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UNIVERSIT DE NANTES

FACULT DES SCIENCES ET DES TECHNIQUES


_____

INSTITUT UNIVERSITAIRE DE TECHNOLOGIE DE NANTES







Anne 2011











Effet de la pression sur le comportement en mise en uvre
des polymres
___________
















THSE DE DOCTORAT
Discipline : Science pour lIngnieur
Spcialit : Thermique

Prsente
et soutenue publiquement par

Minh Cuong LE
Le 25 octobre 2011, devant le jury ci-dessous


Rapporteurs

Examinateurs



Membre invit

J-Y. CHARMEAU Professeur, INSA de Lyon
G. RIO Professeur, Universit de Bretagne Sud
A. LE BAIL Professeur, ONIRIS
S. BOYER Charg de Recherche, Universit de Poitiers
R. DETERRE Professeur, Universit de Nantes (Directeur de thse)
S. BELHABIB Matre de Confrences, IUT de Nantes (Co-encadrant)
C. NICOLAZO Matre de Confrences, IUT de Nantes (Co-encadrant)


ED : SPIGA.
(Uniquement pour STIM et SPIGA)

N attribu par la bibliothque
ii
Table des matires
1 Etude bibliographique 5
1.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
1.2 Rappels sur les polymres . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
1.2.1 Classement selon les procds de synthse des polymres . . . 6
1.2.2 Classement selon la structure des polymres . . . . . . . . . . 7
1.2.3 Les polymres utiliss dans nos travaux . . . . . . . . . . . . . 8
1.3 Le procd de mise en uvre par injection . . . . . . . . . . . . . . . 9
1.3.1 Les procds de mise en uvre . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
1.3.2 Le procd dinjection . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
1.3.3 Description et modlisation des phnomnes mis en jeu durant
le cycle dinjection . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
1.4 Les proprits de la matire mises en jeu lors de la mise en uvre . . 37
1.4.1 Proprits thermiques des polymres . . . . . . . . . . . . . . 39
1.4.2 Proprits thermodynamiques des polymres . . . . . . . . . . 50
1.5 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58
2 Partie exprimentale 59
2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
2.2 Dispositif exprimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
2.2.1 Presse injecter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
2.2.2 Le moule et les capteurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
2.2.3 Acquisition et traitement des mesures . . . . . . . . . . . . . . 68
2.2.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
2.3 Description et caractrisation des matriaux tudis . . . . . . . . . 71
2.3.1 Matriaux tudis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
2.3.2 La conductivit thermique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
2.3.3 Calorimtre - DSC . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
2.4 Rsultats des mesures lors du cycle dinjection . . . . . . . . . . . . 80
2.4.1 Les paramtres dinjection . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
2.4.2 Rsultats de temprature au sein de la pice . . . . . . . . . . 84
2.4.3 Inuence de la pression et de lensemencement . . . . . . . . 88
2.5 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93
3 Modlisation du cycle dinjection 95
3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95
3.2 Modle de calcul . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96
iii
Table des matires
3.3 Gomtrie et hypothses . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96
3.3.1 Modes de transferts thermiques . . . . . . . . . . . . . . . . . 98
3.4 Rsolution numrique des quations rgissant le refroidissement du
polymre inject . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104
3.4.1 Programme de calcul . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106
3.4.2 Validation des modles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106
3.4.3 Inuence de la rsistance thermique de contact (RTC) . . . . 108
3.5 Dtection des paramtres inuents . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108
3.5.1 Etude de linuence des proprits du matriau sur le refroi-
dissement de la pice injecte . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110
3.6 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116
4 Exploitations des rsultats : Confrontation CalculsMesures 119
4.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119
4.2 Pizo-dpendance de la cintique de cristallisation . . . . . . . . . . . 120
4.2.1 La pizo-dpendance exprimentale du plateau de cristallisation 120
4.2.2 Modlisation de la pizo-dpendance du plateau de cristallisation121
4.2.3 Identication des tempratures de fusion thermodynamique (1
)
)
et de transition vitreuse (1
j
) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 121
4.3 Description de la pizo-dpendance des proprits thermo-physiques . 124
4.3.1 Identication de la thermo-dpendance de la conductivit ther-
mique direntes pressions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 125
4.3.2 Identication de la pizo-dpendance de la conductivit ther-
mique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 127
4.4 Origine de la pizo-dpendance du temps de maintien . . . . . . . . . 128
4.4.1 Pizo-dpendance exprimentale . . . . . . . . . . . . . . . . . 128
4.4.2 Pizo-dpendance simule . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 129
4.5 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 131
5 Conclusion gnrale et Perspectives 133
5.1 Conclusion gnrale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 133
5.2 Perspectives . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135
iv
Table des gures
1.1 Monomre avec deux fonctions chimiques (Acide 6-amino hexanoque) 6
1.2 Monomre difonctionnel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
1.3 Monomre avec double liaison (propylne) et monomre cyclique (oxyde
dthylne) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
1.4 Structure dun polymre amorphe - chane molculaire compacte et
dsordonne (pelote statistique) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
1.5 Evolution du module de Young en fonction de la temprature . . . . 8
1.6 Structure du polymre semi-cristallin. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8
1.7 Schma dune presse injecter. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
1.8 Schma dun cycle dinjection. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
1.9 Phase de plastication . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
1.10 Phase de remplissage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
1.11 Phase de maintien en pression . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
1.12 Phase de refroidissement. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
1.13 Courbe de pression dun cycle dinjection. . . . . . . . . . . . . . . . 16
1.14 Schmatisation dun sphrolite [14] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
1.15 Direntes zones de cristallisation de la pice injecte . . . . . . . . . 18
1.16 Confrontation des tempratures mesures et modlises utilisant le mo-
dle de Nakamura [13]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
1.17 Calcul de linuence de la pression initiale sur lvolution de la temp-
rature cur du polymre [11]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
1.18 Dnition de la rsistance thermique de contact (RTC) [33]. . . . . . 25
1.19 Evolution de la RTC deux cts du moule [33]. . . . . . . . . . . . . 26
1.20 Variation de temprature dans la pice une position donn en fonc-
tion du temps de cycle pour deux valeurs de RTC [43]. . . . . . . . . 27
1.21 Lvolution des courbes lisses de RTC calcule avec 4 conditions de
moulage direntes [44]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
1.22 Evolution de la RTC linterface polymre-moule [46]. . . . . . . . . 29
1.23 Evolution de la conductance thermique en fonction de la rugosit de
la surface du moule [46]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
1.24 Retrait thermique et celui d la pression en fonction du temps selon
la longueur et selon lpaisseur respectivement [52]. . . . . . . . . . . 32
1.25 Retrait en fonction de la distance du seuil dinjection pour dirents
matriaux : (a) PS, PC, PBT et (b) HDPE [51]. . . . . . . . . . . . . 33
1.26 Leet des conditions du moulage sur le retrait pour le polymre amorphe
PS [51]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
v
Table des gures
1.27 Leet des conditions du moulage sur le retrait pour les polymres
semi-cristallins [51]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
1.28 a Inuence de la pression dans le moule sur la dformation de la ca-
vit ; b Inuence de la dformation du moule sur le retrait volumique
de la pice moule (carr retrait simul par Moldow; cercle retrait
mesur par rapport la cavit originelle ; disque plein - retrait mesur
par rapport la cavit dforme) [56]. . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
1.29 Lvolution de la pression dans la cavit mesure par dirents capteurs
de pression et lvolution du retrait mesure par la jauge de contrainte
( P
n
= 40MPa et t
n
= 10s) [53]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
1.30 Lvolution du retrait en fonction du changement du temps de maintien
(a) ( P
n
=40MPa) et de la pression de maintien (b) [53]. . . . . . . . 38
1.31 Lvolution du retrait mesure et calcule le long de la direction de
lcoulement en fonction de la pression de maintien t
n
= 10s [54]. . 38
1.32 Evolution de la temprature au cur du polymre dans trois cas dif-
frents [31]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
1.33 Prol de pressions exprimentales (a) et de pressions numriques si-
mules avec (b) et sans (c) leet de la pression sur la viscosit de PS
[60]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
1.34 Ordres de grandeur de la conductivit thermique de quelques mat-
riaux [3]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
1.35 Evolution de la conductivit thermique du PP en fonction de la tem-
prature mesure par Dos Santos et al. [64]. . . . . . . . . . . . . . . 43
1.36 Conductivit thermique du PP de 23

C 242

C [11]. . . . . . . . . . 43
1.37 Conductivit thermique de LDPE direntes pressions en refroidis-
sement [59]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
1.38 Conductivit thermique du PP de 250

C 50

C 20, 80 et 120 MPa


de pression [66]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
1.39 Schma dune DSC ux de chaleur . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
1.40 Une courbe de DSC mesure sur le polymre semi-cristallin. . . . . . 47
1.41 Modle de variation de C
j
du PP avec la pression [31]. . . . . . . . . 49
1.42 Thermo-dpendance de capacit calorique de PP et leurs composites
pression constante [71]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
1.43 Pizo-dpendance de capacit calorique de PP et leurs composites
temprature constante [71]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
1.44 Courbes pvT lisses partir des donnes exprimentales (symboles)
une vitesse de refroidissement de lordre de 2,4

C/min [76]. . . . . . . 51
1.45 Diagrammes pvT du PP mesure et modlise par la loi de mlange [11]. 53
1.46 Enthalpie libre dun systme diphasique cristal/fondu [78]. . . . . . . 54
1.47 Rsultats exprimentaux pour la temprature de fusion de iPP [28] . 55
1.48 Inuence de la pression sur la temprature de fusion thermodynamique
diPP de dirents modles. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
2.1 Presse injecter utilise . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
2.2 Les moules dOPERP : ancien moule (a) et nouveau moule (b) . . . . 61
2.3 Nouveau moule avec la sonde de temprature . . . . . . . . . . . . . 62
vi
Table des gures
2.4 Signaux de la temprature mesure au cur de la pice inject avant
llargissement du seuil dalimentation . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
2.5 Signaux de la temprature mesure au cur de la pice inject aprs
llargissement du seuil dalimentation . . . . . . . . . . . . . . . . . 64
2.6 Capteur de pression-temprature . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64
2.7 Positions des capteurs sur la partie mobile et la partie xe du moule . 64
2.8 Signaux acquis par les capteurs P-T . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
2.9 Capteur de ux et son conditionneur . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
2.10 Flux de chaleur mesur linterface pice/moule par le capteur de
densit de ux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66
2.11 Schma du thermocouple . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66
2.12 (a) dtail du systme de maintien de la sonde de temprature dans le
moule, (b) sonde de temprature, (c) le point de soudure des ls de
thermocouple . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67
2.13 La pice moule avec sonde de temprature . . . . . . . . . . . . . . . 67
2.14 Sonde de temprature . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
2.15 Tempratures simules avec et sans prsence de la sonde volante au
cur de la pice injecte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
2.16 Enregistreur 16 voies DAS 1000 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
2.17 Chane dacquisition pour les mesures exprimentales . . . . . . . . . 70
2.18 Signaux mesurs lors dun cycle de moulage . . . . . . . . . . . . . . 70
2.19 Le conductivimtre HotDisk (TPS 2500) . . . . . . . . . . . . . . . . 72
2.20 Principe du montage HotDisk . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
2.21 La sonde en Kapton de HotDisk . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
2.22 Schma dun chantillon de PP instrument . . . . . . . . . . . . . . 74
2.23 Evolution de la conductivit thermique du PP ensemenc et non ense-
menc en fonction de la temprature . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
2.24 DSC - Mettler Toledo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
2.25 Programme de temprature . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77
2.26 Courbe DSC mesure avec le PP
c
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77
2.27 Evolution de lenthalpie de fusion du PP
c
en fonction de la pression
hydraulique de consigne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 78
2.28 Protocole exprimental de la mesure de la capacit thermique du PP
c
79
2.29 Evolution de la chaleur spcique en fonction de la temprature . . . 79
2.30 Inuence de la temprature du moule sur la dure dapplication de la
pression de maintien pour le PP
c
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81
2.31 Inuence de la temprature du moule sur la dure dapplication de la
pression de maintien pour le PP
ac
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82
2.32 Inuence de la pression sur le temps de geage du seuil du polymre
PP
c
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83
2.33 Inuence de la pression sur le temps de geage du seuil du polymre
PP
ac
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83
2.34 Inuence de la pression sur le temps de geage du seuil du polymre PS 84
2.35 Dtermination de la position du thermocouple : a) pice dcoupe, b)
reprage de la position par analyse dimages. . . . . . . . . . . . . . . 85
vii
Table des gures
2.36 Position du thermocouple lors des divers moulages raliss direntes
pressions de maintien des pices injectes en PP
cac
. . . . . . . . . . . 86
2.37 Evolution de la temprature prs de la surface de la pice injecte . . 87
2.38 Evolution de la temprature au cur de la pice injecte . . . . . . . 87
2.39 Evolution de la temprature mesure au cur de la pice injecte en
PP
c
direntes pressions de maintien (a) courbes de temprature
obtenues ; (b) zoom sur les plateaux de cristallisation . . . . . . . . . 88
2.40 Drivation de la temprature mesure au cur de la pice injecte . . 89
2.41 Evolution de la temprature mesure au cur de la pice injecte en
PP
ac
direntes pressions de maintien . . . . . . . . . . . . . . . . 89
2.42 Evolution de la temprature mesure au cur de la pice injecte en
PP
cac
direntes pressions de maintien . . . . . . . . . . . . . . . . 90
2.43 Evolution de la temprature du plateau de cristallisation en fonction
de la pression des matriaux : PP
c
, PP
ac
et PP
cac
. . . . . . . . . . . 92
2.44 Positions des thermocouples dans lpaisseur des pices injectes . . . 92
2.45 Prol de temprature du PP
c
et PP
ac
mesure P
n
=5MPa, y=1,83mm 92
2.46 Prol de temprature du PP
c
, PP
ac
et PP
cac
mesure P
n
=25MPa,
y=2,1mm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94
2.47 Prol de temprature du PP
cac
et PP
ac
mesure P
n
=35MPa, y=1,64mm 94
3.1 Gomtrie et dimensions de la pice injecte . . . . . . . . . . . . . . 97
3.2 Modle dcrivant le refroidissement de la pice (dimensions en mm)
(a) avant et (b) aprs jection . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97
3.3 Comparaison des expressions du tableau 3.1 utilises pour dcrire la
thermo-dpendance de la chaleur spcique avec les mesures de DSC. 101
3.4 Thermo-dpendance de la conductivit dun polypropylne isotactique :
comparaison des expressions donnes dans le tableau 3.2 . . . . . . . 102
3.5 Diagramme pvT du polypropylne ensemenc (PP9642) . . . . . . . . 103
3.6 Signaux acquis par les capteurs P-T . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105
3.7 Evolution de la pression de maintien lisse. . . . . . . . . . . . . . . . 105
3.8 Organigramme du programme de simulation dvelopp. . . . . . . . . 106
3.9 Evolution de la temprature mesure et simule au cur de la pice
injecte en PS. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107
3.10 Mise en vidence du plateau de cristallisation laide de loutil de
simulation dvelopp . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109
3.11 Courbes de temprature au cur et prs de la peau de la pice injecte
obtenues pour trois valeurs de RTC (la RTC de rfrence est prise gale
5x10
4
W/(K.m
2
)). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109
3.12 Evolution de la temprature simule au cur de la pice en fonction
de la chaleur spcique (Cp) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110
3.13 Evolution de la temprature simule au cur de la pice en fonction
la chaleur spcique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111
3.14 Evolution de la temprature simule au cur de la pice en variant la
conductivit thermique (`) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112
3.15 Evolution de la temprature simule au cur de la pice en fonction
de la conductivit thermique (`) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112
viii
Table des gures
3.16 Evolution de la temprature et de la vitesse de refroidissement simuls
au cur de la pice pour direntes valeurs denthalpie de cristallisa-
tion (H) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113
3.17 Evolution de la temprature simule au cur de la pice pour di-
rentes valeurs de la temprature de fusion thermodynamique . . . . . 115
3.18 Evolution de la temprature simule au cur de la pice pour di-
rentes valeurs de la temprature de transition vitreuse . . . . . . . . . 115
4.1 Evolution de la temprature du plateau de cristallisation en fonction
de la pression . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120
4.2 Temprature simule au cur de la pice avec direntes expression de
la temprature de fusion thermodynamique (1
)
) [28, 30, 69] mme
pression de maintien (1 = 6 MPa). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 121
4.3 Organigramme de la procdure didentication suivie pour identier la
pizo-dpendance de 1
n
et 1
j
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122
4.4 Evolution de (1
)
1
otn
)
) en fonction de la pression, comparaison des
rsultats didentication avec ceux rapports dans littrature. . . . . 123
4.5 Evolution de (1
j
1
otn
j
) en fonction de la pression, comparaison des
rsultats didentication avec ceux rapports dans littrature. . . . . 124
4.6 Comparaison entre les courbes simules et mesures sous direntes
valeurs de la pression de maintien. Les simulations ont t ralises
avec direntes expressions de conductivit thermique rapportes dans
littrature. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 125
4.7 Comparaison des courbes de temprature simules avec la conductivit
identie et celles mesures sous direntes valeurs de la pression de
maintien. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 126
4.8 Thermo-dpendance de la conductivit thermique du PP
c
identie
sur des courbes de temprature obtenues sous diverses pressions de
maintien (11C = 5 10
4
m
2
K/W). . . . . . . . . . . . . . . . . . . 127
4.9 Thermo-dpendance de la conductivit thermique du PP
c
identie
sur des courbes de temprature obtenues sous diverses pressions de
maintien (11C = 10
3
m
2
K/W). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 128
4.10 Pizo-dpendance des paramtres
A
a
et C
A
sc
identie pour deux va-
leurs direntes de RTC (10
3
et 510
4
m
2
K/W). Les lignes continues
correspondent au lissage des valeurs identies. . . . . . . . . . . . . . 129
4.11 Modle dcrivant le refroidissement du seuil dalimentation (R=1,5mm).
129
4.12 Evolution de la surface ge norme S
a
(1
)ijcojc
= 60

C). . . . . . . 130
4.13 Evolution du temps de geage mesur et simul avec et sans prise en
compte de la pizo-dpendance de la temprature de fusion thermody-
namique et de la conductivit thermique (1
)ijcojc
= 60

C). . . . . . . 130
5.1 Soudeuse par point. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 146
ix
Table des gures
x
Liste des tableaux
1.1 Les phnomnes dominants du procd dinjection. . . . . . . . . . . 15
1.2 Equation de chaleur dans direntes phases dinjection . . . . . . . . 24
1.3 Les dirents modles de la rsistance thermique de contact (RTC). . 31
1.4 Temprature de cristallisation de PP direntes pressions [66]. . . . 44
1.5 Pizo-dpendance de la conductivit thermique du polymre semi-
cristallin. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
1.6 Les dirents modles de temprature de fusion thermodynamique . 56
1.7 Bilan de leet de la pression. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
2.1 Les dirents matriaux tudis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
2.2 Caractristiques de la DSC du laboratoire OPERP . . . . . . . . . . 76
2.3 Echantillon pour les mesures par DSC . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
2.4 Conditions de moulage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
2.5 Pression de maintien mesure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81
2.6 Temprature du plateau de cristallisation (T
c
) des pices injectes en
PP
c
en fonction de la pression de maintien . . . . . . . . . . . . . . . 89
2.7 Temprature du plateau de cristallisation (T
c
) des pices injectes en
PP
ac
en fonction de la pression de maintien . . . . . . . . . . . . . . 90
2.8 Temprature du plateau de cristallisation (T
c
) des pices injectes en
PP
cac
en fonction de la pression de maintien . . . . . . . . . . . . . . 90
2.9 Les positions comparables des trois sries dinjection . . . . . . . . . 91
3.1 Coecients de la chaleur spcique relatifs direntes rfrences pour
du polypropylne isotactique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
3.2 Coecients de la conductivit thermique relatifs direntes rf-
rences pour le polypropylne isotactique . . . . . . . . . . . . . . . . 102
3.3 Coecients de la loi des mlanges dcrivant lvolution du pvT du
polypropylne ensemenc (PP9642) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103
3.4 Exemple de paramtres dinjection ncessaires pour eectuer une si-
mulation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104
3.5 Paramtres utiliss pour ltude de sensibilit . . . . . . . . . . . . . 110
3.6 Sensibilit des proprits de matriau . . . . . . . . . . . . . . . . . 114
3.7 Inuence laugmentation des proprits du matriau sur la courbe de
refroidissement de la pice injecte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116
4.1 Paramtres de la temprature de fusion thermodynamique et de tran-
sition vitreuse identis. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 123
xi
Liste des tableaux
4.2 Valeurs moyennes des paramtres identis. . . . . . . . . . . . . . . 123
4.3 Paramtres identis dcrivant lvolution de la thermo-dpendance de
la conductivit thermique direntes pressions de maintien. . . . . 126
4.4 Temps de geage du seuil dalimentation du PP
c
en fonction de la
pression. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 128
xii
Rsum
Rsum
Le prsent travail sintresse lanalyse de leet de la pression sur les paramtres
de mise en uvre dans le cas dun polymre semi-cristallin (polypropylne isotac-
tique). Un outil de mesure de temprature in situ dvelopp par le laboratoire et
amlior au cours de cette tude permet de faire des mesures sous diverses pres-
sions de maintien (jusqu 60 MPa). Les mesures de temprature eectues au cur
dune pice injecte diverses pressions de maintien ont montr une pizo-dpendance
de la temprature et plus particulirement du plateau de cristallisation. La pizo-
dpendance du plateau de cristallisation est en accord avec ce qui a t dj observ
par dautres auteurs. Les rsultats montrent galement une acclration du refroidis-
sement de la pice moule en fonction de la pression. An de prdire le comportement
en refroidissement de la pice, un outil numrique faisant appel au code Comsol pour
le calcul par lments nis a t dvelopp. Cet outil nous permet de faire des si-
mulations du refroidissement de la pice injecte de la n du remplissage jusquau
refroidissement hors du moule. Il dispose galement doptions permettant de raliser
des identications par recalage par lments nis des proprits du matriau inject.
Il a t ainsi utilis avec succs pour identier la pizo-dpendance des paramtres
T
)
et T
j
. Il a permis galement de mesurer la pizo-dpendance de la conductivit
thermique avec des rsultats en accord avec la littrature. Les rsultats montrent
que la prise en compte de la pizo-dpendance des proprits thermo-physiques et de
cristallisation est indispensable an dobtenir une prdiction able du refroidissement.
Mots-clefs : injection, moulage, cristallisation, transfert thermique, identica-
tion, pression de maintien, polypropylne.
Abstract
This work deals with the inuence of the holding pressure in the case of the in-
jection moulding of a semi-crystalline polymer (isotactic polypropylene). A suitable
embedded thermocouple probe, build in-house, is used to measure the moulded part
temperature under dierent values of the holding pressure (up to 60 MPa). The per-
formed measurements show that the core temperature is piezo-dependent especially
the crystallization plateau area. The crystallization plateau piezo-dependency is in
good agreement with what was already observed by some authors. The results show
that an increase of the holding pressure level leads to a quicker cooling of the moul-
ded part. In order to predict the part cooling, a numerical tool that calls Comsol
Multiphysics for the nite element analysis was developed. This tool permits one to
simulate the part cooling from the end of the cavity lling to the complete freeze
out of the mould. In addition to this, the developed tool can be used to identify the
thermo and piezo-dependence of the injected polymer properties. Thus, the tool is
used successfully to identify the piezo-dependence of the crystallization parameters
T
)
and T
j
as well the thermal conductivity. The obtained results are in good agree-
ment with those reported in literature. This study shows that taking into account
the piezo-dependence of some material properties is necessary in order to achieve
accurate prediction of the moulded part cooling.
xiii
Remerciements
Keywords : injection, moulding, crystallization, heat transfer, parameters iden-
tication, holding pressure, polypropylene.
xiv
Remerciement
Jai men ce travail de thse au laboratoire Outillages et Procds dElaboration
Ractifs des Polymres (OPERP ERT1086) de lUniversit de Nantes. Je tiens en
premier lieu remercier la rgion Pays de la Loire pour avoir nanc cette tude.
Je remercie chaleureusement Monsieur Rmi DETERRE, directeur de thse, Mon-
sieur Soane BELHABIB et Madame Ccile NICOLAZO, co-encadrants de thse, de
mavoir accompagn avec leur soutien prcieux et avec patience pour mener bien
cette thse. Grce eux, jai pu surmonter les dicults de la langue an de russir
la rdaction de la thse. Jai apprci et appris beaucoup de leurs mthodes de travail
qui seront ncessaires aussi dans ma vie professionnelle.
Je tiens remercier sincrement les membres du laboratoire OPERP, Monsieur
Alain SARDA, Monsieur Philippe VACHOT, Monsieur Pierre MOUSSEAU, pour
leurs disponibilits, leurs aides et leurs collaborations prcieuses dans ce travail.
Jadresse un grand merci Monsieur Yannick MADEC, technicien du laboratoire
OPERP, pour ses supports techniques qui ma aid pour la partie exprimentale de
ce travail.
Je remercie Messieurs Zied CHEHEB, Anouar SOUID et Julien LAUNAY, pour
leurs aides et leurs encouragements pendant mes trois ans de thse, grce eux, jai
eu une bonne ambiance de travail.
Jexprime galement mes remerciements aux membres du Jury qui ont accept de
venir dbattre autour de mon sujet.
Merci tous ceux que jai connu et qui mont encourag durant cette priode de
thse.
Je tiens remercier trs sincrement mes parents et mon petit frre, pour leurs
encouragements, mme dans les moments diciles.
xv
Remerciements
xvi
Nomenclature
1
g
: la temprature de transition vitreuse
C
p
: la capacit calorique pression constante
1
c
: la temprature de cristallisation
1
f
: la temprature de fusion thermodynamique
` : la conductivit thermique du polymre
c : la diusivit thermique du polymre
j : la viscosit dynamique
H
f
: lenthalpie de fusion
1(1) : la fonction de la cintique de cristallisation
j : la masse volumique
v : le volume spcique
c : le taux de cristallinit
t
m
: le temps de maintien
t
ref
: le temps de refroidissement
r : la direction de la largeur de la pice moule
: la direction de lpaisseur de la pice moule
. : la direction de lcoulement matire dans lempreinte du moule
\ : le vecteur vitesse
o : le tenseur des contraintes de Cauchy
, : le coecient de dilatation
/ : le coecient dchange thermique
11C : la rsistance thermique de contact
1 : la temprature
1
inj
: la temprature dinjection
1
m
: la temprature du moule
1
m
: la pression de maintien

