caso de ser esto as la reaccin rido-lcali no se produce slo o principalmente por los lcalis del cemento, por lo cual tampoco se puede controlar por el contenido de los mismos ni evitarla limitando drsticamente dicho contenido en el conglomerante. Es decir, que con cementos que idealmente contuvieran O %. de lcalis podra tener lugar el deterioro de u n hormign con ridos reactivos en un medio acuoso salino de sulfatos y/o de cloruros alcalinos ^^por ejemplo, agua de mar, por la reaccin expansiva rido-lcalis, aparte de otros posibles deterioros por otras causas y mecanismos. Esta observacin abona una vez ms las ideas sustentadas por CALLEJA (4), en el sentido de la discutibilidad del valor real y prctico de las limitaciones del contenido mximo admisible de lcalis Na^O equivalente de los cementos en las normas. Otra observacin de VERONELLI (1), consecuencia de la anterior, es que para hormigones que hayan de estar en contacto con medios acuosos que contengan sulfatos y/o cloruros alcalinos, se deben emplear ridos no reactivos (cualquiera que sea el cemento utilizado), y/o usar cementos puzolnicos aptos para inhibir la Teaccin rido-lcalis. A este ltimo respecto seala CALLEJA (2) que el empleo de cementos puzolnicos en tales condiciones sera recomendable por varios motivos. En primer lugar, por la conocida accin de las puzolanas finamente molidas, en cuanto al mecanismo de la reaccin ridolcalis, al sustituir, como consecuencia de su reactividad y gran superficie especfica, unas pocas acciones localizadas, poco extensas pero muy intensas y con grandes efectos destructivos para el hormign, por muchas acciones dispersas, muy extendidas pero poco intensas, inocuas o mucho menos nocivas para aqul. Y, en segundo lugar, por la accin qumica puzolnica, fijadora de la cal ^Ca(OH)^, la cual es, a fin de cuentas y como queda expuesto, la fuente (al menos la fuente ms importante) de la alcalinidad fuerte iones OH", por accin de los sulfatos alcalinos sobre la pasta hidratada del cemento, segn 8) y 9). Tambin recientemente K. PETTIFER y P. J. NIXON (5) han considerado los efectos conjuntos del ataque por sulfatos y de la reaccin rido-lcalis en el hormign con rido reactivo, producidos por sulfatos alcalinos. Los autores describen casos prcticos en los que simultneamente se ha observado por .microscopa ptica, por anlisis trmico diferencial, por difraccin de rayos X y, en algn caso, por anlisis con microsonda electrnica, la presencia de geles silcicos isotrpicos, indicativos de una reaccin rido-lcalis, de cantidades moderadas o m u y grandes de ettringita, ndice de u n fuerte ataque de sulfatos y, a veces, de portlanda secundaria. En alguno de estos casos el hormign estaba hecho con cemento portland de bajo contenido de lcalis. En otros casos, o bien el rido era de origen martimo y sin lavar, o el hormign
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se amas con agua de mar, o estuvo en contacto con materiales aportadores de sulfatos alcalinos y de calcio. En todos estos casos hubo, pues, aportacin externa de compuestos salinos alcalinos (sulfatos y/o cloruros). Los autores citados (5) t r a t a n de explicar sus observaciones a base de la hiptesis de S. DIAMOND (6), de que el ataque rido-lcali se produce por la accin de un hidrxido alcalino, cuya presencia en la fase lquida de la pasta de cemento, como consecuencia de una reaccin de los aluminatos hidratados con los iones SO^-" de los sulfatos solubles del clinker para formar ettringita, produce un aumento de la concentracin de iones OH" en el lquido de los poros de la pasta. El esquema propuesto: 13) 14) Ca(OH), . ^ - ^ Ca^' + 2 (OH") + 13 H^O ->