inj
: la vitesse de la vis dinjection
1
1
= 1
j
30
j : la pression
t : le temps
A
c
: la fraction volumique cristallise
A
1
: la fraction volumique cristallisable
`
0
: le nombre de germes de cristallisation initiaux
G
0
: le coecient pr-exponentiel de la vitesse de germination
l* : lnergie dactivation
1 : la constante universelle de gaz parfait
1
Introduction gnrale
1
g
: le paramtre de nuclation relatif lnergie ncessaire pour la formation
dun germe de taille critique
/
Avrami
: la constante dAvrami
: : lexposant dAvrami
/
Ozawa
: la constante cintique dOzawa
: : la masse
: : le retrait
PP
e
: le polypropylne ensemenc
PP
ne
: le polypropylnen non ensemenc
PP
enc
: le polypropylne nano charges
1
Introduction gnrale
2
Introduction gnrale
Lusage des matriaux polymres, prsents dans quasiment tous les domaines, est
devenu incontournable lhomme depuis le dbut du XXme sicle. Leur synthse et
leur mise en forme reprsentent un enjeu capital. Dans le cadre de ce travail on sint-
resse la mise en uvre par injection. Linjection est le processus de mise en uvre le
plus largement utilis en termes de sites utilisateurs. Ce procd permet des cadences
de fabrication leves et un cot de revient relativement faible. Le recours aux si-
mulations numriques est de grande importance, il permet notamment de prdire les
phnomnes physiques au cours du processus de moulage, ce qui permet donc dopti-
miser le procd dinjection. Les rsultats de la simulation dpendent de la qualit des
lois grant les dirents phnomnes mis en jeu lors des transformations subies par le
matriau utilis. Un premier travail a t ralis au sein du laboratoire sur lanalyse
du comportement thermique et dimensionnel des pices moules par injection [1].
Lors de cette tude, nous avions pu mettre en vidence la prsence dun plateau sur
la courbe de refroidissement mesure au cur dune pice moule en polypropylne.
Ce plateau a t associ la cristallisation du polymre semi-cristallin. La mesure
directe de ce plateau de cristallisation, nous a permis de vrier divers modles de
cintique de cristallisation. Cependant, pour aboutir une bonne concordance entre
lexprience et le calcul, il sest avr ncessaire de modier certains paramtres de
la loi que nous avions retenue (cintique de Homann-Lauritzen). Cette modica-
tion pouvait tre associe une piezo dpendance de certains paramtres. Il reste
maintenant conrmer et vrier lorigine physique de la piezo dpendance de ces
paramtres aux conditions de mise en uvre.
Ainsi, lobjectif x dans cette thse est dtudier linuence de la pression sur
lvolution des proprits thermo-physiques des polymres lors de leur mise en forme
par injection an damliorer la prdiction du refroidissement des pices moules.
Cette tude concerne la simulation de linjection des polymres semi-cristallins,
essentiellement divers types de polypropylnes. Elle comporte deux parties : une par-
tie exprimentale et une partie numrique. La partie exprimentale a pour objectif
de mesurer lvolution des proprits sous diverses pressions lors de linjection. La
pice moule lors de ltude est une plaque rectangulaire injecte dans un moule ins-
trument en pression, temprature et ux thermique. Le moule est galement quip
dune sonde volante dveloppe par au laboratoire OPERP pour la mesure de la tem-
prature dans lpaisseur de la pice tudie [2]. Lobjectif de la partie numrique est
de simuler le comportement de la pice moule durant tout le cycle de linjection
partir du remplissage jusquau refroidissement complet de la pice jecte. Le logiciel
Comsol Multiphysics est utilis pour les calculs lments nis. Les paramtres du
procd dinjection et les proprits du polymre, dcrits en fonction de la tempra-
3
Introduction gnrale
ture et de la pression, sont les donnes ncessaires pour raliser les calculs et sont
introduites grce un programme crit en langage Matlab. Une procdure numrique
didentication base sur la confrontation des rsultats numriques et exprimentaux
permet de mettre en vidence linuence de la pression sur les proprits de mise en
uvre du polymre.
La thse comporte quatre chapitres. Le premier chapitre donne une revue bi-
bliographique sur ltat de lart concernant ltude des matriaux polymres semi-
cristallins. Laccent a t mis sur les travaux concerns par ltude des direntes
transformations subies par le matriau depuis la trmie jusquau refroidissement com-
plet lair libre. On y trouvera galement des rfrences aux travaux ayant trait
linuence de la pression sur les direntes proprits du matriau et aux dirents
stades de la transformation.
Le deuxime chapitre prsente le dispositif exprimental utilis an de mettre en
vidence leet de la pression sur le refroidissement des pices moules par injection.
Les mesures sont ralises sur trois variantes de polypropylnes : le PP ensemenc, le
PP non ensemenc et le PP nano-charges. Les rsultats exprimentaux obtenus sont
galement prsents dans ce chapitre.
Le troisime chapitre, quant lui, prsente le modle utilis pour dcrire le refroi-
dissement de la pice au cours de linjection. La validation du modle permet ensuite
danalyser linuence de certaines proprits du matriau sur le refroidissement de la
pice injecte.
Le dernier chapitre comporte une procdure didentication qui permet de d-
terminer les paramtres dont la piezo dpendance donne un bon accord entre les
rsultats exprimentaux et numriques.
4
Chapitre 1
Etude bibliographique
Sommaire
1.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
1.2 Rappels sur les polymres . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
1.2.1 Classement selon les procds de synthse des polymres . . 6
1.2.2 Classement selon la structure des polymres . . . . . . . . . 7
1.2.3 Les polymres utiliss dans nos travaux . . . . . . . . . . . 8
1.3 Le procd de mise en uvre par injection . . . . . . . . 9
1.3.1 Les procds de mise en uvre . . . . . . . . . . . . . . . . 9
1.3.2 Le procd dinjection . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
1.3.3 Description et modlisation des phnomnes mis en jeu du-
rant le cycle dinjection . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
1.4 Les proprits de la matire mises en jeu lors de la mise
en uvre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
1.4.1 Proprits thermiques des polymres . . . . . . . . . . . . 39
1.4.2 Proprits thermodynamiques des polymres . . . . . . . . 50
1.5 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58
1.1 Introduction
Ce chapitre prsente les polymres thermoplastiques (amorphe et semi-cristallin)
et les procds de mise en forme des polymres, plus particulirement le procd din-
jection. Nous dcrivons les dirents phnomnes mis en jeu lors du cycle dinjection,
tels que les transferts thermiques, le retrait et la cristallisation du polymre, ainsi que
leur modlisation. Ces phnomnes font intervenir des proprits thermo-physiques
du matriau polymre susceptibles de dpendre de la temprature et de la pression.
1.2 Rappels sur les polymres
Aprs un rappel de la dnition et de la classication des polymres, nous pr-
sentons les polymres utiliss lors de nos travaux.
6 Chapitre 1. Etude bibliographique
Les polymres synthtiques sont obtenus par ractions chimiques appeles po-
lymrisations, ces ractions chimiques produisent des macromolcules partir de
nombreuses petites entits rptitives appeles monomres. On parle dhomopoly-
mre lorsque les macromolcules sont constitues dun seul type de monomre et de
copolymre lorsquelles sont constitues de plusieurs types de monomres.
Les matriaux polymres peuvent tre classs en direntes familles partir de
leur structure chimique, de leur mode dlaboration ou de leurs proprits. La limite
entre ces classications est souvent arbitraire. On prsentera dans ce qui suit deux
classications : la premire repose sur les procds de synthse et la deuxime sur la
structure [3].
1.2.1 Classement selon les procds de synthse des poly-
mres
Il existe deux types de polymrisation : la polycondensation (ou polymrisation
pas pas) et la polymrisation en chane.
La polycondensation intervient entre des monomres possdant deux fonctions
chimiques capables de ragir entre elles. Ce mode de synthse ncessite davoir une
molcule qui porte deux fonctions chimiques (cf. gure 1.1) ou alors deux monomres
difonctionnels (cf. gure 1.2).
Fig. 1.1 Monomre avec deux fonctions chimiques (Acide 6-amino hexanoque)
Fig. 1.2 Monomre difonctionnel
La polycondensation produit les macromolcules et souvent un sous produit comme
leau. La polymrisation en chane concerne les monomres possdant une double
liaison entre deux atomes de carbone (par ex : propylne (cf. gure 1.3(a) ), ou des
monomres cycliques, comme loxyde dthylne (cf. gure 1.3(b)).
Fig. 1.3 Monomre avec double liaison (propylne) et monomre cyclique (oxyde
dthylne)
Dans cette raction, les monomres sassocient sans raction dlimination simul-
tane.
1.1.2 Rappels sur les polymres 7
1.2.2 Classement selon la structure des polymres
Les polymres sont souvent classs en deux grandes familles suivant leurs propri-
ts savoir : les thermodurcissables et les thermoplastiques.
Les thermodurcissables sont des polymres qui comportent des liaisons chimiques
covalentes entre les macromolcules. Ils ne peuvent pas tre refondus lors dune l-
vation de la temprature. A titre dexemple, le caoutchouc vulcanis et les rsines
polyimides font partie de la famille des thermodurcissables.
Les thermoplastiques sont constitus de chanes macromolculaires relies entre
elles par des interactions de type Van der Waals (interactions faibles). Les thermo-
plastiques se ramollissent sous leet de la chaleur et reprennent leur rigidit lors du
refroidissement : il sagit dun processus rversible. Selon la morphologie des poly-
mres thermoplastiques, on peut distinguer deux catgories : les polymres amorphes
et les polymres semi-cristallins.
Les polymres amorphes (ex. : polystyrne, polycarbonate,. . .) sont constitus
dun empilement de chanes molculaires compactes et dsordonnes (cf. gure 1.4).
Fig. 1.4 Structure dun polymre amorphe - chane molculaire compacte et dsor-
donne (pelote statistique)
Les polymres amorphes sont caractriss par une temprature de transition vi-
treuse (1
j
). Au dessous de cette temprature, ils prsentent le comportement dun
solide lastique (ltat vitreux). Lagitation molculaire dans un polymre amorphe
nest pas susante pour provoquer une diusion comme dans un liquide, donc, les mo-
lcules vibrent autour de leurs positions initiales mais restent relativement attaches
leurs sites. Quand la temprature passe au dessus de Tg, les polymres amorphes
passent dun tat vitreux rigide un tat caoutchoutique (cf. gure 1.5).
Les polymres amorphes ont un point de transition vitreuse Tg, mais pas de point
de fusion (temprature de fusion, 1
)
).
Dans un polymre semi-cristallin, il existe une phase dans laquelle les molcules
sont empiles de faon parfaitement ordonne dans des lamelles cristallines (cf. -
gure 1.6). Cependant lencombrement molculaire empche souvent la reproduction
parfaite du cristal dans un grand volume. Ainsi, les polymres utiliss dans lindustrie
nont pas un taux de cristallinit de 100 %, ils possdent une fraction non cristal-
lise. Le taux de cristallisation dpend fortement des paramtres de mise en uvre
8 Chapitre 1. Etude bibliographique
Fig. 1.5 Evolution du module de Young en fonction de la temprature
du polymre. Les polymres semi-cristallins couramment utiliss sont le polythylne
(PE), le polyamide (PA), le polypropylne (PP), . . .
Fig. 1.6 Structure du polymre semi-cristallin.
Les polymres semi-cristallins ont une temprature de transition vitreuse (1
j
)
pour la phase amorphe et une temprature de fusion (1
)
) pour la phase cristalline.
Ils sont souvent utiliss une temprature qui se situe entre la 1
j
de leur phase
amorphe et la 1
)
de leur phase cristalline, ce qui permet de proter de la souplesse
de la phase amorphe et de la rigidit de la phase cristalline.
1.2.3 Les polymres utiliss dans nos travaux
Dans ce travail, nous avons choisi dtudier le polystyrne et le polypropylne
respectivement reprsentatifs des polymres amorphes et semi-cristallins. Tous les
deux sont des polymres de grande diusion et largement utiliss en injection. Ils ont
fait lobjet de nombreuses tudes et certaines caractristiques sont connues.
Le polystyrne utilis dans nos travaux est le PS de rfrence Lacqrene 1541 fourni
par la socit Atona dont le comportement thermique en injection a t tudi dans
1.1.3 Le procd de mise en uvre par injection 9
les travaux de thse de Y.Farouq [1].
Nous avons utilis plusieurs types de polypropylnes : le polypropylne PPC9760
[4], le polypropylne PPC9642 [5] de la socit Total Petrochemicals et un PP na-
nocharg fourni par le laboratoire LiMATB [6]. Le PPC9642 est un polypropylne
ensemenc qui contient des micro-charges de talc et le PP nanocharg contient des
charges encore plus petites. Ces charges dans le polymre semi-cristallin sont des sites
favorisant la germination qui vont donc tre initiateurs de la cristallisation.
Dans les parties suivantes, nous allons prsenter les procds de mise en uvre
des polymres et dcrire plus particulirement le procd dinjection.
1.3 Le procd de mise en uvre par injection
Il existe plusieurs procds de mise en uvre des polymres. Cette partie pr-
sente plus particulirement le procd de mise en uvre par injection qui est utilis
largement dans la plasturgie et dans ce travail de thse.
1.3.1 Les procds de mise en uvre
La mise en uvre des polymres consiste mettre en forme la matire issue de la
synthse (sous forme de poudre, granuls ou liquide) pour lui donner la gomtrie de
lobjet ni rpondant aux proprits dusage. Gnralement, les procds de mise en
forme des polymres comportent trois tapes principales [3] :
- La plastication, qui reprsente le passage de la matire de ltat solide ltat
liquide.
- La mise en forme ou le remplissage, qui est souvent un coulement de matire sous
pression.
- Le maintien en forme et le refroidissement pour les thermoplastiques ou le chauage
pour les thermodurcissables.
Plusieurs procds sont utiliss pour la mise en forme des polymres comme lex-
trusion, le calandrage, le thermoformage et linjection.
Lextrusion est une technique de transformation des matires thermoplastiques
qui permet dobtenir des objets nis ou semi-ouvrs [7] Elle est largement utilise
pour la fabrication des composs transforms ensuite par dautres mthodes et des
produits semi-ouvrs tels que : plaques, feuilles, lms, tubes. Le calandrage est une
technique de fabrication de feuilles, de plaques ou des lms par laminage dune matire
thermoplastique entre plusieurs cylindres parallles constituant la machine appele
calandre [7]. La technique de thermoformage utilise des matriaux semi-ouvrs
tels que les plaques ou les feuilles rigides en matire thermoplastique pour les trans-
former en objets tridimensionnels avec une paisseur de paroi proche de lpaisseur
du matriau de dpart [7].
Linjection des polymres permet dobtenir en une seule opration des pices nies,
de formes complexes, dans une gamme de poids de quelques grammes plusieurs
kilogrammes. Le procd dinjection est utilis largement en raison des avantages
suivants : grande cadence, grande rgularit, procd automatique [7].
Dans ce travail, nous utilisons linjection pour mettre en forme le polymre. En
eet, nous voulons tudier linuence de la pression sur les proprits des polymres,
10 Chapitre 1. Etude bibliographique
et linjection est le procd de mise en uvre qui gnre les pressions les plus impor-
tantes.
1.3.2 Le procd dinjection
La premire machine de moulage par injection a t brevete par John Wesley
Hyatt [8] en 1872. Cette machine est relativement simple compare celles utilises
actuellement, mais le principe de base consistant injecter le plastique dans un moule
travers un cylindre chau est le mme. Les modications du processus de moulage
par injection ont t apporte pour le moulage des thermodurcissables pendant les
annes 40. En 1946, James Hendry a commenc commercialiser une machine
injecter vis. Actuellement, ce type de machine constitue 95% environ des machines
dinjection utilises (cf. gure 1.7).
Fig. 1.7 Schma dune presse injecter.
Le principe gnral de linjection est de transformer les matires initialement en
poudre, en granuls en un objet nal qui a la forme et les proprits souhaites
[8]. La forme du produit nal est celle de la cavit du moule utilis. Le procd
commence par une phase de plastication qui permet de porter les granuls de matire
une temprature suprieure la temprature de fusion. Le polymre plasti est
transport lintrieur du moule sous une pression applique durant la phase de
remplissage. La phase de maintien permet au polymre dans le moule de se refroidir
et se solidier avec une pression de maintien contrle. Aprs la phase de maintien, la
pice ge est jecte et nit de se refroidir lair libre. Pendant ce temps, la machine
dose une nouvelle quantit de matire plastie et le cycle dinjection recommence.
La gure 1.8 rappelle les phases principales du procd dinjection.
Lanalyse de chacune de ces phases permet de faire le bilan des divers phnomnes
physiques qui accompagnent les transformations que subit la matire depuis la trmie
jusqu la solidication du produit ni. Ces phnomnes physiques sont dcrits laide
dquations mathmatiques reliant lvolution dans le temps et/ou dans lespace des
proprits thermiques et physico-chimiques du matriau.
Les paragraphes qui suivent sont consacrs la description dtaille des direntes
phases du procd en mettant laccent sur les phnomnes physiques prpondrants
subis par la matire.
Phase de plastication
Le but de la phase de plastication est de transformer le polymre de ltat solide
1.1.3 Le procd de mise en uvre par injection 11
Fig. 1.8 Schma dun cycle dinjection.
ltat fondu (plastication). Cette phase se droule entirement dans le groupe
dinjection de la presse (cf. a) gure 1.9). Le polymre sous forme de granuls mis dans
la trmie, est transport dans le fourreau par la rotation de la vis. Des tempratures
croissantes sont appliques le long du fourreau vers la buse pour que le polymre se
transforme progressivement. Durant cette phase, le polymre subit un chauage de la
temprature ambiante jusqu la temprature dinjection en passant la temprature
de transition vitreuse pour les polymres amorphes ou la temprature de fusion pour
les polymres semi-cristallins.
Fig. 1.9 Phase de plastication
Une quantit de matire fondue, dtermine selon la taille de la pice injecter
(volume de cavit), est transporte et accumule en tte du fourreau lors du recul
gnr par la rotation de la vis : cest la phase de dosage.
La vitesse de recul de la vis est contrle par la valeur de pression appele contre-
pression exerce sur la vis pendant la rotation. La valeur de la contre-pression et la
vitesse de rotation de la vis dterminent lhomognit de la matire dose [1].
12 Chapitre 1. Etude bibliographique
Durant cette phase, le phnomne physique prpondrant est lcoulement du
polymre dans le fourreau, qui passe progressivement de ltat solide ltat liquide.
Le changement de phase est engendr par la dissipation visqueuse et la temprature
du fourreau.
Phase de remplissage
Une fois la matire accumule en tte du fourreau, celle-ci est injecte dans lem-
preinte de loutillage par lavance de la vis. La qualit de lcoulement dans lem-
preinte conditionne laspect et parfois les qualits mcaniques des pices moules.
Un vrin hydraulique pousse la vis, le clapet dtanchit est plaqu sur son sige
et la matire ne peut plus reuer vers larrire de la vis. La matire est convoye
vers le moule par un canal dalimentation qui est reli lempreinte par un seuil
dalimentation (cf. gure 1.10). Le ux de matire est contrl par une augmentation
de la pression hydraulique. La vis continue davancer jusquau remplissage complet
de lempreinte. Avant la n du remplissage, la rgulation du mouvement de la vis,
commute dun contrle de vitesse un contrle en pression (commutation en pression
de maintien).
Fig. 1.10 Phase de remplissage
Le polymre se refroidit et se ge immdiatement au contact du moule. La tem-
prature du moule est rgule laide des canaux de refroidissement connects un
thermorgulateur.
Les phnomnes prpondrants dans cette phase sont :
- Le mouvement du ux de matire
- Le transfert thermique grant le refroidissement de la matire plastique
- La cristallisation de la matire
Phase de maintien en pression
Une fois la commutation en pression enclenche, la pression dans la cavit est r-
gule la valeur de pression de maintien choisie. Cette pression a pour objectif de
maintenir un a-ux de matire dans la cavit an de compenser le phnomne de
retrait volumique de la matire. Le retrait volumique de la matire commence ds
la phase de remplissage et se poursuit jusquau refroidissement complet de la pice
la temprature ambiante. Ce maintien en pression permet au polymre doccuper
1.1.3 Le procd de mise en uvre par injection 13
le volume de la cavit en assurant un bon contact avec les parois du moule (cf. -
gure 1.11).
Fig. 1.11 Phase de maintien en pression
Le geage du seuil dalimentation entrane la n de la phase de maintien, la
pression dans la cavit diminue alors, jusqu atteindre la pression atmosphrique.
Etant donn que le retrait volumique de la pice nest plus compens, on assiste
alors un dcollement entre la pice et les parois du moule. Lapparition dune lame
dair entre la pice et les parois du moule modie le transfert thermique. La mauvaise
conductivit de lair provoque un accroissement de la rsistance thermique de contact
(RTC) entre la pice et le moule, qui se traduit par un rchauement de la peau de
la pice la n du maintien [1].
Les phnomnes physiques apparaissant dans la phase de maintien sont donc :
- Le transfert thermique du polymre/moule et la rsistance thermique de contact
- La cristallisation pour les polymres semi-cristallins
- Le retrait
Ces phnomnes jouent un rle trs important et dterminant quant la forme
nale de la pice moule et ses proprits.
Phase de refroidissement et jection
Aprs la phase de maintien en pression, la pice continue de se refroidir dans le
moule avant dtre expulse de la cavit par le systme djecteurs du moule (cf. -
gure 1.12).
Lors de son jection la pice est en contact avec lair et nit de se refroidir jusqu
la temprature ambiante. Le changement de conditions limites thermiques lors de
louverture du moule peut engendrer un deuxime rchauement en surface de la
pice, visible sur la courbe de la temprature [1] Les phnomnes mis en jeu sont les
mmes que ceux de la phase prcdente.
Les phnomnes physiques intervenant dans la phase de refroidissement sont :
- La cristallisation pour les polymres semi-cristallins
- Le retrait
14 Chapitre 1. Etude bibliographique
Fig. 1.12 Phase de refroidissement.
Synthse et conclusion
Le tableau 1.1 prsente une synthse des phnomnes physiques mis en jeu et
des paramtres matire importants mis en vidence lors des diverses phases du cycle
dinjection.
1.1.3 Le procd de mise en uvre par injection 15
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.
16 Chapitre 1. Etude bibliographique
La succession des diverses phases du procd dinjection peut tre illustre par
la courbe de pression mesure dans lempreinte pendant le cycle dinjection (cf. -
gure 1.13).
Fig. 1.13 Courbe de pression dun cycle dinjection.
La phase de remplissage dure trs peu de temps. Elle se traduit par une monte
et un pic sur la courbe de pression. On observe ensuite la phase de maintien durant
laquelle on impose une pression dans lempreinte pour compenser le retrait du ma-
triau. Lorsque la pression dans lempreinte revient la pression atmosphrique on
entre dans la phase de refroidissement. Durant la phase de maintien, il est possible
de faire varier la dure et la valeur de la pression applique dans lempreinte. An
dtudier leet de la pression sur le comportement de mise en uvre de la pice
injecte, nous nous intresserons plus particulirement la phase de maintien et la
phase de refroidissement.
1.3.3 Description et modlisation des phnomnes mis en jeu
durant le cycle dinjection
La description dtaille des direntes phases constituant un cycle dinjection,
nous a permis de faire le bilan des phnomnes qui contrlent lvolution de ltat de
la matire plastique. An de simuler correctement chacune des phases, il est ncessaire
dcrire des modles permettant de rendre compte de ces phnomnes.
Comme indiqu dans la partie prcdente, un phnomne mis en jeu au cours
de tout le cycle dinjection est le transfert thermique. Les changes thermiques sont
1.1.3 Le procd de mise en uvre par injection 17
modliss par lquation de la chaleur (cf. quation 1.1) [9].
j.C
j
.
J1
Jt
+j.C

.
_

\ .

\
_
1 =

\.(`

\1) +o :

\

\ +
_
Q(H. c. ...) (1.1)
Cette quation fait apparatre des termes de convection, de conduction, de dissipa-
tion de puissance. . . Suivant les conditions aux limites dans chaque phase du procd
dinjection, certains de ces termes peuvent tre ngligs.
Dans ce travail, nous nous intressons aux phases de compactage (maintien) et de
refroidissement en insistant sur linuence de la pression sur les phnomnes mis en
jeu dans chacune de ces phases.
Transferts thermiques lors de la phase de maintien
Durant la phase de maintien, le polymre est maintenu en pression lintrieur du
moule. Ce maintien garantit un bon contact entre le polymre initialement chaud et le
moule rgul basse temprature. La dirence de temprature entre le polymre et
le moule engendre le refroidissement immdiatement du polymre dans le moule. Dans
cette phase, le mode de transfert dominant est de type conductif [10]. En supposant
que le matriau dans le moule est un milieu quasi-immobile (le vecteur de vitesse est
trs petit) [11], le terme convectif jC

\ .

\)1 et le terme de dissipation visqueuse


o :

\

\ dans lquation de la chaleur (cf. quation 1.1 ) sont ngligeables. Lquation


de transfert thermique dans la phase de compactage devient donc :
j.C
j
.
J1
Jt
=

\.(`

\1) +
_
Q(H. c. ...) (1.2)
Le phnomne de cristallisation, sil existe, joue un rle important prendre en
compte dans cette phase de compactage [1113]. La cristallisation intervient dans
lquation de chaleur, au travers du terme
_
Q.Aprs une description du phnomne de
cristallisation dans les polymres semi-cristallins et plus particulirement lors de la
mise en uvre par injection, nous verrons comment la cintique de cristallisation a
t modlise par dirents auteurs.
La cristallisation
La cristallisation, est le passage dun tat dsordonn liquide (compos fondu, dis-
sous dans un solvant), un tat ordonn solide, contrl par des lois cintiques
complexes.
La cristallisation du polymre commence par la formation de lamelles cristallines.
La lamelle cristalline est lentit de base de la cristallisation statique [1]. Les lamelles
sont constitues dalignements de segments de chane macromolculaires. Le sphro-
lite, la plus grosse entit de microstructure lors de la solidication du polymre, est
un agglomrat approximativement sphrique constitu des lamelles monocristallines
radiales, spare par des zones amorphes (cf. gure 1.14) [14].
Selon Chenot et Delamare [15], dans le procd dinjection, on peut dcrire de
faon simplie la cristallisation du polymre en distinguant 3 zones dans lpaisseur
dune pice injecte (cf. gure 1.15) :
- La peau ( proximit de la surface) o la cristallisation est unidirectionnelle et
immdiate, initie par lacier du moule et oriente par la direction du remplissage,
indpendamment de la temprature du moule.
18 Chapitre 1. Etude bibliographique
Fig. 1.14 Schmatisation dun sphrolite [14]
Fig. 1.15 Direntes zones de cristallisation de la pice injecte
- La zone centrale, o la cristallisation dpend uniquement de la nuclation. Cette
zone est isole thermiquement de la paroi du moule et la vitesse de croissance des
lamelles diminue de faon importante (lamelles paisses et stables).
- La zone intermdiaire, inuence par le gradient thermique entre la matire fondue
et le moule, qui cristallise sous forme lamellaire mais sans orientation parce que
la cristallisation de cette zone sopre au dbut de la phase de maintien lorsque
lcoulement de remplissage a cess. Si le gradient thermique est grand (moule froid),
le processus de repliement sera trs rapide mais la longueur de repliement beaucoup
plus faible (6 nm) ; en revanche, si le gradient thermique est faible (moule chaud), le
processus sera plus lent et les longueurs de repliement plus grandes (jusqu 10nm).
Ltude de la cintique de cristallisation est aborde diremment selon lchelle
laquelle le phnomne est observ. A lchelle molculaire, la thorie de la germination
et de la croissance sappuie sur des principes thermodynamiques. Cette thorie dcrit
lvolution de la cristallisation dun polymre depuis lapparition des premiers germes
cristallins dans le fondu (phase de germination) jusqu la croissance des cristaux
pour obtenir une structure cristalline complte [16]. A lchelle macroscopique, la
thorie globale de la cintique de cristallisation sintresse la description de la
transformation progressive de la matire ltat fondu en entits cristallines. Cette
1.1.3 Le procd de mise en uvre par injection 19
thorie peut donner lieu deux types dapproches : lapproche gomtrique, calcul
du volume de sphrolite, et lapproche probabiliste, calcul de la probabilit quun
lment de volume soit transform. La partie qui suit, dcrit lapproche gomtrique
de la cintique de cristallisation.
La cintique de cristallisation est reprsente par lvolution du taux de cristallisa-
tion en fonction du temps c(t). Le taux de cristallisation (o la cristallinit relative)
qui varie entre les valeurs de 0 (ltat fondu) 1 (n de cristallisation) est dni selon
la formule ci-dessous [17] :
c(t) =
A
c
(t)
A
1
=
\
0
\
t
\
0
\
1
(1.3)
Avec :
X
c
(t) : fraction volumique cristallise linstant t.
X
1
: fraction volumique cristallisable.
V
0
: volume spcique initial du matriau.
V
t
: volume spcique linstant t du matriau.
V
1
: volume spcique nal du matriau.
Les hypothses de base pour les thories de cintiques sont identiques pour les deux
types dapproches [13, 18]. Premire hypothse : il existe des germes potentiels rpartis
alatoirement dans le polymre fondu. Le nombre initial de ces germes potentiels
(N
c
) est dni par la temprature et la dure de la fusion avant la cristallisation.
Deuxime hypothse : chaque germe peut tre activ et donner naissance une entit
en croissance. La frquence dactivation (q) est la probabilit par unit de temps
quun germe quelconque soit activ. Troisime hypothse : la croissance des entits
semi-cristallines dmarre immdiatement aprs lactivation des germes sans priode
dincubation (temps dinduction). La vitesse de croissance (G) ne dpend que de la
temprature. Quatrime hypothse : la collision de deux cristaux en croissance bloque
leur volution en leur point de rencontre. Un germe absorb ne peut plus tre activ.
Cinquime hypothse : le volume total de polymre considr est constant durant la
transformation. Sixime hypothse : les thories globales de cintique de cristallisation
ne prennent pas en compte la cristallisation secondaire du fait de lhypothse de non
variation de volume durant la transformation [14].
Une des premires modlisations des cintiques de cristallisation est ltude de
Kolmogorov [19]. Cette approche nglige les interactions entre cristaux en croissance.
Johnson et Mehl [20] ont modi cette approximation pour traiter un cas de germina-
tion sporadique (vitesse de germination constante dans le temps) quAvrami retrouve
comme un cas particulier de sa thorie.
Les cristallisations isothermes
La thorie dAvrami [2123] considre que la cristallisation dbute en des sites
particuliers rpartis uniformment dans un volume suppos constant. Une frquence
dactivation est associe ces germes, correspondant la probabilit que ce germe
puisse crotre. Ces entits ont une forme impose : sphre dans lespace, disque dans
le plans et btonnet dans un espace monodimensionnel. Dans le cas isotherme, le
20 Chapitre 1. Etude bibliographique
taux de cristallisation (c) est calcul par lexpression :
c(t) = 1 exp(/
voni
(1).t
a
) (1.4)
O k
voni
est la constante dAvrami, dpendant de la temprature et du mode
de croissance ; n est lexposant dAvrami dpendant du mode de la germination (h-
trogne ou homogne) et de la croissance (monodimensionnelle, bidimensionnelle ou
tridimensionnelle).
La thorie dAvrami est la plus ecace dans ltude des cintiques de cristallisation
des polymres, dans les formes particulires de germination de type sporadique et
instantane.
Quelques tudes [24] ont modi lexpression dAvrami pour prendre en compte
linduction de la germination ou sparer la nuclation instantane k
i
et la nuclation
de type sporadique k
c
.
Les cristallisations anisothermes
Les cristallisations isothermes sont limites des conditions thermiques simples et
ne peuvent pas prtendre simuler convenablement des variations thermiques plus
complexes. Des modles prenant en compte une histoire thermique complexe ont t
dvelopps lors de plusieurs tudes.
Ozawa [25] propose un modle de la cintique de cristallisation anisotherme, dans
le cas dune vitesse de refroidissement constante :
c(t) = 1 exp
_

/
O:o&o
(1)
[c[
a
_
(1.5)
O est la vitesse de refroidissement constante, n est lexposant dAvrami et
k
O:o&o
est la constante cintique.
Nakamura et al. [26, 27] ont tendu la thorie dAvrami dans le cas o la vitesse de
refroidissement est quelconque. Cette thorie est la gnralisation anisotherme de la
cristallisation dAvrami. Le taux de cristallinit est donn par lexpression suivante :
c(t) = 1 exp
_

__
t
0
1(1)dt
_
a
_
(1.6)
O la constante cintique de la cristallisation K(T) reprsente le comportement
de la cristallisation en fonction de la temprature.
Hieber [28] a compar les trois expressions et trouv une relation entre les cin-
tiques dAvrami (k
voni
), dOzawa (k
O:o&o
) et de Nakamura (K(T)) :
1
a
(1) = /
voni
(1.7)
__
T
i
T
1(1
0
)d1
0
_
a
= /
O:o&o
(1) (1.8)
Hieber a montr que le taux maximum de cristallisation apparat pour les deux
cintiques anisothermes (Ozawa [25] et Nakamura [26]) une temprature moyenne
entre la temprature de transition vitreuse et la temprature de fusion :
T
g
+T
f
2
. En
1.1.3 Le procd de mise en uvre par injection 21
introduisant le temps de demi-transformation t
12
, /
voni
=
ln 2
t
1=2
, on obtient la rela-
tion :
1
a
(1) = ln 2
1
2
_
1
t
12
_
(1.9)
La forme direntielle de lquation de Nakamura a t donne par Patel et al.
[29] en supposant que K ne dpend que de la temprature (cf. quation 1.10).
dc(t)
dt
= :.1(1). [1 c(t)] . [ln (1 c(t))]
n1
n
(1.10)
Direntes formes de constante cintique
La constante cintique (K) permet de dterminer le taux de cristallisation appa-
raissant au cours de la cristallisation. Elle va piloter le comportement dun polymre
donn pour des vitesses de refroidissement. Elle peut tre exprime sous direntes
formes.
La thorie de Homan-Lauritzen [16], qui dcrit le phnomne de nuclation,
permet de trouver une expression thorique de K(T) en fonction de la vitesse de
croissance G(T) :
1(1) =
_
4
3
.:.`
0
_1
3
G(1) (1.11)
O G(1) = G
0
exp
_

1.(TT
1
)
_
exp
_

1
g
T.(T
f
T)
_
Avec :
1
1
= 1
j
30 et 1
j
: temprature de transition vitreuse
1 : constante des gaz parfait
1
)
: temprature de fusion
l

: nergie dactivation
`
0
, G
0
, 1
j
: paramtres qui peuvent tre dtermins en DSC.
Il existe, dans la littrature, des lois empiriques dcrivant la constante cintique
K(T). Fulchiron et al. [30] a propos une loi de type polynomiale du logarithme de
la constante cintique partir de donnes exprimentales :
ln(1(1)) = 1
1
+1
2
.1 +1
3
.1
2
(1.12)
Avec B
1
, B
2
, B
3
les paramtres dtermins partir de rsultats exprimentaux.
Il existe direntes expressions pour dterminer le taux de cristallisation dun
polymre semi-cristallin. Le formalisme gnral sappuie sur lcriture du taux de
cristallisation en fonction de lhistoire thermique et dune constante cintique dpen-
dante du polymre. Cette constante cintique peut tre interprte comme tant la loi
de comportement de la cristallisation. Lquation dpend principalement de la tem-
prature et de la vitesse laquelle la cristallisation va seectuer. Cependant, dautres
paramtres du processus dinjection peuvent modier le processus de cristallisation,
notamment la pression.
22 Chapitre 1. Etude bibliographique
Prise en compte la cintique de cristallisation dans lquation de chaleur
Dans son tude des transferts de chaleur lors de la cristallisation dun polymre
semi-cristallin, Poutot [13] a ajout dans lquation de chaleur un terme qui dni
linuence de la cintique de cristallisation. Elle a utilis les paramtres de matriaux
issus de la thse de Le Bot [31]. Ces paramtres dpendent de la temprature et de
la pression (j(P,T), C
j
(P,T),...).
j(1. c).C
j
(1. c).
J1
Jt
=
J
Jr
_
`(1. c).
J1
Jr
_
+j(1. c).H.
Jc
Jt
(1.13)
Les rsultats numriques de la temprature sont trs proches des valeurs expri-
mentales dans la zone liquide et solide. Le plateau de cristallisation simul est lg-
rement suprieur au plateau exprimental (cf. gure 1.16).
Fig. 1.16 Confrontation des tempratures mesures et modlises utilisant le modle
de Nakamura [13].
Dans la zone du plateau de cristallisation, lcart de temprature entre le modle
numrique et lexprience est de lordre de 6K. Cet cart peut tre d, soit une
mauvaise valuation de la source de chaleur engendre par la cristallisation, qui est
mesure par la DSC, soit au dplacement du thermocouple dans lchantillon. Plus
rcemment, dans ltude de la cristallisation des polymres semi-cristallins sous ci-
saillement, N. Brahmia [11] a utilis lquation de chaleur en intgrant deux termes
supplmentaires : un terme reprsentant le dgagement de chaleur d la cristallisa-
tion et un autre terme, le dgagement de chaleur d la compressibilit du polymre
(cf. quation 1.14).
C
j
(1. c)
i(1. 1. c)
.
J1
Jt
\. (`(1. c).\1) =
H
i(1. 1. c)
.
Jc
Jt
+,.1.
J1
Jt
(1.14)
Brahmia a fait les simulations du refroidissement isochore des pices moules. Le
calcul est eectu partir de la n du remplissage jusquau moment o la pression
1.1.3 Le procd de mise en uvre par injection 23
atteint la pression atmosphrique. En prenant en compte linuence de la cristalli-
sation du polymre et de la pression de maintien dans lquation, elle a obtenu des
plateaux de cristallisation calculs variant en fonction de la pression (cf. gure 1.17).
Fig. 1.17 Calcul de linuence de la pression initiale sur lvolution de la tempra-
ture cur du polymre [11].
Les courbes incompltes indiquent un dcollement avant la n du refroidissement
(lhypothse de comportement isochore nest plus vrie).
Malgr lapplication de la pression pendant la phase compactage, le contact entre
le polymre et le moule nest pas parfait. Il existe des interstices linterface pice/moule
du fait des imperfections de leurs surfaces. Ceux-ci engendrent une mauvaise conduc-
tion thermique entre la pice et le moule et le refroidissement de la pice est ralenti.
Ce phnomne est assimil une rsistance thermique de contact (RTC) pice/moule
qui doit tre prise en compte dans le calcul du transfert thermique pour obtenir une
bonne prdiction du refroidissement de la pice moule.
Transferts thermiques lors de la phase de refroidissement et jection
Cette phase peut tre divise en deux tapes : un refroidissement de la pice dans
le moule la pression atmosphrique et un refroidissement de la pice lair libre
lors de louverture du moule.
Le transfert thermique lors de la premire tape est identique celui prsent
dans la phase de maintien, lquation de chaleur de cette tape est la mme que
celle lquation 1.2. La dirence provient du retrait de la pice lors de son refroi-
dissement. Ce retrait entrane un dcollement de la pice par rapport la surface
du moule qui engendre une forte dgradation du contact pice/moule et donc une
forte augmentation de la RTC. Linuence du retrait dans lquation de la chaleur
24 Chapitre 1. Etude bibliographique
est dcrite par la variation de masse volumique donne par le diagramme pvT du
polymre (cf. chapitre 1.4.1).
Dans la deuxime tape, le moule est ouvert, la pice est en contact avec lair
ambiant. Le mode de transfert thermique de la pice avec son environnement est de
type convectif. La cristallisation est termine et lquation 1.1 devient :
j.C
j
.
J1
Jt
+j.C

.
_

\ .

\
_
1 \(`.\1) = 0 (1.15)
Conclusion sur les quations de transfert thermique
Les tudes antrieures [11, 13, 31] ont montr limportance de la prise en compte de
certains termes dans lquation de transfert thermique (comme la cintique de cris-
tallisation :
1
i(1,T,c)
0c
0t
). Ces termes dcrivent leet de la pression et de la cintique
de cristallisation sur le transfert de chaleur des pices en cours dinjection. Ces der-
niers nous permettent dobtenir les rsultats de simulation plus proches des rsultats
exprimentaux. Le tableau 1.2 rsume les direntes quations de chaleur utilises
dans les tudes antrieures.
Phase Equation de chaleur
Phase de
maintien
j(1. 1).C
j
(1. 1)
0T
0t
c.1.
01
0t
= \. (`.\1) +Q [31]
j(1. c).C
j
(1. c).
0T
0t
=
0
0a
_
`(1. c).
0T
0a
_
+j(1. c).H.
0c
0t
[13]
C
p
(T,c)
i(1,T,c)
.
0T
0t
\. (`(1. c).\1) =
1
i(1,T,c)
.
0c
0t
+,.1.
01
0t
[11]
Phase
de
refroidissement
C
p
(T,c)
i(1,T,c)
.
0T
0t
+j.C

.
_

\ .

\
_
1 \. (`(1. c).\1) =
1
i(1,T,c)
.
0c
0t
Phase
djection
C
p
(T,c)
i(1,T,c)
.
0T
0t
+j.C

.
_

\ .