4 CaO.Al.O^.ig H , 0 + 3 Ca"" + 3 SO/*

-> 3 C a O . A l , 0 3 . 3 C a S O , . 3 1 H , 0 + Ca(OH), es decir: 14-1) C , A H , , + 3 C S + 13H -> C3A(CS)3H3, + CH

supone la formacin de portlandita secundaria (no procedente de la hidrlisis de los silicatos), simultnea con la de ettringita, as como el mantenimiento de una disolucin saturada de hidrxido calcico en equilibrio. Los autores (5) admiten la posibilidad de acciones anlogas por sulfatos alcalinos externos, de acuerdo con los esquemas inmediatamente precedentes 13) y 14) 14-1). Sin embargo, los esquemas de los procesos 4) y 5), reunidos en 6), permiten apreciar mejor, en virtud de 9), el hecho de que el aumento de concentracin del ion sulfato por la disolucin de un sulfato alcalino eleve la concentracin de iones hidroxilo hasta valores correspondientes a los de la presencia de un hidrxido alcalmo en la fase liquida. Esto permite visualizar mediante el esquema 8), la accin ms directa de los sulfatos alcalinos, tanto del clinker como del exterior, as como la formacin, real de un hidrxido alcalino totalmente disociado, es decir, la formacin de una fuerte alcalinidad custica en la disolucin, con alta concentracin de iones O H . En cuanto a la formacin de ettringita por accin hidratados de distinta basicidad, esquemas como cal, mientras que esquemas como el 2) o el 10) 14), en cambio, no slo no la muestra, sino que secundaria. de los sulfatos sobre los aluminatos el 11) y el 12) muestran la necesidad de no muestran tal necesidad. El esquema indica la formacin de una portlandita

PETTIFER y NIXON (5) presentan la imagen por microscopa electrnica y los anlisis cuantitativos de azufre, aluminio y calcio por microsonda electrnica, en tres puntos de un hormign afectado por ataque de sulfatos y por reaccin rido-lcalis. Al comparar los resultados hallados por los citados autores con los valores tericos del contenido de dichos elementos en la composicin de la ettringita (7,7 % para S, 4,3 Y para Al y 19,3 % para Ca), se pueden observar, en el promedio de los tres anlisis, contenidos de Al y por lo tanto de almina, y de Ca ^y por lo tanto de cal, muy superiores a los tericos, as como un contenido de S y por lo tanto de SO.j, algo inferior (si bien en uno de los tres casos el valor hallado es prcticamente igual al terico). Los autores sealan tambin que la morfologa de la ettringita observada es poco usual, es decir, atpica.
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Si se admite que los valores de S (SO3) son aceptablemente prximos al terico correspondiente a la ettringita, y que los de Al (AI2O3) y Ca (CaO) son ms elevados, cabe pensar que junto al aluminio (almina) y al calcio (cal) de la ettringita la microsonda detecta y acusa los de otros compuestos que se forman estrechamente ligados con ella, al mismo tiempo y en el mismo proceso, o en procesos distintos, simultneos o sucesivos. Sobre todo, si el radio de accin de la microsonda es mayor que el espacio ocupado por el compuesto observado en este caso la ettringita, o si dicho compuesto y los adyacentes son lo suficientemente microcristalinos o sub-microcristalinos, o sus agregados lo suficientemente pequeos, y si estn lo bastante imbricados e interpuestos entre s como para que se d una circunstancia anloga, con los mismos resultados. La mayor cantidad de aluminio (almina) detectada se podra explicar as por un proceso del tipo 2) 10), con formacin simultnea de ettringita y gibbsita, mientras que la mayor cantidad de calcio (cal) podra responder a un esquema del tipo 14) 14-1), con formacin simultnea de ettringita y portlandita secundaria.

3.

CONSIDERACIONES ADICIONALES

La formacin de alcalinidad custica fuerte (hidrxido alcalino), responsable de posibles reacciones rido-lcalis por la accin de sulfatos y/o de cloruros alcalinos externos (agua de mar, por ejemplo) sobre la pasta hidratada del cemento portland podra responder, en cuanto a forma, a alguno de los esquemas 1), 2), 3), 10), 11) y 12), o a un conjunto o combinacin de ellos. La formacin de almina (gibbsita) junto con ettringita y geles isotrpicos producidos por una reaccin rido-lcalis entre ridos reactivos e hidrxidos alcalinos originados por sulfatos alcalinos podra responder, en cuanto a forma, a los esquemas 2) o 10). La formacin de cal (portlandita secundaria) junto con la ettringita y los geles isotrpicos mencionados podra responder, en cuanto a forma, al esquema 14-1), atribuible a una accin ms especfica de sulfato calcico (yeso). La formacin compleja, simultnea o sucesiva, de hidrxidos alcalinos, ettringita, portlandita secundaria y gibbsita (y la correlativa de geles isotrpicos) con ridos reactivos en el hormign, podra tener lugar, en cuanto a forma, por una conjuncin de los esquemas 10), 12) y 14-1), cuya "suma" no ponderada podra representarse as:

15)

9 N S + 3 C S + 2 C H -f SC^AHiadU) + 70 (40) H -> -^ 4 [C3A(CS)3H3 J + AH3 + CH + 9 N H

es decir:

15-1)

9 N S + 3 C S + CH + SC^AHiadu, + 70 (40) H -> -> 4 [C3A(CS)3H3 J -f AH3 + 9 N H

En el esquema 12) se consume ms cal (portlandita) de la que se produce por va secundaria en el esquema 14-1), lo cual se refleja tambin en los esquemas 15) y 15-1). Esto quicio MATERIALES DE CONSTRUCCIN N." 180 - 1980

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re decir que para la viabilidad del proceso 12) o para la realizacin simultnea de los procesos 12 y 14-1) y para la formacin de portlandita secundaria segn 14-1), es precisa la participacin de una portlandita que hay que suponer primaria procedente de la hidrlisis de los silicatos calcicos en el proceso 12). De no formarse portlandita secundaria es decir, de no darse el proceso 14-1), los procesos 10) y 12) daran lugar formalmente al 16):

16)

9 N S + 2 C H + 4C4AH,3(a9) + 51 (27) H -> 3 [C3A(CS)H3J + AH3 + 9 N H

el cual requiere tambin la contribucin de portlandita primaria. De no formarse almina es decir, de no darse el proceso 10, los procesos 12) y 14) 14-1) daran 'lugar formalmente a los procesos 17) 17-1), en cada caso: 17) 3 N S + 3 C S + 2 C H + 2C4AHi3(i9) + 38 (26) H -> 2 [C3A(CS)3H3J + CH + 3 N H

17-1) 3 N S -1" 3 C S -f CH + 2C4AHi3(i9) + 38 (26) H -^ 2 [C3A(CS)3H3J + 3 N H Tambin el esquema 17) consume ms cal de la que se produce por va secundaria en el esquema 14), lo que indica que para su viabilidad es precisa la participacin de la portlandita primaria como en el esquema 12). De no darse el proceso 12) que requiere la participacin de portlandita primaria, los procesos 10) y 14) daran lugar formalmente al 18):

18)

6 N S + 3 C S + 4C4AHr3(i9, + 51 (27) H -^ 3 [C3A(CS)3H3J -f AH3 + CH + 6 N H

en el cual como en el 14)' se produce portlandita secundaria, adems de gibbsita como en el 10), sin participacin de portlandita primaria. Este esquema responde, en realidad al propuesto por PETTIFER y NIXON (5). En resumen, el esquema 12) muestra la accin directa de los sulfatos alcalinos externos sobre los aluminatos hidratados, en presencia de cal (portlandita primaria), para dar ettringita e hidrxido alcalino. El esquema 14) o el 14-1) por s solos explicaran la formacin de portlandita secundaria, pero no claramente la de u n hidrxido alcalino y, por lo tanto, tampoco la posibilidad clara de una reaccin rido-lcalis. Representan ms bien de modo exclusivo un ataque por sulfato calcico, con formacin de ettringita y portlandita. Por lo tanto, es preciso admitir que, en caso de tener lugar, habra de ir acompaado de algn otro en el que se vea ms clara la accin de los sulfatos alcalinos y la formacin de hidrxidos alcalinos, como es el caso del esquema 12).