\
_
1 \. (`(1. c).\1) = 0
Tab. 1.2 Equation de chaleur dans direntes phases dinjection
Nous avons introduit plusieurs reprises la notion de rsistance thermique de
contact, dans le paragraphe suivant, nous allons voir comment elle est dnie. De
nombreuses tudes ont t menes pour modliser la RTC et pour mettre en vidence
son volution avec les paramtres dinjection, notamment la pression de maintien.
Rsistance thermique de contact (RTC)
En gnral, le mode de transfert de chaleur entre deux solides en contact est la
conduction. Cependant, leur contact nest pas toujours parfait. Selon Bardon [32],
la surface relle de contact entre deux pices mtalliques reprsente environ 1% de
la surface apparente. Ce contact seectue seulement en certaines zones de surfaces
trs faibles devant la surface apparente [33]. Les espaces rsiduels sont remplis
par un uide ou un gaz qui est mauvais conducteur de chaleur (cf. gure 1.18). Cette
imperfection de contact de deux milieux conduit le ux de chaleur qui passe par la
zone de contact, en deux chemins. Une partie du ux converge sur les zones de contact
(n
1
), ce transfert de chaleur seectue par conduction thermique. Une autre partie
1.1.3 Le procd de mise en uvre par injection 25
passe au travers des zones interstitielles (n
2
), la mauvaise conduction de ces zones
engendre une rsistance thermique de contact (RTC).
Fig. 1.18 Dnition de la rsistance thermique de contact (RTC) [33].
Les deux voies de passage de ux de chaleur sont couples et dnissent la rsis-
tance thermique de contact en rgime permanent :
11C =
1
0
1
1
0
2
,
(:
2
.1,\) (1.16)
O 1
0
1
et 1
0
2
(K) sont les deux tempratures de contact, obtenues par extrapolation
du champ de temprature non perturb vers linterface gomtrique de contact (plan
P). , (W/m
2
) est le ux de chaleur traversant linterface.
La RTC est calcule en supposant que lpaisseur de linterface est nulle, que le
champ de temprature se prolonge sans tre perturb jusquau plan P et est discontinu
au niveau de ce plan.
La rsistance thermique de contact est donc dnie par la rsistance aux ux de
chaleur passant travers linterface de deux milieux en contact imparfait.
Beaucoup de travaux ont t consacrs la rsistance thermique de contact entre
le polymre et lacier, et linuence de la RTC sur le cycle dinjection dune pice
moule en thermoplastique. En 1990, Yu et al [34] ont mesur la RTC durant un
cycle dinjection de polystyrne. Parihar et al [35] ont mesur la RTC entre un las-
tomre et lacier. Rhee [36] a tudi lvolution de la RTC pendant le moulage par
injection et a constat que la RTC dpend essentiellement de la rugosit de la sur-
face du moule. Cela a t montr aussi dans la thse de Quillet [37], la lame dair
qui freine les transferts thermiques, est une fonction croissante de la rugosit et joue
un rle prpondrant dans le passage de la chaleur. Delaunay et al. [33] ont tudi
linuence de limperfection de contact thermique entre le polypropylne et le moule
dans le moulage par injection. Toutes les tudes cites ci-dessus sont en accord avec
les conclusions suivantes :
26 Chapitre 1. Etude bibliographique
- La RTC entre le polymre et le moule ne peut pas tre nglige si on veut
prdire le champ de temprature dans linjection des polymres.
- La RTC nest pas constante durant le cycle dinjection.
Dans un cycle dinjection, la n du remplissage, le polymre occupe la totalit
de la cavit du moule, son volume est gal au volume de cavit, il est donc en bon
contact avec les parois du moule. La dirence de temprature entre la matire et le
moule engendre le refroidissement du polymre. Le transfert thermique pice-moule
est de type conductif avec une valeur trs faible de la rsistance thermique de contact
(RTC). La compensation du retrait volumique par la pression de maintien assure le
contact entre la pice et les parois du moule. Ds que le seuil dalimentation se ge,
la pression de maintien diminue jusqu la pression atmosphrique ; le retrait non-
compens de la pice diminue la qualit du contact pice-moule et augmente la RTC.
En eet, lapparition de lames dair dans le contact pice-moule cre des transferts
de chaleur la fois par mode conductif et mode convectif. La RTC entre la surface de
la pice et la paroi du moule dpend de la nature du contact entre ces deux surfaces.
Pour mesurer la RTC, plusieurs mthodes existent mais toutes sont dlicates car
la RTC dpend dun grand nombre de paramtres lis au polymre, au moule et aux
conditions de moulage. La mesure par thermocouples localiss au bout de la buse
dune presse injection [3840] perturbe le champ de temprature, Lutilisation dun
capteur infrarouge [41, 42] pour mesurer la temprature de surface du polymre,
prsente des problmes de calibration.
Delaunay et al. [33] ont identi la temprature de polymre linterface polymre-
moule par une mthode inverse. Ils ont mesur cette temprature par des capteurs
de temprature poss la surface du moule et utilis une mthode inverse pour cal-
culer le ux de chaleur, la temprature et la RTC. Les rsultats montrent que la
RTC entre le polymre et le moule pendant le cycle dinjection nest pas ngligeable
et varie en fonction du temps. De plus, lasymtrie des interstitiels dair observs
quand la pression de maintien revient la pression atmosphrique - engendre une
asymtrie du prol de temprature entre les deux surfaces principales de la pice (cf.
gure 1.19).
Fig. 1.19 Evolution de la RTC deux cts du moule [33].
Les auteurs concluent que la rsistance thermique de contact dpend des condi-
1.1.3 Le procd de mise en uvre par injection 27
tions qui rgnent dans le moule et augmente quand la pression diminue. Ils ont re-
marqu que lorsque la pression dans le moule atteint la pression atmosphrique, la
rsistance thermique de contact augmente brusquement. Ceci sexplique par le dcol-
lement de la pice.
Yu et al [34] ont ralis les mesures de RTC dans les conditions dinjection et
utilis les rsultats dans les simulations de la phase de refroidissement pour estimer
les dirences entre les temps de refroidissement avec et sans RTC. Ils ont utilis
une pice de polystyrne de 2mm dpaisseur et ont obtenu une valeur de RTC de
lordre de 510
4
(m
2
.K/W) pendant la phase de maintien et de lordre de 1 2.10
3
(m
2
.K/W), aprs le dcollement de la pice. Les temps de refroidissement calculs
avec et sans RTC sont respectivement de lordre de 22s et 13s.
L. Sridhar et K.A. Narh [43] ont utilis le logiciel C-MOLD pour tudier linuence
de la RTC sur le temps de refroidissement dune pice en polystyrne obtenue par
injection. Deux valeurs de RTC sont utilises. Une valeur de 4 10
5
(m
2
.K/W)
que les auteurs ont dtermin exprimentalement ltat dquilibre. Lautre valeur
de 10
3
(m
2
.K/W) est la valeur obtenue par Yu et al. [34] pour le polystyrne. Les
rsultats de simulation montrent la dirence de temps de refroidissement en une
mme position dans la pice avec ces deux valeurs de RTC (cf. gure 1.20).
Fig. 1.20 Variation de temprature dans la pice une position donn en fonction
du temps de cycle pour deux valeurs de RTC [43].
Pour la RTC de 4 10
5
(m
2
.K/W), la pice refroidit de 220

C 100

C en 19,7s
et pour la RTC de 10
3
(m
2
.K/W), elle refroidit en 22,8s. La dirence du temps est
environ 15%.
Les rsultats de Bendada et al. [44] ont montr la dpendance de la RTC en
fonction des paramtres de mise en uvre : la pression de maintien (1
n
), la temp-
rature dinjection (1
ia)
) et la temprature du moule (1
n
). La gure 1.21 reprsente
lvolution de la RTC dans direntes conditions de moulage.
Les auteurs ont fait varier plusieurs paramtres successivement pour montrer lin-
28 Chapitre 1. Etude bibliographique
Fig. 1.21 Lvolution des courbes lisses de RTC calcule avec 4 conditions de
moulage direntes [44].
uence de chacun deux pendant le cycle dinjection. Dans la gure 1.21, les courbes
(1) et (2) montrent linuence de la pression de maintien sur la RTC. Les essais
ont t eectus une temprature dinjection constante (1
ia)
= 220

C), une tem-


prature de moule constante (1
nc&|c
= 25

C) et une pression de maintien variable


(1
n
= 2. 5MPa pour la courbes (1) et 1
n
= 16MPa pour la courbes (2)). Lcart
entre les deux courbes montre que la RTC diminue quand la pression de maintien
augmente.
Les courbes (1) et (3) de la gure 1.21 montrent linuence de la temprature
dinjection (1
ia)
= 220

C pour la courbes (2) et 1


ia)
= 275

C pour la courbes (3)).


On peut constater que le polymre reste en contact plus longtemps avec le moule
lorsque la temprature dinjection est plus leve. Aprs le dcollement de la pice,
la RTC est plus importante pour une temprature dinjection plus faible.
Les courbes (1) et (4) montrent linuence de la temprature du moule sur la
RTC. Les paramtres de moulage sont 1
n
= 2. 5MPa, 1
ia)
= 220

C et la tempra-
ture du moule 1
n
= 25

C pour la courbes (1) et 1


n
= 50

C pour la courbes (4).


La temprature du moule a un eet similaire celui de la temprature dinjection,
nanmoins lcart entre les deux courbes est plus grand.
Les auteurs ont conclu que les paramtres exprimentaux (1
n
, 1
ia)
, T
n
) ont
des inuences notables sur lvolution de la RTC pendant le processus dinjection.
La temprature du moule est le paramtre qui a la plus grande inuence. Pour une
temprature de moule plus leve, on peut obtenir une faible RTC faible pression
de maintien 1
n
= 2. 5MPa et faible temprature dinjection 1
ia)
= 220

C (courbe
(4) - gure 1.21).
Certains auteurs (Sridhar et Narh [45], Mass et al., 2004 [46] ; Le Go et al. [47]
ont prsent des modles dcrivant lvolution de la RTC en fonction, notamment, de
la pression.
Sridhar et Narh [45] ont tudi la rsistance thermique de contact en fonction des
dirents paramtres comme la temprature, la pression et la rugosit de surface de
1.1.3 Le procd de mise en uvre par injection 29
Fig. 1.22 Evolution de la RTC linterface polymre-moule [46].
contact. Ces derniers ont mesur linterface polystyrne/acier la rsistance ther-
mique de contact, pour des pressions allant de 0,2 0,25 MPa, et des tempratures
moyennes entre 65

C et 95

C, infrieures la temprature de transition vitreuse du


polystyrne (100

C). La variation de la rsistance thermique de contact en fonction
de la temprature, de la pression et des paramtres dinterface, a t dcrite par le
modle empirique de la conductance / =
1
1TC
:
/ =
c
2
.`
1
1 +c
c
1
.(TT
g
)
.
_
1. 25.
:
o
.1
9
oo
_
+
_

1
. +
(TT
g
)
2
. ln(1 +1)
_
.
`
2
t
(1.17)
Avec : A
1
, A
2
, c
1
, c
2
sont les constantes lies au matriau; v est le volume sp-
cique (m
3
/kg) ; P est la pression de contact (MPa) ; P
oo
est la pression de contact
adimensionnelle ; o est la rugosit de surface ; m est la taille de lasprit ; `
1
est la
conductivit thermique du mtal et `
2
est la conductivit thermique du polymre.
En 2004, Mass et al. [46], ont utilis deux capteurs de ux de chaleur, placs
sur les deux faces dun moule dinjection, pour mesurer les tempratures et le ux
de chaleur la surface du moule pendant le cycle dinjection. La RTC est calcule
par mthode inverse (Delaunay et al. [33]). Les rsultats exprimentaux ont montr
une augmentation de la RTC quand la pression de maintien tend vers la pression
atmosphrique (cf. gure 1.22). En eet, cette valeur est multiplie par deux entre la
n du remplissage (t = 0) et le retour la pression atmosphrique.
A cet instant elle est de 5 10
4
m
2
.K/W ce qui est en accord avec la valeur
obtenue par Yu et al. [34] . Aprs le retour la pression atmosphrique dans la
cavit, la croissance de la RTC acclre.
Les auteurs ont tudi paralllement linuence de la rugosit de la surface du
moule sur la conductance thermique polymre/moule. Trois rugosits ont t tudies
(Ra=0,05jm, Ra=1jm, Ra=5jm). Les rsultats ont t prsents dans la gure 1.23.
La conductance thermique diminue lorsque la rugosit augmente.
Les auteurs ont propos une loi empirique vrie dans le cas des polymres
30 Chapitre 1. Etude bibliographique
Fig. 1.23 Evolution de la conductance thermique en fonction de la rugosit de la
surface du moule [46].
amorphes, pour calculer la RTC du contact entre polymre et moule :
11C(t) = 1
0
.c
P(t)
P
0
(1.18)
O 1
0
et 1
0
sont des fonctions de la rugosit et doivent tre dtermines pour
chaque couple polymre/mtal. Le Go et al. [47], ont utilis une mthode inverse
pour calculer la conductivit thermique du polymre partir de la temprature me-
sure lors du moulage par injection. Ils ont utilis un modle de RTC prenant en
compte leet du retrait pendant le refroidissement de la pice moule.
11C(t) = 11C
0
:i \ = 0 (1.19)
11C(t) =
1
c
(t)c
jc|
`
oiv
:i \ # 0 (1.20)
Avec :
`
oiv
= 0. 027 (W/m.K) conductivit thermique moyenne de lair.
11C
0
= 6.10
4
(m
2
.K/W) pour le PP dans la phase fondue [12].
11C
0
= 1. 7.10
3
(m
2
.K/W) pour le PP dans la phase solide [12].
\ = variation de volume due la diminution de la temprature (\ - 0
jusquau geage du seuil dalimentation)
1
c
=
1
V
(t)
1
a
avec F
o
la facteur danisotropie, F
o
varie de 1,61 1,74 (dpend de la
pression de maintien) selon le calcul de Luy [48].
1
\
(t) =
\
\
0
est le retrait anisotrope, 1
\
(t) est calcul chaque pas de temps de
calcul partir du diagramme pvT.
Synthse et conclusion sur la RTC
Le tableau 1.3 prsente une synthse des modles de RTC. On remarquera que ces
1.1.3 Le procd de mise en uvre par injection 31
modles prennent en compte leet de la pression soit directement soit au travers du
retrait.
Rfrence Modle Remarques
Sridhar et
Narh [45]
/ =
c
2
.A
1
1+c
c
1
:(TT
g
)
.
_
1. 25.
n
o
.1
9
oo

+
_

1
.i +
(TT
g
)
2
. ln (1 +1)
_
.
A
2
t
Inuence
directe de
P
Mass
et al.[46]
11C(t) = 1
0
.c
P(t)
P
0
Inuence
directe de
P
Le Go
et al. [47]
11C(t) = 11C
0
:i \ = 0
11C(t) =
1
e
(t)c
pol
A
air
:i \ # 0
Inuence
de P
prise en
compte via le
retrait (pvT)
Tab. 1.3 Les dirents modles de la rsistance thermique de contact (RTC).
La rsistance thermique de contact joue un rle trs important sur le transfert
thermique entre la pice et le moule pendant le processus dinjection, principalement
pendant la phase de maintien et la phase de refroidissement. La RTC est inuence
non seulement par ltat de surface du contact polymre/moule (rugosit) mais aussi
par les paramtres de moulages (temprature dinjection, temprature du moule,
pression de maintien,. . .). Laugmentation de la RTC diminue le transfert thermique
par conduction entre le polymre et le moule. Son accroissement brutal, lapparition
du dcollement de la pice, perturbe et ralentit le refroidissement de la pice dans le
moule. Les mesures ont montr une valeur faible de RTC dans la phase de maintien
en pression (5 10
4
m
2
.K/W) et une augmentation plus rapidement de RTC (10
3
m
2
.K/W) ds que la pression de maintien revient la pression atmosphrique [34].
Dautres auteurs [4446] montrent la dcroissance de la RTC pression de maintien
leve. Plusieurs tudes ont montr limportance de la prise en compte de la RTC dans
les programmes de simulation du cycle dinjection pour obtenir un meilleur accord
entre les rsultats exprimentaux et numriques.
Le retrait
Le retrait, dune pice moule par injection, apparat ds le dbut du refroidisse-
ment de la pice dans le moule jusquau refroidissement complet de la pice [49]. Le
retrait de la pice peut se calculer suivant lexpression [50, 51] :
o(%) =
d d
0
d
0
100 (1.21)
O d est la dimension nale de la pice et d
0
est la dimension de la cavit.
En gnral, on peut dcomposer le retrait lors du moulage par injection en 3 temps
[51] :
- le retrait dans le moule.
- le retrait juste aprs louverture du moule.
- le post-retrait.
32 Chapitre 1. Etude bibliographique
Dans plusieurs travaux antrieurs [49, 5155] linuence des paramtres de mou-
lage sur le retrait de la pice moule a t tudie, comme linuence de la pression
de maintien (1
n
), de la temprature dinjection (1
ia)
), de la temprature du moule
(1
n
), de la vitesse dinjection (
ia)
). . .Dautres tudes montrent linuence de la d-
formation du moule [56] (dformation du moule engendre par la pression de maintien
pendant la phase de maintien) sur le retrait de la pice, ou leet du temps de refroi-
dissement [50] sur le retrait.
Jansen et Titomanlio [52] ont pris en compte leet de la pression dans lanalyse
du moulage par injection. Ils montrent que dans le cas o on compense le retrait
durant la solidication, la distribution des contraintes rsiduelles est dtermine par
le prol de la pression plutt que par le retrait thermique. Les volutions du retrait
thermique et du retrait d la pression selon la dimension de la pice en fonction du
temps djection, sont illustres sur la gure 1.24.
Fig. 1.24 Retrait thermique et celui d la pression en fonction du temps selon la
longueur et selon lpaisseur respectivement [52].
La gure 1.24 montre que le retrait d la temprature est toujours ngatif, par
contre celui qui est d la pression est positif (le refroidissement entrane un retrait
et le maintien en pression est susceptible de compenser ce retrait). A partir de ces
prols, il apparait quaprs la solidication complte, linstant de ljection na pas
dinuence sur le retrait nal.
Jansen et al. [51] ont tudi linuence des paramtres de moulage : pression
de maintien (1
n
), temprature dinjection (1
ia)
), temprature du moule (1
n
), vi-
1.1.3 Le procd de mise en uvre par injection 33
tesse dinjection (
ia)
) sur le post-retrait de la pice moule par injection. Ltude
concerne le retrait de polymres amorphes (PS, PC, ABS, HIPS) et de polymres
semi-cristallins (PBT, PBT-GF30, HDPE). Ils ont eectu les tests dinjection en
faisant varier les paramtres 1
n
(de 0 bar 70 bars), 1
ia)
(de 190

C 320

C), 1
n
(de 35

C 95

C) et
ia)
(de 20mm/s 200mm/s). Les auteurs considrent que du-
rant la solidication, il ny a pas de relaxation ni de uage et que les contraintes
commencent apparatre ds que la temprature passe au-dessous de la temprature
de solidication. Les retraits sont mesurs le long de la direction de lcoulement et
perpendiculairement. Tous les rsultats conrment que la pression de maintien est le
paramtre le plus inuent sur le retrait. Les pressions de maintien les plus leves
permettent de diminuer le retrait de la pice dans toutes les directions. Le second pa-
ramtre important est la temprature dinjection. Des valeurs leves de temprature
dinjection permettent de rduire le retrait. Jansen et Titomanlio [49] ont propos
un modle thermo-lastique simple qui tient compte de leet de la pression sur le
retrait de la pice. Lexpression donnant le retrait dans le plan est similaire au modle
semi-empirique propos par Kumazawa [57] :
: = c.(1
j
1
1
) ,.1
c
(1.22)
O c et , sont respectivement les coecients de dilatation thermique et de com-
pressibilit, 1
j
et 1
1
sont la temprature de transition vitreuse et la temprature
ambiante et P
c
est la pression moyenne lors de la solidication.
Fig. 1.25 Retrait en fonction de la distance du seuil dinjection pour dirents
matriaux : (a) PS, PC, PBT et (b) HDPE [51].
La gure 1.25(a) montre que le retrait pour les matriaux amorphes PC et PS, est
la fois faible et constant le long du trajet de lcoulement de la matire. Cela a t
conrm dans les travaux de Choi et al. [58]. Pour le PBT (polymre semi-cristallin),
le retrait est plus important et varie de 2,5% prs du seuil dinjection jusqu 3% la
n du chemin de lcoulement. Pour le PEHD (cf. gure 1.25(b)), le retrait est variable
le long de la direction de lcoulement. Prs du seuil dinjection, le retrait selon la
longueur de la pice est suprieur de 1% au retrait selon la largeur, mais lextrmit
de la cavit du moule, on observe un cart inverse. Selon les auteurs, cette large
dirence entre les deux retraits est probablement relie leet de cristallisation.
34 Chapitre 1. Etude bibliographique
La gure 1.26 (Jansen et al. [51]) montre leet des conditions de moulage sur le
retrait pour le polymre amorphe PS (Polystyrne).
Fig. 1.26 Leet des conditions du moulage sur le retrait pour le polymre amorphe
PS [51].
Les rsultats montrent une inuence importante de la pression de maintien sur
le retrait du polymre amorphe. Le retrait diminue quand on augmente la pression
de maintien et la temprature dinjection. La vitesse dinjection et la temprature
du moule nont pas un grand eet sur le retrait. La gure 1.27 montre leet des
conditions de moulage sur le retrait pour le polymre semi-cristallin PEHD [51].
Le paramtre qui semble le plus inuent sur le retrait du PEHD (semi-cristallin)
est la pression de compactage. Les autres paramtres ne montrent pas clairement
dinuence.
Delaunay et al. [56] ont tudi linuence de la dformation de la cavit, due la
pression de maintien leve, sur le retrait de la pice de lpaisseur de 1 mm pendant
linjection. Les rsultats montrent une dpendance linaire de la dformation du moule
avec la pression mesure dans le moule gure 1.28(a). gure 1.28(b) prsente leet
de la pression et de la dformation de la cavit du moule sur le retrait volumique
de la pice moule. Le retrait volumique calcul par rapport la cavit dforme est
plus proche du retrait simul par Moldow que celui calcul par rapport la cavit
originelle.
Les auteurs ont conclu que la dformation du moule a trs peu dinuence sur le
retrait dans le plan de la pice par rapport lpaisseur. Cela signie que la masse
de polymre qui compense la dformation du moule entrane principalement une
augmentation de lpaisseur de la pice moule. Plus lpaisseur de la pice est ne,
1.1.3 Le procd de mise en uvre par injection 35
Fig. 1.27 Leet des conditions du moulage sur le retrait pour les polymres semi-
cristallins [51].
plus linuence de la dformation du moule est grande.
Lvolution du retrait de la pice moule en polypropylne (polymre semi-cristallin)
a t mesure et simule dans ltude de De Santis et al. [53]. Les auteurs ont uti-
lis les jauges de contrainte pour mesurer le retrait dune pice moule de dimension
120x30x2 mm
3
. Ils ont tudi linuence de la pression de maintien (1
n
) et du temps
de maintien (t
n
) sur le retrait de la pice. La gure 1.29 montre lvolution du retrait
de la pice mesur par une jauge de contrainte pendant le cycle dinjection.
Le retrait apparat partir de 7s (le moment de geage du seuil dalimentation) et
son augmentation brutale correspond linstant de louverture du moule. Quelques
minutes aprs louverture du moule, la courbe de retrait devient asymptotique. Les
rsultats exprimentaux [53] montrent que le retrait diminue avec laugmentation de
la pression de maintien et du temps de maintien (cf. gure 1.30).
Le changement du temps de maintien de 0 6s rduit fortement le retrait de la
pice. A partir de 6s, le temps de maintien ninuence plus le retrait cause du geage
du seuil dalimentation qui correspond une stabilisation de la masse de pice (cf.
gure 1.30(a)). La gure 1.30 (b) montre que linstant dapparition du retrait dans
le moule est retard par les pressions de maintien leves.
En utilisant un programme dvelopp luniversit de Sarleno, De Santis et al.
[54] ont fait les simulations du retrait de la pice pendant linjection et ont compar
leurs rsultats avec des mesures exprimentales (cf. gure 1.31).
Le retrait simul est en bon accord avec le retrait mesur. Les petites dirences
entre les deux courbes sont expliques par la description imparfaite de la pression de
36 Chapitre 1. Etude bibliographique
Fig. 1.28 a Inuence de la pression dans le moule sur la dformation de la cavit ;
b Inuence de la dformation du moule sur le retrait volumique de la pice moule
(carr retrait simul par Moldow; cercle retrait mesur par rapport la cavit
originelle ; disque plein - retrait mesur par rapport la cavit dforme) [56].
maintien. Le modle de calcul du retrait a t prsent dans une tude plus rcente
des mmes auteurs en 2010 [54]. Le modle thermomcanique sappuie sur les hypo-
thses suivantes : les contraintes dans chaque couche de la pice commencent se
dvelopper ds que la premire couche se solidie ; la relaxation dans le polymre so-
lide est ngligeable en raison de la vitesse de refroidissement leve. Lvolution de la
dformation dans le plan dun polymre semi-cristallin est dcrite par lquation 1.23 :
:
a
(t) =
_
t
t
so
_

_
1(1. 1. ).
_

1
3.j(T,1,)
.
oj(T,1,)
ot
_
1(1. 1. )
+
1 i
1(1. 1. )
.
do
a
(t)
dt
_

_
dt (1.23)
Avec :
i : coecient de Poisson.
t
cc
: temps de solidication de la premire couche.
j : masse volumique du polymre.
1 = 3.
12i
o(T,1,)
: module lastique et
, =
1
j(T,1,)
.
0j(T,1,)
01
: compressibilit volumique.
La barre au dessus du numrateur de lquation 1.23 indique une valeur moyenne
sur la couche solidie. Le premier terme de lquation 1.23 dans lintgrale, dcrit le
retrait isotrope de la pice, le deuxime terme prend en compte leet de la contrainte
o
a
.
Conclusion pour le retrait
Le retrait de la pice moule apparat partir de la solidication de la pice dans
le moule et se poursuit aprs louverture du moule. Il peut apparatre mme avant la
solidication de la pice dans des conditions de moulage dfavorables comme : une
pression de maintien faible, un temps de maintien court. . . Lvolution du retrait dans
le moule engendre lvolution des espaces interstitiels entre le moule et le polymre.
1.1.4 Les proprits de la matire mises en jeu lors de la mise en uvre 37
Fig. 1.29 Lvolution de la pression dans la cavit mesure par dirents capteurs
de pression et lvolution du retrait mesure par la jauge de contrainte ( P
n
=
40MPa et t
n
= 10s) [53].
Cela conduit une augmentation de la RTC qui perturbe le refroidissement de la
pice moule.
Les tudes antrieures ont montr que le retrait de la pice moule est anisotrope.
Il est inuenc par plusieurs paramtres comme les conditions de moulage, la dfor-
mation du moule. . . Les paramtres les plus inuents sur le retrait sont la pression de
maintien et le temps de maintien. Le retrait diminue quand la pression de maintien
ou le temps de maintien augmente. A faible pression de maintien, le retrait apparait
avant la solidication du seuil dalimentation.
Leet de la pression sur les proprits de matriau doit tre pris en compte dans
les modles de prdiction du retrait des polymres semi-cristallins pour obtenir des
rsultats satisfaisants [53, 54].
Linuence de la pression intervient directement dans les termes de lquation
de chaleur (cf. quation 1.14) par lintermdiaire du terme
01
0t
et indirectement par
lintermdiaire de la pizo-dpendance des paramtres matires : j(P), c(P), `(P),
C
j
(1).
1.4 Les proprits de la matire mises en jeu lors
de la mise en uvre
Lors de la mise en uvre par injection, le matriau est soumis des variations de
tempratures et de pressions importantes. Dans la partie prcdente, nous avons vu
que la modlisation des phnomnes mis en jeu au cours de linjection fait intervenir
un certain nombre de proprits du matriau. La modlisation du procd dinjection
et la prdiction du comportement nal de la pice ncessitent dtudier la pizo-
dpendance et la thermo-dpendance de ces proprits.
En 1978, dans ltude du refroidissement de polythylne dans le processus de
38 Chapitre 1. Etude bibliographique
Fig. 1.30 Lvolution du retrait en fonction du changement du temps de maintien
(a) ( P
n
=40MPa) et de la pression de maintien (b) [53].
Fig. 1.31 Lvolution du retrait mesure et calcule le long de la direction de
lcoulement en fonction de la pression de maintien t
n
= 10s [54].
1.1.4 Les proprits de la matire mises en jeu lors de la mise en uvre 39
mise en uvre par injection, W. Dietz [59] a montr leet de dirents termes de
lquation de transfert thermique mono-dimensionnel sur les rsultats de simulation
du refroidissement des pices injectes. Il a obtenu un bon accord entre les courbes
exprimentales et les courbes calcules en prenant en compte leet de la pression sur
lenthalpie et la variation de la conductivit thermique avec la temprature.
Le Bot [31] a montr limportance de la prise en compte de la pression dans le
terme source de lquation de transfert thermique ainsi que dans les volutions des
proprits du polymre. Le Bot a calcul lvolution de la temprature au cur de
la pice lors du cycle dinjection dans trois cas : le premier tient compte du cycle
de pression de maintien mais ne prend pas en compte le terme de compression de
lquation de chaleur ; le deuxime est eectu pour une pression constante (terme de
compression gal zro), dans ce cas les proprits de matriau ne dpendent que de
la temprature ; le troisime calcul tient compte du terme de compression ainsi que de
la pizo-dpendance des proprits du polymre. La gure 1.32 montre les rsultats
de calculs dans les trois cas.
La gure 1.32(a) montre que le terme de compression agit seulement sur les pre-
miers instants des courbes de la temprature simules (pendant 3s). La gure 1.32(b)
montre que si on nglige les variations de pression (les proprits sont uniquement
thermo-dpendantes et le terme de compression est nul) les volutions temporelles de
temprature au cur du polymre dpendent de la prise en compte de la pression.
Pantani et Titomanlio [60] ont tudi limportance de la pression sur la viscosit
de polymre. Ils ont utilis le modle de Cross qui dcrit lvolution de la viscosit
en fonction de la temprature. Ce modle a t introduit dans la simulation du prol
de pressions de maintien pendant le processus dinjection. Les rsultats montrent une
dirence entre deux prols de pressions simuls (cf. gure 1.33).
On remarque quil existe un cart signicatif entre le prol de pressions simul
sans leet de la pression sur la viscosit et le prol de pression mesur. Cette erreur,
selon les auteurs, va inuencer les rsultats de simulation comme : le remplissage
incomplet de la cavit, la prolongation du temps du processus,. . .
Dans ce travail, nous nous intressons principalement au comportement de la pice
moule aprs la phase de remplissage. Les proprits que nous allons tudier sont les
proprits thermiques (la conductivit thermique `, la capacit calorique C
j
) et ther-
modynamiques (la masse volumique j, la temprature de fusion thermodynamique
1
)
). Dans les parties suivantes, ces proprits ainsi que leurs pizo-dpendance et
thermo-dpendance seront prsentes.
1.4.1 Proprits thermiques des polymres
Nous allons dcrire dans ce paragraphe, les proprits thermiques telles que la
conductivit thermique ` et la capacit calorique C
j
.
La conductivit thermique ()
La conductivit thermique est une grandeur physique caractrisant le comporte-
ment des matriaux lors du transfert thermique par conduction. Elle est dnie par
la quantit de chaleur transfre par unit de surface et par unit de temps (` en
40 Chapitre 1. Etude bibliographique
Fig. 1.32 Evolution de la temprature au cur du polymre dans trois cas dirents
[31].
1.1.4 Les proprits de la matire mises en jeu lors de la mise en uvre 41
W/m.K) en prsence dun gradient de temprature.

, = `.

q:cd 1 = `.
J1
Jr
(1.24)
Il y a plusieurs mthodes de mesure de la conductivit thermique du matriau. Les
mthodes peuvent tre classes en deux types principaux : mthode en rgime ther-
mique permanent et mthode en rgime thermique transitoire [61, 62]. La mthode
en rgime thermique permanent (mthode de plaque chaude garde, uxmtre. . .)
est largement utilise mais dont le temps de mesure est trs long du fait de la faible
conductivit thermique des polymres [62]. Cest pour cette raison que les mthodes
en rgime thermique transitoire ont t dveloppes. Parmi les mthodes transitoires
on peut citer : la mthode ash, la mthode de sonde choc, les mthodes lms
chauds (HotDisk). . .Ces mthodes permettent de mesurer la conductivit thermique
de divers matriaux de petite gomtrie et pendant un temps plus court. La gure 1.34
prsente la conductivit thermique de dirents matriaux [3].
Les polymres sont considrs comme des isolants car leur conductivit thermique
est nettement infrieure celle des autres catgories des matriaux (mtal et cra-
mique). La conductivit thermique des polymres varie de 0,1 0,5 (W/m.K).
La mesure de la conductivit thermique est inuence par plusieurs paramtres
comme : la masse volumique, la structure molculaire, le degr de cristallinit, lhis-
toire thermique du polymre . . . [63].
-Evolution de la conductivit thermique en fonction de la temprature et
de la pression
Les mesures de la thermo-dpendance de la conductivit thermique des polymres
semi-cristallins sont nombreuses. Les rsultats obtenus montrent une diminution glo-
bale de la conductivit thermique en fonction de la temprature (cf. gure 1.35)
[64, 65].
Les mesures de N.Brahmia [11] reprsentent la variation de la conductivit ther-
mique du PP lors dun refroidissement de 242

C 23

C (cf. gure 1.36) [11, 31, 66].


La conductivit thermique du PP varie dans un intervalle de 0,184 et 0,22 (W/m.K).
Sa valeur maximale (0,22 W/m.K) correspond la temprature de cristallisation du
polymre 1
c
= 152

C. Aprs le changement de phase, elle chute brusquement jusqu


0,162 (W/m.K), ce qui correspond la disparition des cristallites. Quand le poly-
mre est totalement fondu, la conductivit thermique augmente lgrement avec la
temprature.
En ce qui concerne la pizo-dpendance de la conductivit thermique, les tudes
montrent une augmentation de la conductivit thermique du polymre semi-cristallin
en fonction de la pression [59, 6668].
En 1978, Dietz [59] a mesur les proprits dun polymre semi-cristallin (le
LDPE) en fonction de la pression. Lauteur a mesur la conductivit thermique et la
diusivit thermique du polythylne au cours du refroidissement direntes pres-
sions. La gure 1.37 montre lvolution de la conductivit thermique du LDPE 4
pressions direntes : 0,1Mpa ; 50MPa ; 100MPa ; 150MPa.
La conductivit thermique augmente quand la pression augmente, ce qui est en
accord avec les travaux de A.Dawson et al. [66]. A la temprature de 250

C, la
42 Chapitre 1. Etude bibliographique
Fig. 1.33 Prol de pressions exprimentales (a) et de pressions numriques simules
avec (b) et sans (c) leet de la pression sur la viscosit de PS [60].
Fig. 1.34 Ordres de grandeur de la conductivit thermique de quelques matriaux
[3].
1.1.4 Les proprits de la matire mises en jeu lors de la mise en uvre 43
Fig. 1.35 Evolution de la conductivit thermique du PP en fonction de la temp-
rature mesure par Dos Santos et al. [64].
Fig. 1.36 Conductivit thermique du PP de 23

C 242

C [11].
44 Chapitre 1. Etude bibliographique
conductivit thermique augmente de 16% pour une pression variant de 0,1MPa
150MPa. Cependant, cette mthode ne permet pas dobtenir des rsultats corrects
dans la phase solide. Les valeurs de conductivit thermique dans la phase solide de
LDPE sont donc obtenues par extrapolation partir des conductivits thermiques
mesures dans la phase liquide.
A.Dawson et al. [66] ont eectu des mesures de refroidissement isobares avec une
machine de type piston pvT 100 [11] pour mesurer la conductivit thermique du PP
en fonction de la pression. Les pressions tudies sont 20MPa, 80MPa et 120MPa. La
gure 1.38 montre la variation de la conductivit thermique du PP chaque niveau
de pression en refroidissement.
On peut constater que les courbes ont la mme allure mais les valeurs de la conduc-
tivit thermique augmentent avec laugmentation de la pression (elle augmente den-
viron 23% lorsque la pression passe de 20MPa 120MPa la temprature de 250

C).
Les auteurs ont dtermin la temprature de cristallisation partir de ces mesures de
conductivit thermique et galement partir du volume spcique (cf. tableau 1.4).
Temprature de cristallisation (

C)
P = 20MPa P = 80MPa P = 120MPa
Par la mesure de ` 150 160 170
Par la mesure de v 125 145 150
Tab. 1.4 Temprature de cristallisation de PP direntes pressions [66].
On observe une augmentation de la temprature de cristallisation du PP de lordre
de 20

C quand la pression varie de 20MPa 120MPa. La dirence de temprature


de cristallisation entre les deux types de mesures peut tre due la dirence de
vitesse de refroidissement utilise [66].
Les modles de la thermo-dpendance ou de la pizo-dpendance de la conductivit
sont tablis partir des rsultats exprimentaux.
Plusieurs auteurs, notamment Le Go [12], Brahmia [11], Luy [69] ont dcrit la
dpendance de la conductivit thermique dun polymre semi-cristallin en fonction
du taux de cristallinit (c) en utilisant une loi des mlanges (cf. quation 1.25) :
`(1. c) = c.`
cc
(1) + (1 c).`
o
(1) (1.25)
Les conductivits thermiques de la phase cristalline `
cc
et de la phase amorphe
`
o
sont des fonctions linaires de la temprature (cf. quations 1.26 et 1.27).
`
cc
(1) =
cc
.1 +1
cc
(1.26)
`
o
(1) =
o
.1 +1
o
(1.27)
Avec : T en

C et ` en (W/m.K).
A. Dawson et al. [66] ont modlis la conductivit thermique en fonction de la
pression et de la temprature par une quation de forme exponentielle.
` = `
0
.c
I(TT
0
)
.c
|.T.(11
0
)
(1.28)
Avec :
1.1.4 Les proprits de la matire mises en jeu lors de la mise en uvre 45
Fig. 1.37 Conductivit thermique de LDPE direntes pressions en refroidisse-
ment [59].
Fig. 1.38 Conductivit thermique du PP de 250

C 50

C 20, 80 et 120 MPa de


pression [66].
46 Chapitre 1. Etude bibliographique
`
0
: conductivit thermique o
0
(K) et P
0
(MPa), (W/m.K).
k et l : constantes de lquation de conductivit thermique.
T : temprature (K).
P : pression (MPa).
T
0
(K) et P
0
(MPa) : respectivement temprature de rfrence et pression de
rfrence.
Le tableau 1.5 reprsente la pizo-dpendance de la conductivit thermique selon
[59] et [66] :
Rfrence Matriau Inuence de la pression sur ` Remarques
Dietz [59] LDPE Augmentation de 16%
P varie : 0,1 150MPa
T = 250

C
Dawson et al. [66] PP Augmentation de 23%
P varie : 20 120MPa
T = 250

C
Tab. 1.5 Pizo-dpendance de la conductivit thermique du polymre semi-
cristallin.
La capacit calorique (C
j
)
La capacit calorique est lnergie quil faut apporter un corps pour augmenter
sa temprature de un degr Kelvin (J/kg/K). Cest une grandeur extensive : plus la
quantit de matire est importante plus la capacit calorique est grande. Toute chose
tant gale par ailleurs, plus la capacit calorique dun corps est grande, plus grande
sera la quantit dnergie change au cours dune transformation accompagnant la
variation de temprature de ce corps.
Comme la conductivit thermique et la diusivit thermique, la capacit ther-
mique du polymre dpend de la temprature et de la pression.
Mesure de la capacit calorique
La capacit calorique du polymre peut tre mesure par DSC (Dierential Scan-
ning Calorimetry) ou calorimtrie direntielle par balayage de temprature. La DSC
permet de mesurer les tempratures et les ux de chaleur associs aux transitions dans
le polymre en fonction du temps et de la temprature dans une atmosphre contr-
le. Le principe de la DSC (cf. gure 1.39 ) consiste mesurer la variation de la
dirence de temprature T entre lchantillon de polymre (P) et la rfrence (R)
lors de lvolution de la temprature du four [70].
Fig. 1.39 Schma dune DSC ux de chaleur
1.1.4 Les proprits de la matire mises en jeu lors de la mise en uvre 47
Les deux creusets (lchantillon et la rfrence) sont positionns sur un disque
ayant une conductivit thermique leve et quip dun systme de thermocouples.
La DSC est un moyen dtudier les transitions et les changements dtat qui
interviennent dans un polymre quand on le fait chauer. Elle permet de mesurer la
capacit calorique (C
j
), la temprature de transition vitreuse (1
j
), la temprature de
cristallisation (1
c
), la temprature de fusion (1
)
), lenthalpie de cristallisation (H
c
),
lenthalpie de fusion (H
)
) et le pourcentage de cristallinit du polymre (c).
Fig. 1.40 Une courbe de DSC mesure sur le polymre semi-cristallin.
Il existe 4 mthodes de dtermination de la capacit calorique [70] : la mthode
directe, la mthode ltat stationnaire, la mthode du saphir et la mthode ADSC
(lanalyse calorimtrique direntielle alterne). La mthode du saphir est employe
depuis une trentaine dannes. Elle est fonde sur la rgle de trois signaux : le signal
DSC de lchantillon est compar celui de lchantillon de rfrence dont la chaleur
spcique est connue. Les deux courbes sont corriges par la courbe blanc (creuset
vide). Il faut eectuer trois mesures au total : la mesure blanc, la mesure de saphir
et la mesure de lchantillon.
La capacit calorique est calcule par la valeur du ux de chaleur, la vitesse de
chauage et une constante de calibrage E :
C
j
=
_
o1
ot
_
:.
_
oT
ot
_.1 (1.29)
C
j
=
1.H.60
\
v
.:
(1.30)
Avec :
C
j
: capacit calorique (J/g/

C)
E : constante dtalonnage de lappareil
H : ux de chaleur (mW)
60 : constante de conversion (minsec)
V
v
: vitesse de refroidissement en (

C/min)
m : masse de lchantillon (mg)
48 Chapitre 1. Etude bibliographique
La connaissance de la capacit calorique du saphir en fonction de la temprature
permet de calculer la constante de calibrage E par la formule :
1 =
C
jcoj
.:
coj
.\
v
H
coj
.60
(1.31)
Avec :
H
coj
: ux de chaleur de saphir (mW)
m
coj
: masse de lchantillon de saphir (mg)
Finalement, la capacit calorique de matriau tudi est calcule par lexpres-
sion :
C
j
=
H
:
.
:
coj
H
coj
.C
jcoj
(1.32)
Thermo et pizo-dpendance de la capacit calorique
Dans ses travaux sur la mesure de la capacit thermique des polymres semi-
cristallins, Brahmia [11] a observ que C
j
varie peu avec la temprature mais aug-
mente fortement lors du passage de la transition vitreuse, de la cristallisation ou de
la fusion.
Dietz 1978 [59] a dcrit la pizo-dependence de la capacit calorique par une
fonction drive qui est dduite du premier principe de la thermodynamique :
_
JC
1
Jj
_
T
= 1
_
J
2

J1
2
_
j
(1.33)
Avec : C
j
est la capacit calorique, p est la pression, T est la temprature et v
est le volume spcique.
Pour de nombreux polymres, le volume spcique augmente linairement selon
la temprature dans la phase liquide, donc le terme
_
0
0T
_
j
est constant et
_
0
2

0T
2
_
j
= 0.
La variation de la capacit calorique selon la pression peut-tre nglige dans la
phase liquide [59]. Dans la phase solide, la capacit calorique : C
j
(p), est calcule
partir du diagramme pvT et elle diminue quand la pression augmente.
Pour dcrire la pizo-dpendance de C
j
, Le Bot [31] a utilis la mme loi (cf. qua-
tion 1.33) que Dietz [59] . La pression a t prise en compte dans lvolution de C
j
uniquement par un dcalage de la temprature de cristallisation (cf. gure 1.41).
K.H. Hsieh et al. [71] ont mesurs la capacit calorique dun polypropylne iso-
tactique et dun composite polypropylne avec les bres de verre sous haute pression
et haute temprature. Ces mesures sont eectues par DSC Haute Pression ltat
fondu (cf. gure 1.42 et gure 1.43).
Les rsultats des gure 1.42 et gure 1.43 montrent que la capacit calorique du
polypropylne fondu augmente linairement avec la temprature pression constante
et diminue avec la pression temprature constante. La capacit calorique du PP
diminue denviron 16% quand la pression augmente de 0,1MPa 196MPa. Cette
pizo-dpendance est en accord avec les rsultats exprimentaux de Andersson [67] .
Les capacits thermiques mesures ont t compares avec celles calcules partir
des valeurs mesures de la conductivit thermique (`), la diusivit thermique (a) et
le volume spcique du polymre (v) : C
1
=
A.
o
. Cependant, les auteurs ne calculent
1.1.4 Les proprits de la matire mises en jeu lors de la mise en uvre 49
Fig. 1.41 Modle de variation de C
j
du PP avec la pression [31].
Fig. 1.42 Thermo-dpendance de capacit calorique de PP et leurs composites
pression constante [71].
Fig. 1.43 Pizo-dpendance de capacit calorique de PP et leurs composites
temprature constante [71].
50 Chapitre 1. Etude bibliographique
que la capacit thermique du polypropylne composite. La dirence maximale entre
la mesure directe et la mesure indirecte de la capacit thermique (calcul partir des
mesures de `, a et v) est de 4% la pression atmosphrique.
1.4.2 Proprits thermodynamiques des polymres
Les proprits thermodynamiques qui sont prsentes dans cette partie sont la
masse volumique (diagramme pvT) et la temprature de fusion thermodynamique.
Masse volumique Diagramme pvT
La rsolution dun problme de thermique impliquant des changements de phase,
ou plus gnralement des variations de volume spcique non ngligeables, ncessite
la connaissance de lquation dtat qui relie la pression p, le volume spcique v et
la temprature T. Cette quation traduit la conservation de la masse du polymre et
scrit :
,(j. . 1) = 0 (1.34)
Les tudes de dtermination du diagramme pvT des dirents polymres ont com-
menc la n des annes 1940 [72]. Plusieurs auteurs ont tent de dterminer les
quations dtat partir de considrations thoriques et dexpriences comme : Zhar-
kov et Kalinin en 1968, Kamal et Levan en 1973, Olabisi et Simha en 1977 . . . Leurs
quations dtat sont limites certains cas simples comme : la phase amorphe pure,
le cristal pur. La transition amorphe-cristal est encore mal comprise.
Les quations dtat sont empiriques ou semi-empiriques. Spencer et Gilmore [73]
ont propos une quation dtat semi-empirique base sur lquation de Van der
Waals :
(j +:).( .) = 1.1 (1.35)
Avec : p : la pression, : : la pression interne propre chaque polymre, v : le
volume spcique, . : le volume spcique 0(K), R : la constante des gaz et T : la
temprature. Cette quation nest pas en corrlation avec les rsultats exprimentaux,
surtout pression leve (de lordre de 2.10
3
MPa).
Haward [74] a modi lquation de Van der Waals et obtenu des rsultats plus
proches des rsultats exprimentaux.
c