Los esquemas 15) y 15-1) y 18) implican una accin conjunta de sulfato alcalino y sulfato calcico, con intervencin de cal (portlandita primaria) salvo en el 18), y con formacin de hidrxido alcalino. Por otra parte, los esquemas 15) y 15-1), 16) y 18) implican la formacin de gibbsita y de hidrxido alcalino, y de ellos el 16) sin intervencin de sulfato calcico, pero coni intervencin de portlandita primaria.
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Los esquemas 1), 6) y 8) indican el equilibrio entre el sulfato y el hldrxido calcico en disolucin saturada de ambos, regido por 9), por el cual un sulfato alcalino, al actuar sobre la portlandita, puede formar sulfato calcico en la fase lquida de los poros de la pasta de cemento. Estos esquemas pueden explicar y justificar la presencia de sulfato calcico (junto con sulfato alcalino) en los esquemas 14), 15). 15-1), 17), 17-1) y W y, en tal sentido, propiciar dicha presencia e, indirectamente, tales procesos. De cualquier modo se tratara de un problema complejo de solubilidades y concentraciones, en funcin de las condiciones en cada caso. En consecuencia, como ms verosmilmente representativos de los complicados procesos de un ataque al hormign por sulfatos alcalinos, con formacin de ettringita, de hidrxido alcalino, y circunstancialmente de gibbsita y de portlandita secundaria, se retienen los prosos 1), 6), 8), 12), 14) y 16). Por implicar la participacin de sulfato calcico y ser el nico que produce portlandita secundaria, y por no consumir portlandita primaria, el esquema 14) parece condicionado a los esquemas 1), 6), 8), previos o simultneos, desplazados hacia la derecha, es decir, produciendo consumo de portlandita primaria, como ya se mencion antes. En definitiva, parece ser que en todo caso y como seala S. CHATTERJI (7) citado por los autores (5), es indispensable la presencia y participacin de hidrxido calcico portlandita primaria para que en un hormign con ridos reactivos se produzca simultneamente ettringita, hidrxido alcalino generador de la reaccin rido-icalis -y por tanto de los geles isomorfos inherentes a la misma, y (circunstancialmente) portlandita secundaria y gibbsita. En esto radica una de las varias razones ya expuestas para explicar el hecho, reconocido con toda generalidad (1) (2) (5) (7), de que los cementos puzolnicos contribuyen a inhibir la reaccin rido-lcalis, eliminando o reduciendo los efectos perniciosos de la misma. Otra razn aplicable a este caso, en que junto a la reaccin rido-lcalis tiene lugar la formacin de ettringita, es la influencia que las puzolanas de los cementos puzolnicos, y sobre todo las ms ricas en slice activa, precisamente, tienen en la formacin, y ms an en la estabilidad, de dicho compuesto expansivo, en el sentido de que su hidrlisis aumenta al aumentar la relacin puzolana/ettringita, ms en agua destilada que en disolucin saturada de sulfato calcico, y ms en sta que en disolucin saturada de hidrxido calcico, hechos que son conocidos desde antiguo y han sido expuestos y confirmados en repetidas ocasiones. En cualquier caso, y como indican los autores PETTIFER y NIXON (5), sera preciso profundizar en los estudios experimentales para confirmar o rechazar alguno de los esquemas expuestos o establecer otros, y ms concretamente para precisar las condiciones en las que se puede formar portlandita secundaria esquema 14) o anlogos, o gibbsita esquema 16) o anlogos, en cada caso.

R E F E R E N C I A S
(1) (2)
12

VERONELLI, D . J . E . : Comunicaciones privadas a J

CALLEJA (1978 y 1979).

CALLEJA, J . : Comunicaciones privadas a D. J. E. VERONELLI (1978 y Enero 1980).

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(3)

CALLEJA, J . : "La reaccin rido-lcalis. Disquisicin acerca del texto de u n a conferencia dada sobre el tema por el Dr. DANTE J . E . VERONELLI", Cemente-Hormign, 50 (542), 35-52 (Enero 1979). CALLEJA, J . : "Durabilidad". Principal Report, Tem.a 7-II. 7." Congreso Cemento. Pars, Julio 1980. Internacional de Qumica del

(4)

(5)

PETTIFER, K.* y NIXON, P . J . : "Alkali-metal sulphate - A factor common to both aggregate reaction and sulphate attack on concrete". Cement and Concrete Research, 10, 173-181 (1980). DIAMOND, S . : Citado en Refs. 4 y 5. Cement CHATTERji, S.: Citado en Refs. 4 y 5. Cement and Concrete and Concrete Research, Research, 5 (4), 329-346 (1975). 9, 185-188 (1979).

(6) (7)

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