.(/ /
0
)
1
0
.1
= ,
T
2.,
0
(1.36)
Avec c

: le coecient dexpansion thermique, ,


T
: la compressibilit isotherme,
,
0
: la compressibilit du volume 0K, b : le volume molaire, b
0
: le volume molaire
p=0, T=0K, et B : une constante.
Les meilleures approximations de donnes exprimentales faible pression ont t
obtenues avec lquation empirique de Tait [75]. Elle sexprime en fonction du volume
spcique, de la pression et de la temprature (cf. quation 1.37) :
(1. j) =
0
(1).
_
1 C. ln
_
1 +
j
1(1)
__
(1.37)
1.1.4 Les proprits de la matire mises en jeu lors de la mise en uvre 51
o C est la constante universelle (C - 0. 0894 pour tous les polymres), v
0
(T)
est le volume spcique la pression atmosphrique et la temprature T.
B(T) est une fonction exponentielle de la temprature qui caractrise la sensibilit
la pression du volume spcique :
1(1) = 1
0
. exp(1
1
.1) (1.38)
En 1997, Hieber [76] a calcul les paramtres de lquation de Tait 2 do-
maines dun polypropylne isotactique (polymre semi-cristallin) pour le procd
dinjection partir des donnes exprimentales. Les premires approches concernent
les deux ltat du polymre, liquide haute temprature et solide basse temprature
(cf. gure 1.44).
Fig. 1.44 Courbes pvT lisses partir des donnes exprimentales (symboles)
une vitesse de refroidissement de lordre de 2,4

C/min [76].
Le modle de Tait utilis est dcrit par lquation 1.37 avec :

0
(1) =
_
/
1c
+/
2c
.(1 /
5
). 1 < /
5
/
1|
+/
2|
.(1 /
5
). 1 /
5
(1.39)
1(1) =
_
/
3c
. exp /
4c
.(1 /
5
) . 1 < 1

/
3|
. exp /
4|
.(1 /
5
) . 1 < 1

(1.40)
1

= /
5
+/
6
.j (1.41)
Pour les polymres amorphes, 1

correspond 1
j
(j), la temprature de transi-
tion vitreuse dpendant de la pression. Pour les polymres semi-cristallins, 1

est la
temprature de la transition due la cristallisation. Le comportement pvT dans la
zone de transition liquide/solide est bas sur la cintique de cristallisation dveloppe
dans ltude de Nakamura et al. [27]. Dans la zone de transition, le volume spcique
peut tre calcul par une interpolation linaire entre les droites dcrivant la thermo-
dpendance du volume spcique ltat liquide et ltat solide (cf. gure 1.44) :
= c.
c
+ (1 c).
|
(1.42)
52 Chapitre 1. Etude bibliographique
o c(t) est le taux de cristallinit, c = 0 correspond ltat liquide (amorphe) et
c = 1 correspond ltat solide (semi-cristallin).
Dans le mme article, Hieber [76] a modi le modle de Tait 2 domaines avec
une loi des mlanges qui exprime le comportement de pvT de ltat solide partir de
la cristallinit absolue nale
1
:

c
(1. j) =
1
.
c
+ (1
1
).
|
(1. j) (1.43)
La phase liquide est constitue exclusivement de matriau amorphe. En revanche,
la phase solide est constitue du mlange dun matriau purement cristallin et dun
matriau amorphe. Le volume spcique du polymre semi-cristallin est calcul par
la formule suivante :
(1. j) =
_

|
(1. j) . 1 < 1

1
.
c
+ (1
1
).
|
(1. j). 1 1

(1.44)
Le volume spcique de matriau purement cristallin (
c
) est suppos constant
(1. 0517c:
3
,q). La cristallinit absolue nale
1
est gale 0,4985 pour le polypro-
pylne isotactique [30].
En remplaant le volume spcique de la phase solide :
c
(cf. quation 1.43) dans
lquation 1.42, on obtient :
= c. [
1
.
c
+ (1
1
).
o
] + (1 c) .
o
(1.45)
= c.
1
.
c
+ (1 c.
1
).
o
(1.46)
Lquation 1.46 est la loi des mlanges utilise dans ltude de Fulchiron [30], Luy
[69], Brahmia [11]. Cependant, le volume spcique du matriau purement cristallin
(
c
) nest plus une constante. Il est modlis par une loi linaire (cf. quation 1.47) [30]
et ses paramtres sont calculs partir des donnes exprimentales (cf. gure 1.45) :

c
(1. j) = 1. 0632 + 2. 071.10
4
.1 1. 901.10
4
.j (1.47)
Sur la base de lapproche par interpolation entre les volumes spciques des do-
maines solide et liquide, Van der Beek et al. [77] proposent dexprimer lvolution du
volume spcique au moyen dun dveloppement en srie de Taylor par rapport la
pression et la temprature :
_

i
=
vc),i
+
0
i
0T
1 +
0
i
01
j +
0
2

i
0T
2
1
2
+
0
2

i
0j
2
j
2
+
0
3

i
0T0j
2
1j
2
Avec : i = |. :
(1.48)
o : 1 = 1 1
vc)
et j = j j
vc)
(1
vc)
= 0

C et j
vc)
= 20`1c). Ce
type dapproche est relativement prcis mais son inconvnient est le nombre lev de
paramtres.
1.1.4 Les proprits de la matire mises en jeu lors de la mise en uvre 53
Fig. 1.45 Diagrammes pvT du PP mesure et modlise par la loi de mlange [11].
Conclusion sur les diagrammes pvT
Le diagramme pvT reprsente les variations du volume spcique du matriau en
fonction de la temprature et de la pression. Il est dvelopp partir de modles
semi-empiriques cause de la dicult dutilisation des modles thoriques et du
manque de donnes dans la littrature. Le modle de Tait est souvent utilis, il dcrit
correctement le comportement pvT de la phase amorphe (phase liquide) du polymre.
La phase solide, qui est constitue dun mlange de polymre purement cristallin et
de polymre amorphe, est dcrite par une loi de mlange en utilisant la cristallinit
absolue nale (
1
). La transition liquide/solide dun polymre semi-cristallin est
modlise par la cintique de cristallisation dveloppe par Nakamura.
Temprature de fusion thermodynamique - Eet de la pression sur la
cintique de cristallisation
La temprature de fusion thermodynamique (1
0
)
) est dnie au point dintersection
des courbes denthalpie libre du solide et du liquide [78]. Dans le cas dun polymre
semi-cristallin, ce point se situe lintersection des courbes denthalpie libre du cristal
parfait de dimensions innies et du matriau amorphe (cf. gure 1.46).
Dans le processus dinjection, durant la phase de compactage, le polymre se
cristallise sous haute pression. Cette pression de maintien augmente la temprature
de cristallisation et la temprature de fusion de polymre. Linuence de la pression
sur la temprature de cristallisation est visible sur le diagramme pvT (cf. gure 1.45).
La temprature de cristallisation se dcale vers les hautes tempratures quand la
pression de maintien augmente.
Hieber [28] a soulev le problme de linuence de la pression sur la cintique
de cristallisation. A partir de plusieurs mesures en dilatomtrie de cristallisation
isothermes et vitesses de refroidissement constantes et diverses pressions allant
jusqu 200MPa, lauteur a propos de prendre en compte leet de la pression, en
premire approximation, par un dcalage de lchelle de temprature appel T
cIi)t
(P).
54 Chapitre 1. Etude bibliographique
Fig. 1.46 Enthalpie libre dun systme diphasique cristal/fondu [78].
La temprature de fusion thermodynamique est donne par :
1
)
(1) = 1
cIi)t
+1
)
(0) (1.49)
Avec :
1
)
(0) = 171

C
1
cIi)t
(1) = 1
4
.1 +1
5
.1
2
Et 1
4
, 1
5
sont les paramtres identis exprimentalement :
1
4
= 4. 303.10
2
(C/bar) et 1
5
= 9. 327.10
6
(C/bar
2
) pour le PP isotactique
La gure 1.47 montre linuence de la pression sur la temprature de fusion du
polymre mesure par plusieurs tudes.
Angelloz et al. [17] ont tudi linuence des hautes pressions de lordre de 250MPa
sur la cristallisation dun polypropylne isotactique. Des mesures de volume spcique
en dilatomtrie lors de cristallisations isothermes sous pression constante ont permis
de dterminer lvolution du taux de transformation c(t) dans le cas du modle
dAvrami. La temprature de fusion thermodynamique 1
)
de chaque chantillon a
t galement mesure sous ces mmes pressions lors dune monte en temprature.
Lutilisation de la thorie dHoman-Weeks [78] a t ensuite applique pour dtermi-
ner la temprature de fusion thermodynamique. Ces expriences ont mis en vidence
une dpendance linaire de cette temprature par rapport la pression :
1
0
)
(

C) = 193. 75 + 0. 191.1(`1c) (1.50)


Luy et al. [69], dans ltude de la mthodologie de mesure le diagramme pvT pour
un polymre semi-cristallin (iPP : polypropylne isotactique), ont pris en compte lef-
fet de la pression sur la cintique de cristallisation par la temprature T
12
(temp-
rature pour laquelle le taux de transformation est gal 0,5). Ils aboutissent une
loi polynomiale dcrivant leet de la pression une vitesse de refroidissement de
5

C/min :
1
12
(

C) = 1. 451.10
3
.1
2
+ 0. 4977.1 + 110. 6(`1c) (1.51)
1.1.4 Les proprits de la matire mises en jeu lors de la mise en uvre 55
Fig. 1.47 Rsultats exprimentaux pour la temprature de fusion de iPP [28]
Fulchiron et al. [30] ont tudi linuence de la pression sur la cintique de cristal-
lisation par des expriences sur un appareil pvT de type cylindrique faible vitesse de
refroidissement (2

C/min) et direntes pressions. La temprature de cristallisation


est dcrite par un polynme du second degr :
1
c
(

C) = 1
1otn
c
+ 0. 283.1(`1c) 2. 08.10
4
.1
2
(`1c) (1.52)
Pour gnraliser leet de la pression nimporte quelle vitesse de refroidissement,
la cintique de cristallisation a t considre comme tant essentiellement dpendante
de 1 = 1
0
)
1
c
(la dirente entre la temprature de fusion et la temprature de
cristallisation). Or, pour une vitesse de refroidissement quelconque, la cristallisation
apparat toujours pour une mme T quelque soit la pression. Leet de la pression
sur la temprature de fusion thermodynamique peut donc tre dcrit par une loi de
dpendance de la temprature de cristallisation :
1
0
)
(

C) = 1
01otn
)
+ 0. 283.1(`1c) 2. 08.10
4
.1
2
(`1c) (1.53)
La gure 1.48 reprsente linuence de la pression sur la temprature de fusion
thermodynamique dun PP isotactique suivant les dirents modles prsents.
En conclusion, la pression a une inuence importante sur la temprature de fu-
sion thermodynamique ainsi que sur la cintique de cristallisation. Linuence de la
pression sur la temprature de fusion thermodynamique est modlise par un po-
lynme du second degr [28, 30, 69] ou une fonction linaire [17]. Le tableau 1.6
prsente un bilan des modles de la pizo-dpendance de la temprature de fusion
thermodynamique.
56 Chapitre 1. Etude bibliographique
Fig. 1.48 Inuence de la pression sur la temprature de fusion thermodynamique
diPP de dirents modles.
Rfrence Modle
Hieber [28] 1
0
)
(

C) = 171 + 4. 303.10
2
.1(/c:) 9. 327.10
6
.1
2
(/c:)
Angelloz
et al.[17]
1
0
)
(

C) = 193. 75 + 0. 191.1(`1c)
Luy et al [69] 1
12
(

C) = 110. 6 + 0. 4977.1(`1c) 1. 451.10


3
.1
2
(`1c)
Fulchiron
et al.[30]
1
0
)
(

C) = 210 + 0. 283.1(`1c) 2. 08.10


4
.1
2
(`1c)
Tab. 1.6 Les dirents modles de temprature de fusion thermodynamique
Dans notre gamme de pression de maintien (de 5MPa 55MPa), nous pouvons
supposer que la pizo-dpendance de la temprature de fusion thermodynamique peut
tre modlise par une fonction linaire.
Les tudes antrieurs montrent galement linuence de la pression sur la tempra-
ture de transition vitreuse (1
j
). Laugmentation de la pression entrane une croissance
de la temprature de transition vitreuse [79]. Nous allons tudier linuence de 1
j
sur
le refroidissement, nottament sur le plateau de cristallisation des pices moule dans
le chapitre 2.
Synthse de la dpendance des proprits du matriau la pression
Le tableau 1.7 reprsente un bilan de la pizo-dpendance des proprits principales
du polymre semi-cristallin.
1.1.4 Les proprits de la matire mises en jeu lors de la mise en uvre 57
P
r
o
p
r
i

s
M
o
d

l
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L
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2
i
0
T
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.
58 Chapitre 1. Etude bibliographique
1.5 Conclusion
Tout dabord une recherche bibliographique tait ncessaire pour comprendre la
physique qui rgit le refroidissement dun polymre semi-cristallin inject. Elle nous a
permis galement de faire le bilan des proprits et paramtres susceptibles dvoluer
en fonction de la pression. Un tableau de synthse rsumant les paramtres sensibles
la pression a t dress. Cette partie nous a permis de nous rendre compte quil y
a peu de travaux qui se sont intresss la pizo-dpendance de certains paramtres
tels que la chaleur spcique (C
j
) ou lenthalpie de cristallisation.
Chapitre 2
Partie exprimentale
Sommaire
2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
2.2 Dispositif exprimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
2.2.1 Presse injecter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
2.2.2 Le moule et les capteurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
2.2.3 Acquisition et traitement des mesures . . . . . . . . . . . . 68
2.2.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
2.3 Description et caractrisation des matriaux tudis . . 71
2.3.1 Matriaux tudis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
2.3.2 La conductivit thermique . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
2.3.3 Calorimtre - DSC . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
2.4 Rsultats des mesures lors du cycle dinjection . . . . . 80
2.4.1 Les paramtres dinjection . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
2.4.2 Rsultats de temprature au sein de la pice . . . . . . . . 84
2.4.3 Inuence de la pression et de lensemencement . . . . . . . 88
2.5 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93
2.1 Introduction
Lobjectif de ce travail est ltude de leet de la pression sur le comportement
de mise en uvre du polypropylne par injection. Le dispositif exprimental utilis
pour atteindre cet objectif est une presse injecter quipe de nombreux capteurs
(pression, temprature, ux. . .). Ce qui fait lorignalit de ce travail est la mesure
directe du prol de temprature au sein de la pice moule pendant tout le cycle
dinjection. Un premier travail avait t ralis avec ce dispositif pour tudier le com-
portement thermique du polymre pression constante (Y. Farouq [1]). Dans ltude
actuelle, nous voulons faire varier la pression jusqu des valeurs plus importantes
que lors des travaux prcdents. Il a t ncessaire dapporter un certains nombres de
modications au montage an datteindre des pressions plus leves dans le moule.
Ce dispositif exprimental et les modications apportes sont prsents dans une
premire partie.
60 Chapitre 2. Partie exprimentale
Nous avons moul plusieurs types de polypropylnes : non ensemenc et ensemen-
cs pour mettre en vidence leet des charges sur le comportement du polymre. Les
caractristiques thermiques de ces matriaux telles que la capacit thermique et la
conductivit thermique en fonction de la temprature sont dtermines laide des
moyens de mesure traditionnels de laboratoire.
Nous prsentons ensuite les rsultats obtenus lors de la mise en uvre en mettant
en vidence linuence de la pression sur le prol de temprature de la pice lors du
cycle dinjection.
2.2 Dispositif exprimental
Dans cette partie, nous dcrivons le dispositif exprimental nous permettant dtu-
dier linuence de la pression sur le comportement du polymre au cours de la mise
en uvre par injection. Nous prsentons notamment la presse injecter, le moule et
les dirents capteurs de mesures ainsi que le systme dacquisitions.
2.2.1 Presse injecter
Toutes les pices que nous avons tudies ont t moules laide dune machine
hydraulique dinjection instrumente (cf. gure 2.1).
Fig. 2.1 Presse injecter utilise
La presse injecter est une presse de type DK 110/200 [80] de 110000 daN de
force de fermeture. Lunit dinjection est de type 200 (norme Euromap) ; la vis de
diamtre 36 mm permet de plastier 160 cm
3
de matire.
2.2.2 Le moule et les capteurs
La presse injecter est quipe dun moule original spcialement dvelopp par
le laboratoire OPERP. Il est quip de capteurs permettant daccder aux mesures
de temprature, ux thermique et pression lors du moulage. Loriginalit de ce moule
rside dans lutilisation dun systme de sonde volante permettant de mesurer la
temprature au sein de la pice moule. Ce systme sera dtaill ultrieurement. Le
moule se compose de deux parties, une partie mobile et une partie xe qui sont
places respectivement sur le plateau xe et mobile de la presse injecter. Les deux
parties du moule sont quipes de capteurs de pression, de temprature et de ux
2.2.2 Dispositif exprimental 61
de chaleur. Le moule est quip galement dun circuit hydraulique permettant de
rguler sa temprature. Un thermorgulateur (de marque Piovan) permet de contrler
la temprature (25

C 90

C) et le dbit du uide passant dans les circuits.


Un moule dinjection a t tudi et fabriqu au dbut de la thse de Y.Farouq
[1] (cf. gure 2.2 a) pour lui permettre danalyser le comportement thermique des
pices injectes.
Fig. 2.2 Les moules dOPERP : ancien moule (a) et nouveau moule (b)
Dans le prsent travail, nous faisons le mme type dexpriences avec, toutefois,
des niveaux de pression et des durres dapplication de pression de maintien plus
levs. Laccroissement de la pression dans lempreinte a ncessit des modications
et lusinage dune nouvelle empreinte (cf. gure 2.2 b).
Conception de la nouvelle empreinte
Pour atteindre des pressions leves dans lempreinte, un nouveau moule a t
ralis, tout en gardant la mme gomtrie de la pice moule. Les modications du
nouveau moule par rapport au prcdent sont la rduction de la longueur du canal
dalimentation, lamlioration de ltanchit de lempreinte et llargissement du seuil
dalimentation.
La rduction de longueur du canal dalimentation permet de rduire les pertes de
charges et de retarder le geage du seuil dalimentation. Cette transformation permet
datteindre une pression plus leve sur la matire dans la cavit moulante. Lusinage
du passage de la sonde a t ralis de faon assurer un bon maintien de laiguille
qui porte la sonde et viter son expulsion lors de la mise en pression dans lempreinte.
Comme pour lancienne version du moule, lutilisation dun pav en polymre per-
met dassurer lisolation thermique de laiguille et ltanchit de lempreinte. Cepen-
dant le pav en lastomre thermoplastique utilis prcdemment entre la gaine porte
aiguille et le moule cdait sous leet de pression et la temprature (cf. gure 2.3).
Des essais eectus avec des pavs en caoutchouc vulcanis nous ont permis dat-
teindre des pressions de lordre de 70 MPa sur la matire.
Le plateau de cristallisation obtenu lors de nos premiers essais apparaissait aprs
le geage du seuil dalimentation (retour de la pression dans lempreinte la pression
atmosphrique) (cf. gure 2.4).
62 Chapitre 2. Partie exprimentale
Fig. 2.3 Nouveau moule avec la sonde de temprature
Fig. 2.4 Signaux de la temprature mesure au cur de la pice inject avant
llargissement du seuil dalimentation
2.2.2 Dispositif exprimental 63
Cette chute prmature de la pression ne nous permettait pas dtudier linuence
de la pression sur la cristallisation dans lempreinte. Il a t ncessaire daugmenter
la section du seuil dalimentation, initialement de 2x2mm, de faon prolonger le
temps eectif de maintien en pression de la matire dans la cavit moulante jusqu
lapparition de la cristallisation. Une fois llargissement eectu, nous avons pu ob-
server le plateau de cristallisation pendant le maintien en pression (cf. gure 2.5), ce
qui nous a permis de mettre en vidence linuence de la pression de maintien sur la
temprature de cristallisation.
Description du systme de mesure
Le moule est quip de deux capteurs de pression-temprature (P-T) et dun cap-
teur de ux. Une sonde de temprature est place dans lempreinte avant chaque
essai.
Capteur de pression-temprature (P-T)
Le capteur de pression-temprature de marque Kistler [81] (cf. gure 2.6) permet
de mesurer en mme temps la pression de matire (jusqu 2000 bars) dans lempreinte
et la temprature la surface de contact moule/pice.
Deux capteurs de pression-temprature ont t placs dans la partie xe et dans
la partie mobile du moule. La pression sexerce directement sur la face du capteur
(diamtre 4mm), elle est transmise llment de mesure quartz qui engendre une
charge lectrique qui lui est proportionnelle. Cette charge est transforme en tension
dans lamplicateur. La temprature de contact de la matire est mesure sur la face
du capteur par un thermocouple de type K (NiCr-Ni) [1].
La gure 2.7 prsente les logements des capteurs de pression-temprature des
parties xe et mobile du moule. On appelle capteur P-T avant (P-T
\
) celui situ
dans la partie xe du moule et capteur P-T arrire (P-T
1
) celui situ dans la partie
mobile du moule.
La gure 2.8 montre les signaux mesurs par les capteurs P-T des deux parties
du moule.
Les dirences entre les signaux mesurs par le capteur P-T
1
et le capteur P-
T
\
peuvent tre expliques par leurs positions. Le capteur P-T
1
de la partie mobile
se situe prs du seuil dalimentation tandis que le capteur P-T
\
de la partie xe
est plac au niveau du coin infrieur droit de la pice injecte (cf. gure 2.7). La
temprature mesure ct partie mobile est plus faible que celle mesure ct partie
xe. Cet cart sexplique par le contact de la buse dinjection 260

C avec la partie
xe du moule pendant le cycle de moulage, ce qui entrane une augmentation de la
temprature de cette partie du moule. La pression de maintien mesure par le capteur
P-T
1
est plus leve que celle mesure par le capteur P-T
\
parce que le capteur
P-T
1
est dispos plus prs de lentre de la matire dans le moule. La position du
capteur P-T
1
tant la plus proche de la position de la sonde de temprature, la
pression mesure du ct mobile du moule est utilise comme valeur de rfrence
dans les rsultats exprimentaux.
64 Chapitre 2. Partie exprimentale
Fig. 2.5 Signaux de la temprature mesure au cur de la pice inject aprs
llargissement du seuil dalimentation
Fig. 2.6 Capteur de pression-temprature
Fig. 2.7 Positions des capteurs sur la partie mobile et la partie xe du moule
2.2.2 Dispositif exprimental 65
Fig. 2.8 Signaux acquis par les capteurs P-T
Capteur de ux de chaleur
Le capteur de densit de ux de chaleur comporte deux demi-cylindres de rayon de
3mm qui sont accols et dont laxe commun est normal lempreinte (cf. gure 2.9).
Fig. 2.9 Capteur de ux et son conditionneur
Il possde trois micro-thermocouples de 25jm de diamtre qui sont disposs
direntes profondeurs de linterface polymre/capteur. Le capteur est connect avec
une alimentation et un ordinateur pour rcuprer les signaux par un connecteur plac
sur la face externe de la partie mobile du moule. Il a t dvelopp par le laboratoire
de Thermocintique de PolytechNantes en collaboration avec le Service de Transfert
de Technologie en Electronique et Informatique Industrielle de lassociation Synervia
[82].
Le uxmtre est quip dun conditionneur, dun logiciel de calcul et de traitement
et dun botier de synchronisation des signaux dacquisition (cf. gure 2.9 - a). Laccs
la mesure de trois tempratures laide de ses trois micro-thermocouples permet
de calculer le ux de chaleur par une mthode inverse. Ce capteur de densit de ux
peut mesurer en rgime transitoire, le ux et la temprature linterface de deux
66 Chapitre 2. Partie exprimentale
milieux. Le schma du capteur de ux (cf. gure 2.9 - b) reprsente la disposition
des micro-thermocouples dans le capteur.
La gure 2.10 reprsente les signaux de tempratures mesurs par le capteur de
ux et le ux de chaleur calcul lors dun cycle dinjection du polypropylne (PP).
Fig. 2.10 Flux de chaleur mesur linterface pice/moule par le capteur de densit
de ux
Sonde de temprature
La sonde de temprature, dveloppe par le laboratoire OPERP, permet de mesurer
la temprature au sein de la pice durant le cycle dinjection jusquau refroidissement
complet de la pice aprs ljection. La partie principale de la sonde de temprature
consiste en un thermocouple constitu de deux ls mtalliques de natures direntes,
souds lune de leurs extrmits (appele soudure chaude ) (cf. gure 2.11).
Lautre extrmit du thermocouple est raccorde lappareil dacquisition des si-
gnaux.
Fig. 2.11 Schma du thermocouple
Lorsque deux ls composs de mtaux dirents sont raccords leurs extrmits
et que lune delles est chaude, il se produit une circulation de courant continu dans
le circuit. Cest leet thermolectrique.
Le thermocouple utilis est de type K (Chromel/Alumel) qui possde une plage
de mesure tendue jusqu 1100

C, une force lectromotrice importante (41310 jV


1000

C avec soudure froide 0

C) et une prcision sur toute ltendue de mesure de


2.2.2 Dispositif exprimental 67
lordre de 0,2%. Les thermocouples sont raliss par soudure par rsistance des deux
ls (l Chromel et l Alumel) de 80jm (annexe 1).
Le thermocouple soud est enl dans une aiguille pour le protger et le positionner
dans lempreinte. Lextrmit soude de thermocouple est colle au bout de laiguille
pour viter que le thermocouple remonte dans laiguille sous leet de la pression de
maintien et du ux de matire (cf. gure 2.12 b et c).
Fig. 2.12 (a) dtail du systme de maintien de la sonde de temprature dans le
moule, (b) sonde de temprature, (c) le point de soudure des ls de thermocouple
Le pav moul en caoutchouc, dcrit dans la partie prcdente, permet dassurer
ltanchit de lempreinte, ainsi quune isolation thermique de laiguille mtallique
qui guide le thermocouple. Il est insr dans un logement voisin de la cavit moulante
(cf. gure 2.12 - a). Lors du moulage la matire enrobe laiguille et le thermocouple,
cet ensemble ainsi que le pav en caoutchouc reste solidaire de la pice lors de ljection
(cf. gure 2.13).
Fig. 2.13 La pice moule avec sonde de temprature
Cela permet dassurer la continuit de lacquisition du signal de temprature aprs
ljection.
Contrle du positionnement de laiguille
La sonde de temprature utilise dans la thse de Y.Farouq [1] a permis dtudier
le comportement thermique dune pice moule pendant son injection. Dans ses tra-
vaux, Y.Farouq sest intress aux signaux de temprature au cur et en surface de
68 Chapitre 2. Partie exprimentale
la pice moule dans les conditions de pression moyennes (pression de maintien de
30 MPa). En revanche, dans le cadre de cette thse, nous nous intressons au prol
de temprature mesure principalement au cur de la pice des pressions de main-
tien allant jusqu 70MPa. Les thermocouples utiliss par Y.Farouq [83] ont d tre
modis pour rsister la haute pression et au ux de matire dans lempreinte en
cours dinjection.
Pour remdier la mauvaise tenue de la sonde la pression, lextrmit du ther-
mocouple a t soude au bout de laiguille (cf. gure 2.14 - a). Pour assurer le
positionnement de la sonde de temprature au cur de la pice, plusieurs solutions
ont t exprimentes. La solution qui a donn la meilleure reproductibilit de la
position cur est la sonde centre au milieu de la cavit grce une tige mtallique
de 4mm (paisseur de lempreinte) et soude perpendiculairement laxe de laiguille
(cf. gure 2.14 - b).
Fig. 2.14 Sonde de temprature
An destimer la perturbation induite par la soudure du thermocouple laiguille,
nous avons eu recours aux simulations numriques laide du logiciel COMSOL
Multiphysics. Les simulations du refroidissement de la pice avec et sans la prsence
de la sonde en acier modliss en 3 dimensions ont t ralises.
Ces calculs ont montr que la dure de la perturbation due linuence de laiguille
sur la temprature mesure tait infrieure 10s (cf. gure 2.15).
On constate que la perturbation apporte par le dispositif de mesure est faible ds
lors que la mise en rgime thermique de laiguille est atteinte (a) (cf. gure 2.15).
Dans notre travail, nous exploitons les courbes au del de 10 secondes, la sonde de
temprature naura donc pas dinuence sur les rsultats.
2.2.3 Acquisition et traitement des mesures
Le systme dacquisition de donnes utilis est un appareil DAS1000 multivoies
de Sefram [84] (cf. gure 2.16).
Il permet denregistrer les dirents signaux accessibles lors dun cycle dinjection,
savoir :
- la temprature la surface de lempreinte donne par les capteurs P-T
\
et
P-T
1
- la pression la surface de lempreinte donne par les capteurs P-T
\
et P-T
1
- le ux de chaleur la surface de lempreinte donne par le capteur de ux
2.2.2 Dispositif exprimental 69
Fig. 2.15 Tempratures simules avec et sans prsence de la sonde volante au cur
de la pice injecte
Fig. 2.16 Enregistreur 16 voies DAS 1000
70 Chapitre 2. Partie exprimentale
- la temprature dans la pice donne par la sonde volante
- le dbit du uide de rgulation thermique de loutillage
- la temprature du uide de rgulation thermique de loutillage
- la course de la vis de la presse injecter
- la pression hydraulique de la presse injecter
La gure 2.17 prsente le montage exprimental incluant la centrale dacquisition
DAS1000 avec les autres dispositifs exprimentaux du cycle dinjection.
Fig. 2.17 Chane dacquisition pour les mesures exprimentales
La gure 2.18 montre un exemple des signaux obtenus lissue dun essai din-
jection avec une frquence dchantillonnage de 100Hz. Cette frquence dacquisition
nous permet de visualiser avec prcision les variations de signaux lors des vnements
durant le cycle de moulage.
Fig. 2.18 Signaux mesurs lors dun cycle de moulage
La synchronisation des chelles de temps des direntes courbes sur le dbut du
remplissage de la matire, est obtenu par un programme de traitement crit en lan-
gage Matlab. Le calage est eectu en considrant linstant de monte de la pression
hydraulique comme lorigine de lchelle.
2.2.3 Description et caractrisation des matriaux tudis 71
2.2.4 Conclusion
Le dispositif exprimental pour raliser les essais de mise en uvre par injection
a t prsent dans cette section. Lobjectif de ce travail tant dtudier leet de la
pression sur le comportement de mise en uvre (par injection) du polypropylne, le
dispositif exprimental utilis dans les travaux prcdents a du subir quelques modi-
cations. Pour atteindre des pressions leves dans la cavit moulante, la longueur
du canal dalimentation a t rduite et le seuil dalimentation a t largi de faon
prolonger la dure dapplication de la pression dans lempreinte. Pour assurer ltan-
chit du moule lors des essais haute pression et haute temprature un pav en
caoutchouc est utilis.
Les capteurs intgrs aux deux parties du moule permettent de mesurer les pres-
sions, les tempratures, ainsi que le ux de chaleur dans lempreinte pendant le pro-
cd dinjection. La sonde de temprature dveloppe par le laboratoire permet de
mesurer la temprature au sein de la pice pendant le cycle dinjection. La fabrica-
tion des thermocouples ables est une tape trs importante et ncessite dy prter
une attention particulire. Plusieurs tentatives ont permis damliorer notablement
le taux de russite des essais et une meilleure matrise de la position du thermo-
couple dans lpaisseur de la pice. Cela nous a permis deectuer une mesure directe
du plateau de cristallisation lors du refroidissement dun polymre semi-cristallin. En
parallle des amliorations du dispositif existant, des dveloppements numriques ont
t eectus an dautomatiser le post-traitement des donnes.
2.3 Description et caractrisation des matriaux
tudis
Les caractrisations des proprits thermiques des matriaux comme la conduc-
tivit thermique et la capacit thermique ont t eectues laide des appareils
disponibles au laboratoire.
2.3.1 Matriaux tudis
Le polymre choisi pour les applications est le polypropylne (PP), un polymre
semi-cristallin de grande diusion. Nous avons utilis au cours de ce travail 3 types de
polypropylne (cf. tableau 2.1). Ltude de ces divers PP permet de montrer linuence
et lintrt de divers systmes dinitiation de la cristallisation.
Polymre
Rfrence
fournisseur
Fournisseur
Nature
densemencement
Rfrence
utilise
1 PPC 9760 [4] Total Non ensemenc PP
ac
2 PPC 9642 [5] Total Microtalc PP
c
3 PPENC [6]
Laboratoire
LiMATB
Nano-charges bio PP
cac
Tab. 2.1 Les dirents matriaux tudis
Ces 3 polymres tudis sont : un polypropylne non ensemenc (PP9760) et
72 Chapitre 2. Partie exprimentale
deux polypropylnes ensemencs (PP9642 et PPENC). Les polypropylnes ensemen-
cs contiennent des charges qui favorisent la cristallisation du polymre.
Le PPC 9642 est charg avec des microparticules de talc, charge minrale dhy-
droxyde de silicate de magnsium. Le PPENC se compose de 77% de PP9760, 20%
de PPgMA (polypropylne gre anhydride malique) et 3% de Cloisite [6].
2.3.2 La conductivit thermique
La mesure de la conductivit thermique des matriaux utiliss dans nos travaux
est eectue par un conductivimtre HotDisk qui permet de dterminer la thermo-
dpendance de la conductivit thermique.
Conductivimtre HotDisk
Le laboratoire OPERP possde un conductivimtre HotDisk (TPS 2500). Le Hot-
Disk (cf. gure 2.19) permet de mesurer la conductivit thermique (`).
Fig. 2.19 Le conductivimtre HotDisk (TPS 2500)
Le principe du conductivimtre HotDisk est le suivant : une rsistance chauante
(la sonde de mesure), relie un gnrateur dchelon de puissance, est mise entre
deux plaques dun mme matriau et de mme gomtrie. Un outillage spcique
permet de comprimer les chantillons sur la sonde pour limiter la rsistance thermique
de contact (cf. gure 2.20).
Fig. 2.20 Principe du montage HotDisk
La rsistance chauante permet de dissiper de la chaleur par eet joule grce un
courant lectrique. Le ux de chaleur mis est suppos uniforme grce aux conditions
aux limites imposes (hypothse de milieu semi-inni [85]). En pratique, cela revient
respecter une paisseur minimale en fonction du type de sonde des chantillons
choisis.
Grce la connaissance des proprits des rsistances lectriques de la sonde, il est
possible de connatre la quantit dnergie qui sera transmise au matriau par rapport
la puissance dalimentation de la rsistance (principe des rsistances PT100. . .).
2.2.3 Description et caractrisation des matriaux tudis 73
Le conductivimtre HotDisk est un appareil polyvalent permettant de faire des
mesures sur dirents types de matriaux comme : les solides, les liquides, les poudres
et les ptes. Il permet de mesurer une large gamme de conductivit thermique (0,01
400W/mK). Le systme HotDisk permet deectuer des mesures sur une gamme de
temprature de -55

C 1000

C, une mthode dutilisation simple, une mesure non


destructive et des dimensions des chantillons illimites.
La mesure est eectue laide dune rsistance chauante qui est aussi la sonde
de mesure (cf. gure 2.21).
Fig. 2.21 La sonde en Kapton de HotDisk
Deux types de sondes peuvent tre utilises : la sonde en Kapton pour les mesures
de -55

C 250

C et la sonde en Mica pour les mesures de 200

C 1000

C.
La conductivit thermique des polymres tant comprise entre 0,1 W/mK et 0,5
W/mK (cf. Chapitre I) le conductivimtre HotDisk est donc adapt aux mesures que
lon souhaite raliser. Il nous permet dtudier la thermo-dpendance de la conducti-
vit thermique du polymre dans la phase solide dans la gamme de temprature qui
nous intresse (de 20

C 90

C).
Protocole de mesure
Dans le cadre de ce travail, le HotDisk est utilis pour mesurer la conductivit ther-
mique (`) des dirents polypropylnes tudis. Lobjectif est dobtenir lvolution
de la conductivit thermique en fonction de la temprature. Lexpression de `=f(T)
obtenue sera implante dans le code de calcul an damliorer la qualit de la simula-
tion du refroidissement des pices injectes. La thermo-dpendance de la conductivit
thermique est mesure laide dun bain thermostat qui fonctionne dans une gamme
de temprature de 255

C 120

C [86].
Pour raliser des mesures de conductivit en temprature, il faut sassurer que
les chantillons aient atteint la temprature de mesure et quils soient isothermes.
Pour vrier ces conditions, une pice en polypropylne instrumente avec quatre
thermocouples a t ralise lors dun travail de stage au sein du laboratoire OPERP
[87]. Deux thermocouples sont situs en surface et deux thermocouples sont insrs
au cur dchantillon (cf. gure 2.22).
Les quatre thermocouples sont branchs la centrale dacquisition DAS 1000
permettant denregistrer lvolution de la temprature de lchantillon au cours de
la mesure. Les mesures ont t eectues de la temprature ambiante jusqu 90

C.
A chaque temprature de consigne, on vrie grce aux thermocouples cur et
en surface, que la temprature est atteinte et homogne dans lchantillon avant de
lancer lessai.
Pour chaque temprature, nous faisons au moins 3 mesures de la conductivit du
matriau. Chaque mesure doit tre eectue lune aprs lautre toutes les 10 15
74 Chapitre 2. Partie exprimentale
Fig. 2.22 Schma dun chantillon de PP instrument
minutes pour stabiliser le prol de temprature dans lchantillon. Le rsultat nal
est la moyenne des mesures chaque temprature de consigne.
Rsultats des mesures de conductivit thermique
La thermo-dpendance de la conductivit thermique ((T))
La conductivit thermique dans la phase solide de deux types de polypropylne
(PP
c
et PP
ac
) est mesure de 20

C 90

C. Lvolution de la conductivit thermique


avec la temprature mesure pour le PP
c
et le PP
ac
ainsi que les deux valeurs (dans
la phase solide et dans la phase liquide) donnes par le fournisseur du PP
c
sont
prsentes dans la gure 2.23.
Fig. 2.23 Evolution de la conductivit thermique du PP ensemenc et non ense-
menc en fonction de la temprature
On constate une augmentation de la conductivit thermique en fonction de la
temprature qui peut tre modlise par une fonction linaire. La conductivit ther-
mique du PP
ac
est suprieure celle du PP
c
. La conductivit thermique du PP
ac
varie de 0,25 W/m.K 0,28 W/m.K tandis que celle du PP
c
varie de 0,22 W/m.K
0,24 W/m.K entre 310K et 350K. On constate que la valeur fournie par Total pour
le PP
c
292

K est en accord avec lvolution mesure.


2.2.3 Description et caractrisation des matriaux tudis 75
Ces rsultats nous permettent de modliser lvolution de la conductivit ther-
mique du PP
c
et PP
ac
en fonction de la temprature. Lexpression modlise est
implante dans le programme de simulation (cf. Chapitre 3) et nous permet dobtenir
des rsultats plus prcis de la prdiction du refroidissement de la pice lors de son
injection.
La pizo-dpendance de la conductivit thermique ((p))
Quelques auteurs (Dietz [59], Dawson et al. [66]) ont mesur la pizo-dpendance
de la conductivit thermique. Ils ont montr une inuence importante de la pression
sur la conductivit thermique du polymre de lordre de 15% pour une variation de
pression de maintien 0,1MPa 66MPa [66].
Au sein du laboratoire, nous navons pas de moyens de mesure exprimentale
de la conductivit thermique en fonction de la pression. La pizo-dpendance de la
conductivit thermique sera dtermine par identication numrique (cf. chapitre 4).
2.3.3 Calorimtre - DSC
La chaleur spcique (C
j
) et lenthalpie de fusion (H
)
) du polymre sont mesu-
res par une DSC de Mettler Toledo. Cet appareil nous permet de mesurer la thermo-
dpendance de la chaleur spcique du polypropylne utilis. Les mesures sont ra-
lises au laboratoire OPERP laide dune DSC de marque METTLER-TOLEDO
(cf. gure 2.24). Le tableau 2.2 rsume les caractristiques de cet appareil.
Fig. 2.24 DSC - Mettler Toledo
76 Chapitre 2. Partie exprimentale
Caractristiques techniques Mettler Toledo
Alimentation automatique des chantillons Passeur 34 positions
Mesure en DSC module Oui
Mesure Saphir Oui
Alimentation lectrique 230V 50/60 Hz
Technologie Flux de chaleur
Type de capteur
Plaques thermocouples
(56-120 thermocouples)
Sensibilit 0,01 jW
Vitesse de chaue maximale 300

C/ min
Vitesse de refroidissement maximale 50

C/ min
Prdiction de la cintique (logiciel) oui
Temprature de fonctionnement -150

C 700

C
Gaz de balayage Azote
Tab. 2.2 Caractristiques de la DSC du laboratoire OPERP
Mesure par DSC
Mesure de H
Nous mesurons lnergie de fusion du polymre semi-cristallin; cette valeur sera
utilise comme une donne dans la simulation du refroidissement de la pice injecte
(cf. Chapitre 3).
Nous avons utilis les mesures par DSC de lenthalpie de fusion (H) du polymre
semi-cristallin pour mettre en vidence une ventuelle inuence de la pression de
maintien lors du moulage sur le taux de cristallinit nal de la pice. Les essais
ont t eectus avec le polypropylne ensemenc (PP9642). Les chantillons ont t
coups au cur des pices moules direntes pressions de maintien. La masse
des chantillons est de 0,380,02 (mg). Le tableau 2.3 prsente les pices moules
utilises, la masse des chantillons et les pressions de maintien correspondantes.
Pice
Pression applique
(MPa)
Masse des chantillons
(mg)
PPJ17001 1 0,39
PPJ17007 3 0,37
PPJ17016 7 0,40
PPJ17021 9 0,38
PPJ17030 11 0,36
PPJ17035 13 0,36
Tab. 2.3 Echantillon pour les mesures par DSC
Le protocole exprimental appliqu pour les mesures par DSC est prsent dans
la gure 2.25.
Il y a une stabilisation de la temprature de lchantillon 30

C pendant 3 mi-
nutes. La temprature monte jusqu 260

C la vitesse de 5

C/min. Ensuite, lchan-


tillon est stabilis 260

C pendant 5 minutes. Enn, la temprature descend jusqu


-40

C la vitesse de refroidissement de 5

C/min. La gure 2.26 montre une courbe


de DSC mesure selon ce protocole exprimental.
2.2.3 Description et caractrisation des matriaux tudis 77
Fig. 2.25 Programme de temprature
Fig. 2.26 Courbe DSC mesure avec le PP
c
78 Chapitre 2. Partie exprimentale
Les rsultats de mesures nous donnent lnergie de fusion de chaque chantillon
et lenthalpie de fusion est calcule en divisant lnergie de fusion par la masse de
lchantillon. La gure 2.27 prsente lvolution de lenthalpie de fusion en fonction
de la pression hydraulique de consigne lors du moulage de la pice.
Fig. 2.27 Evolution de lenthalpie de fusion du PP
c
en fonction de la pression
hydraulique de consigne
On constate que la pression de maintien applique lors du moulage des pices
na pas dinuence sur lenthalpie de fusion. Ces mesures ne nous permettent pas de
conclure quant linuence de la pression sur le taux de cristallinit. On obtient une
valeur moyenne de lenthalpie de fusion de 78,26 (J/g).
Mesure de la thermo-dpendance de la capacit thermique du polypro-
pylne ensemenc
La thermo-dpendance de la capacit thermique du polypropylne ensemenc peut
tre mesure en chaue ou en refroidissement avec une vitesse infrieure 2

C/minute.
Le matriau test est le polypropylne ensemenc (PP9642). La masse moyenne
des chantillons est de 12,4 (mg). Nous avons mesur la capacit thermique du PP
c
dans deux cas : en chaue 2

C/min et en refroidissement 2

C/min. La gure 2.28


prsente le protocole exprimental en chaue. Lchantillon est stabilis 20

C pen-
dant 1 minute et chau jusqu 260

C avec une vitesse de 2

C/min.
La gure 2.29 montre les rsultats de mesure de la capacit thermique.
On obtient une volution linaire de la capacit thermique du PP
c
en fonction de
la temprature pendant la phase liquide et la phase solide. La thermo-dpendance
de la capacit thermique du PP
c
peut tre modlise par une expression linaire en
utilisant la loi des mlanges entre la phase amorphe et la phase cristalline :
C
j
(1. c) = c.C
jcc
(1) + (1 c).C
jo
(1)J,(/q.1)
cc
C
jo
(1. j) = 2158 + 3. 104.1
C
jcc
(1. j) = 1791 + 5. 639.1
(1c:

C)
(2.1)
Des dicults de mise en fonction dun calorimtre haute pression lies ltan-
chit hautes pression des cellules, ont rendu impossible la mesure de linuence de
la pression sur la chaleur spcique (C
j
(j)) du polypropylne utilis. Cependant, la
2.2.3 Description et caractrisation des matriaux tudis 79
Fig. 2.28 Protocole exprimental de la mesure de la capacit thermique du PP
c
Fig. 2.29 Evolution de la chaleur spcique en fonction de la temprature
80 Chapitre 2. Partie exprimentale
littrature a montr une faible dpendance de la chaleur spcique en fonction de la
pression de lordre de 5% pour une variation de la pression de 0,1MPa 66MPa [71],
qui correspond la gramme de pressions que nous avons utilises.
Pour une mme variation de pression de maintien (0,1MPa 66MPa) la pizo-
dpendance de la conductivit thermique (`(p)) est plus importante de lordre de
15% [66] ; nous allons donc utiliser la thermo-dpendance de la capacit thermique
ci-dessus (cf. quation 2.1) dans le programme de calcul numrique et identier la
pizo-dpendance de la conductivit thermique.
2.4 Rsultats des mesures lors du cycle dinjec-
tion
Les rsultats des mesures lors de la mise en uvre du polymre par injection sont
prsents dans cette partie. Nous avons tudi linuence des paramtres dinjection,
la pizo-dpendance du plateau de cristallisation, leet de lensemencement sur le
prol de temprature mesur et linuence de la pression sur le retrait de la pice
injecte.
2.4.1 Les paramtres dinjection
Des campagnes dessais ont t eectues pour tudier leet de la pression sur le
comportement de mise en uvre du polymre pendant linjection. Les paramtres de
mise en uvre sont prsents dans le tableau 2.4.
Paramtres Valeurs
Temprature du moule : T
n
(

C) 50

C
Temprature dinjection : T
ia)
(

C) 260

C
Pression de maintien : P
n
(MPa)
(Pression hydraulique de consigne)
Variable de 1 MPa 11MPa
Temps de maintien : t
n
(s) 55s
Temps de refroidissement : T
vc)
(

C) 25s
Vitesse dinjection : v
ia)
(mm/s) 40mm/s
Tab. 2.4 Conditions de moulage
Ces valeurs se basent sur celles prconises pour le polypropylne et utilises dans
la thse de Y.Farouq, et sont reprsentatives des conditions industrielles. Le temps
de maintien (t
n
) est la dure maximale possible dapplication la pression de maintien
dans lempreinte. En eet, ce qui xe rellement la dure de maintien de la pression
dans le moule est le geage du seuil dalimentation. Pour tudier la pizo-dpendance
du plateau de cristallisation, il faut que cette dure soit la plus longue possible, cest
dire que t
n
soit lgrement suprieure au temps de geage du seuil. La temprature
du moule et la pression de maintien ont une inuence sur ce temps de geage du seuil
et donc sur la dure de la pression dans le moule, cest ce qui va tre prsent dans
les paragraphes suivants.
A chaque pression hydraulique de consigne correspond une pression de maintien
mesure dans lempreinte de la pice par le capteur P-T. Le tableau 2.5 prsente
2.2.4 Rsultats des mesures lors du cycle dinjection 81
la pression de maintien mesure correspondant chaque pression hydraulique de
consigne.
Pression hydraulique
de consigne (MPa)
Pression de maintien
mesure (MPa)
1 5
3 15
5 25
7 35
9 45
11 55
Tab. 2.5 Pression de maintien mesure
Inuence de la temprature du moule sur la dure dapplication de la
pression de maintien
Le temps de geage du seuil dalimentation est inuenc par la pression mais aussi
par la temprature du moule pendant linjection. La variation de la temprature du
moule (T
n
) inuence le temps de geage du seuil dalimentation ce qui engendre une
variation de la dure dapplication de la pression.
An de mettre en vidence cet eet, des expriences dinjection ont t eectues
deux tempratures de moule direntes (T
n
= 25

C et T
n
= 80

C), avec le PP
c
(cf. gure 2.30) et le PP
ac
(cf. gure 2.31).
Fig. 2.30 Inuence de la temprature du moule sur la dure dapplication de la
pression de maintien pour le PP
c
Laugmentation de la temprature du moule engendre une lgre augmentation de
la pression de maintien ainsi quune nette augmentation de la dure du maintien pour
le PP
c
(cf. gure 2.30). La dure de maintien de la pression est prolonge plus de 15
s quelque soit la pression de maintien (5 MPa et 55 MPa) tandis que la temprature
du moule varie de 25

C 80

C. Pour une pression de maintien de 55 MPa, la pression


mesure dans le moule augmente denviron 1,5 MPa quand la temprature de moule
varie de 25

C 80

C.
82 Chapitre 2. Partie exprimentale
Des rsultats similaires sont obtenus pour linuence de la temprature du moule
sur la dure de maintien de la pression avec le PP
ac
(cf. gure 2.31).
Fig. 2.31 Inuence de la temprature du moule sur la dure dapplication de la
pression de maintien pour le PP
ac
La dure de maintien augmente denviron 12s pour la pression de maintien de 55
MPa et de plus de 15s pour la pression de maintien de 5 MPa.
Ces rsultats montrent une grande inuence de la temprature du moule, surtout,
sur la dure dapplication de la pression de maintien pendant la phase de compactage.
La temprature du moule a aussi une inuence sur les transferts thermiques entre la
pice et moule, et sur la cristallisation en surface de la pice moule lors de linjection.
Dans le cadre de cette thse, nous avons choisi une temprature de moule de 50

C
pour les expriences dinjection. Elle assure une dure dapplication de la pression
qui nous permet de visualiser linuence de la pression sur la cristallisation. Enn,
elle est reprsentative des conditions industrielles.
Inuence de la pression de maintien sur le temps de geage
Le temps de geage du seuil dalimentation est lun des paramtres importants qui
conditionne la qualit des pices moules. R. Pantani, et al (2004) [88] ont tudi
leet de gomtrie de la cavit et du seuil sur le temps de geage. Ils ont eectu
plusieurs tests une pression de maintien constante en faisant varier la taille du seuil
et de la cavit du moule. Le temps de geage est dtermin par la pese des pices
moules. Ainsi, on considre que le temps de maintien partir duquel la masse de
la pice devient constante correspond au geage du seuil. Cela sexplique par le fait
quaprs geage il ny a plus dintroduction de matire dans la cavit do la stabilit
de la masse des pices.
Une srie dessais a t eectue pour dterminer lvolution du temps de geage
en fonction de la pression de maintien pour le PP
c
et le PP
ac
. Lvolution du poids des
pices injectes en fonction de la pression est donne par la gure 2.32 et gure 2.33,
pour une variation du temps de maintien de 10s 40s.
2.2.4 Rsultats des mesures lors du cycle dinjection 83
Fig. 2.32 Inuence de la pression sur le temps de geage du seuil du polymre PP
c
Fig. 2.33 Inuence de la pression sur le temps de geage du seuil du polymre PP
ac
84 Chapitre 2. Partie exprimentale
Les rsultats montrent une diminution du temps de geage du seuil lorsque la
pression augmente. Le temps de geage passe de 24s 18s, soit une rduction de
23%, pour une augmentation de la pression mesure de 5 MPa 75 MPa pour le PP
ensemenc ainsi que le PP non ensemenc. La masse de la pice augmente propor-
tionnellement la pression de maintien. Elle augmente environ de 4% pour les deux
types de PP quand la pression mesure varie de 5 MPa 75 MPa.
Linuence de la pression de maintien sur le temps de geage pour du polystyrne
(polymre amorphe) est montre sur la gure 2.34.
Fig. 2.34 Inuence de la pression sur le temps de geage du seuil du polymre PS
Les expriences ont t eectues deux pressions : P = 5 MPa et 35 MPa. On
observe une inuence de la pression qui est semblable celle observe pour les divers
polypropylnes tudis. Le temps de geage du seuil diminue de 24s (pour la pression
mesure de 5 MPa) 20s (pour la pression mesure de 35 MPa). La masse de la pice
en PS augmente denviron 1,5% avec laugmentation de pression mesure de 5 MPa
35 MPa.
2.4.2 Rsultats de temprature au sein de la pice
Nous allons prsenter les rsultats obtenus avec la sonde de temprature noye
dans la pice moule.
Dtermination de position du thermocouple dans lpaisseur de la pice
moule
La dtermination de la position exacte de la sonde dans lpaisseur de la pice
est ralise a posteriori dans la pice injecte. La pice est tout dabord dcoupe
au plus proche du thermocouple. (cf. gure 2.35 - a). Puis, la partie contenant le
thermocouple est polie jusqu ce quil a-eure la surface et soit bien visible. Une
loupe binoculaire permet ensuite de capturer une image de lpaisseur avec la position
du thermocouple (cf. gure 2.35 - b).
2.2.4 Rsultats des mesures lors du cycle dinjection 85
Fig. 2.35 Dtermination de la position du thermocouple : a) pice dcoupe, b)
reprage de la position par analyse dimages.
86 Chapitre 2. Partie exprimentale
Enn, la position du thermocouple dans lpaisseur de la pice est dtermine
laide dun outil dvelopp dans le cadre de cette thse.
La gure 2.36 prsente la distribution des positions des thermocouples dune srie
dessais raliss avec des mesures au cur de la pice. Les positions du thermocouple
obtenues pour la srie dessais raliss au cur de la pice dpaisseur 4 mm, se situent
2 0,5 mm de la surface.
Fig. 2.36 Position du thermocouple lors des divers moulages raliss direntes
pressions de maintien des pices injectes en PP
cac
Le prol de la courbe de temprature mesure varie selon la position de la sonde
volante dans la pice injecte. Nous allons prsenter, dans les paragraphes suivants,
des exemples caractristiques de rsultats de la mesure de temprature dans la pice
pendant le cycle dinjection pour les polymres semi-cristallins. Nous allons distinguer
les mesures obtenues proximit de la surface de la pice des mesures cur.
Temprature mesure en peau de la pice
La mesure de temprature en peau au cours du cycle dinjection avec la sonde
volante prsente dans certains cas, deux rchauements, lun la n du maintien en
pression dans le moule et lautre ljection [2].
Ces deux rchauements ont t attribus aux changements de conditions limites
dans les transferts thermiques. Le premier rchauement est d au dcollement de
la pice du moule au moment du retour la pression atmosphrique. Et le deuxime
rchauement est d ljection (cf. gure 2.37).
Temprature mesure au cur de la pice
La temprature mesure au cur de la pice injecte du polymre semi-cristallin
(Polypropylne) prsente une courbe caractristique avec un plateau (cf. gure 2.38).
Lapparition de ce plateau est lie la cristallisation du polymre [1]. En eet, le
processus de cristallisation des chanes macromolculaires du polymre semi-cristallin
engendre un dgagement de chaleur qui retarde le refroidissement au cur de la pice.
Dans le cadre de ce travail, nous nous intressons plus particulirement au prol
de temprature mesur au cur de la pice. Plusieurs travaux antrieurs ont montr
2.2.4 Rsultats des mesures lors du cycle dinjection 87
Fig. 2.37 Evolution de la temprature prs de la surface de la pice injecte
Fig. 2.38 Evolution de la temprature au cur de la pice injecte
88 Chapitre 2. Partie exprimentale
quen tant plus loin de la surface, on rduit linuence de la rsistance thermique de
contact entre la pice et le moule [1],[89].
2.4.3 Inuence de la pression et de lensemencement
Dans ce paragraphe, nous allons mettre en vidence linuence de la pression de
maintien et leet de lensemencement sur le refroidissement de la pice injecte.
Inuence de la pression de maintien sur les plateaux de cristallisation
Les mesures au cur de la pice injecte direntes pressions de maintien ont
montr une inuence de la pression sur la position du plateau de cristallisation et
donc sur la temprature de cristallisation. La gure 2.39 reprsente lvolution de la
temprature mesure au cur de la pice en fonction de la pression de maintien pour
les pices en PP
c
.
Fig. 2.39 Evolution de la temprature mesure au cur de la pice injecte en PP
c
direntes pressions de maintien (a) courbes de temprature obtenues ; (b) zoom
sur les plateaux de cristallisation
Ces rsultats montrent une croissance de la temprature du plateau de cristalli-
sation lors de laccroissement de la pression. On peut remarquer un cart de 14

C
entre la temprature du plateau de cristallisation 5 MPa de pression mesure dans
la cavit et celle 55 MPa de pression mesure dans la cavit. On peut galement
2.2.4 Rsultats des mesures lors du cycle dinjection 89
constater que la temprature au cur de la pice dcrot plus vite lorsque la pression
augmente. Cela peut tre d une amlioration du contact moule-pice et/ou une
diminution de lenthalpie de cristallisation.
La drivation en fonction du temps de la courbe de temprature nous permet de
dterminer la temprature du plateau de cristallisation de chaque essai dune faon
plus prcise et systmatique (la temprature du plateau correspond linstant o la
drive atteint son maximum (a) autour dun plateau (cf. gure 2.40)).
Fig. 2.40 Drivation de la temprature mesure au cur de la pice injecte
Le tableau 2.6 prsente la temprature du plateau de cristallisation obtenue
direntes pressions de maintien.
Pression de maintien (MPa) 5 15 35 35 45 55
Tc(

C) 119,21 120,98 123,86 126,36 129,61 132,77


Tab. 2.6 Temprature du plateau de cristallisation (T
c
) des pices injectes en PP
c
en fonction de la pression de maintien
Linuence de la pression sur les plateaux de cristallisation du PP non ensemenc
(PP
ac
) est montre dans la Figure 2.41.
Fig. 2.41 Evolution de la temprature mesure au cur de la pice injecte en PP
ac
direntes pressions de maintien
On constate, comme pour le PP
c
, une augmentation de la temprature du plateau
de cristallisation en fonction de la pression (Tableau 2.7).
90 Chapitre 2. Partie exprimentale
Pression de maintien (MPa) 5 15 25 45
Tc (

C) 111,95 116,52 120,14 124,95


Tab. 2.7 Temprature du plateau de cristallisation (T
c
) des pices injectes en PP
ac
en fonction de la pression de maintien
Pour le PP ensemenc avec des nano-charges (PP
cac
), on obtient aussi une aug-
mentation de la temprature du plateau de cristallisation en fonction de la pression
(cf. gure 2.42).
Fig. 2.42 Evolution de la temprature mesure au cur de la pice injecte en
PP
cac
direntes pressions de maintien
Un cart de 13

C est observ lorsque la pression de maintien varie de 15 MPa 55


MPa. Le tableau 2.8 reprsente la temprature du plateau de cristallisation mesure
des pices moules en PP
cac
diverses pressions de maintien.
Pression de maintien (MPa) 15 25 35 45 55
Tc (

C) 122,19 124,97 128,31 132,21 135,28


Tab. 2.8 Temprature du plateau de cristallisation (T
c
) des pices injectes en
PP
cac
en fonction de la pression de maintien
Lvolution de la temprature du plateau de cristallisation des trois types de po-
lypropylne en fonction de la pression est synthtise dans la Figure 2.43. Les courbes
de tendance des trois sries montrent un accroissement linaire de la temprature du
plateau de cristallisation en fonction de la pression mesure dans la cavit.
La croissance de la pression de maintien engendre une augmentation linaire de la
temprature du plateau de cristallisation quelque soit le PP inject. Cependant on re-
marque que la pente de cet accroissement dire selon le type de PP (cf. gure 2.43).
La pente de courbe de PP
ac
est de 0,318 qui est proche de la pente de PP
cac
(i =
0,3342). Cela peut tre expliqu par le mme grade de polymre (PP9760) de deux
types de PP. La pente de PP
c
est la plus faible, sa valeur est de 0,2748. Un autre
phnomne constat est la dirence de la temprature du plateau de cristallisation
la mme pression de chaque matriau. Les tempratures du plateau de cristallisation
des polymres ensemencs (PP
c
et PP
cac
) sont plus leves que celle du polymre no-
nensemenc (PP
ac
). Cette dirence due leet de lensemencement, est dveloppe
dans la partie suivante.
2.2.4 Rsultats des mesures lors du cycle dinjection 91
Inuence de lensemencement Dans ce paragraphe, on analyse linuence de
lensemencement la lumire des rsultats obtenus. La comparaison entre les courbes
de temprature des dirents types de PP mesures mme pression et mme position
de thermocouple met en vidence leet de lensemencement sur le comportement
thermique des pices moules. La Figure 2.44 prsente la disposition des positions du
thermocouple des trois sries dinjection avec trois matriaux : PP
c
, PP
ac
et PP
cac
.
Il faut trouver des positions de thermocouples voisines et proches du centre de la
pice pour direntes pressions et pour tous les grades de PP.
Le tableau 2.9 montre les positions comparables des trois sries dessais dinjection
pour mettre en vidence linuence de lensemencement.
Cas de moulage n

1 n

2 n

3
Pression de maintien (MPa) 5 25 35
Position dans lpaisseur y(mm) 1,83 2,1 1,64
PP
c
X X -
PP
ac
X X X
PP
cac
- X X
Tab. 2.9 Les positions comparables des trois sries dinjection
Cas n

1 : = 1. 83 mm; 1
n
= 5 MPa La Figure 2.45 prsente la comparaison
de deux courbes de temprature pour deux matriaux (PP
c
et PP
ac
) mesures dans
les mmes conditions : Pm = 5 MPa, y = 1,83 mm.
Les deux courbes de temprature concident avant et aprs le plateau de cristal-
lisation. Au niveau du plateau, il existe un cart denviron 6

C entre la temprature
du plateau de PP
c
(118

C) et celle de PP
ac
(111,8

C).
Cas n

2 : = 2. 1 mm; 1
n
= 25 MPa Pour la pression de maintien mesure de
25 MPa et la position y = 2,1 mm, les trois courbes de temprature correspondant
aux trois polymres (PP
c
, PP
ac
et PP
cac
) sont prsentes dans la Figure 2.46.
Les courbes de temprature mesures du PP
c
et PP
ac
se superposent avant et
aprs le plateau de cristallisation. Les tempratures du plateau de cristallisation des
PP
c
et PP
cac
sont respectivement de 123,8

C et 124,9

C, la temprature du plateau
de cristallisation du PP
ac
est plus faible et de lordre de 120

C. Un autre phnomne
remarqu dans la Figure 2.46 est le refroidissement plus rapide du PP
cac
que celui
des deux autres polymres (PP
c
et PP
ac
) aprs le plateau de cristallisation.
Cas n

3 : = 1. 64 mm; 1
n
= 35 MPa La comparaison a lieu la position
y = 1,64 mm (P
n
= 35 MPa) avec deux grades de polypropylne : PP
ac
et PP
cac
(cf. gure 2.47), qui ont le mme polymre de base (PP9760).
Les rsultats concident avec les prcdents : la temprature du plateau de cristal-
lisation du PP
cac
est suprieure celle du PP
ac
, elles sont respectivement de 125,5

C
et 121

C. Le PP
cac
refroidi plus vite que le PP
ac
aprs le plateau de cristallisation.
Conclusion
Lensemencement favorise la cristallisation du polymre, il engendre une augmen-
tation du niveau de plateau de cristallisation (et donc de la temprature de cristalli-
sation). Lensemencement semble avoir trs peu dinuence sur les autres proprits
92 Chapitre 2. Partie exprimentale
Fig. 2.43 Evolution de la temprature du plateau de cristallisation en fonction de
la pression des matriaux : PP
c
, PP
ac
et PP
cac
Fig. 2.44 Positions des thermocouples dans lpaisseur des pices injectes
Fig. 2.45 Prol de temprature du PP
c
et PP
ac
mesure P
n
=5MPa, y=1,83mm
2.2.5 Conclusion 93
du polymre car on obtient des courbes de temprature superposes avant et aprs
lapparition du plateau de cristallisation.
2.5 Conclusion
Nous avons prsent dans ce chapitre le dispositif exprimental utilis dans lob-
jectif de mettre en vidence leet de la pression sur le comportement de mise en
uvre par injection du polypropylne. Nous avons montr les modications appor-
tes au montage ayant fait lobjet de travaux prcdents, an datteindre des pressions
leves au sein de lempreinte. Nous avons notamment raccourci le canal dinjection,
largi le seuil dalimentation, amlior ltanchit du moule et le tenue de la sonde
de temprature volante. Nous avons mis en vidence linuence de la temprature du
moule et la pression sur le geage du seuil dalimentation et par consquent sur la
dure de la pression de maintien dans le moule. Laugmentation de la temprature
du moule retarde le geage du seuil et augmente ainsi la dure de maintien en pres-
sion. Laugmentation de la pression acclre le geage du seuil et diminue la dure
de maintien de la pression.
Nous avons ralis cette tude avec des polypropylnes non ensemenc et ensemen-
cs. Les proprits thermiques de ces matriaux ont t caractrises par les appareils
du laboratoire. La thermo-dpendance de la conductivit thermique (`) est obtenue
par les mesures du conductivimtre HotDisk. Ces proprits seront utilises dans un
programme de simulation pour la prdiction du refroidissement de la pice moule.
Les rsultats obtenus nous ont permis de mettre en vidence la pizo-dpendance
de la temprature du plateau de cristallisation. Nous avons observ que cette temp-
rature augmente avec la pression. Nous avons mis en vidence leet des charges dans
le polymre : la temprature du plateau de cristallisation augmente quand le matriau
est ensemenc mais il napparat pas dinuence sur la cintique de refroidissement.
La confrontation de ces rsultats exprimentaux avec la simulation va nous per-
mettre dans la suite de ce travail didentier leet de la pression sur comportement
du matriau.
94 Chapitre 2. Partie exprimentale
Fig. 2.46 Prol de temprature du PP
c
, PP
ac
et PP
cac
mesure P
n
=25MPa,
y=2,1mm
Fig. 2.47 Prol de temprature du PP
cac
et PP
ac
mesure P
n
=35MPa, y=1,64mm
Chapitre 3
Modlisation du cycle dinjection
Sommaire
3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95
3.2 Modle de calcul . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96
3.3 Gomtrie et hypothses . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96
3.3.1 Modes de transferts thermiques . . . . . . . . . . . . . . . 98
3.4 Rsolution numrique des quations rgissant le refroi-
dissement du polymre inject . . . . . . . . . . . . . . . 104
3.4.1 Programme de calcul . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106
3.4.2 Validation des modles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106
3.4.3 Inuence de la rsistance thermique de contact (RTC) . . . 108
3.5 Dtection des paramtres inuents . . . . . . . . . . . . 108
3.5.1 Etude de linuence des proprits du matriau sur le re-
froidissement de la pice injecte . . . . . . . . . . . . . . . 110
3.6 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116
3.1 Introduction
Dans le but doptimiser le procd dinjection, il est important de pouvoir pr-
dire avec prcision le refroidissement de la pice injecte. Cela implique un choix
pertinent du modle mathmatique qui dcri les phnomnes physiques mis en jeux.
Il est galement impratif de connatre avec prcision lvolution des proprits du
matriau.
Ce chapitre prsente le modle mathmatique utilis pour dcrire le refroidisse-
ment du polymre inject partir de la n de remplissage jusquau refroidissement
complet de la pice moule. La simulation du refroidissement sous forme de pro-
gramme informatique est galement aborde. La premire partie de ce chapitre dcrit
le modle monodimensionnel de calcul avec les hypothses physiques, les gomtries et
les quations de bases utilises. La deuxime partie prsente le programme dvelopp
pour la simulation numrique du refroidissement de la pice moule. La troisime
partie concerne la validation du programme de calcul et du modle physique. Dans
96 Chapitre 3. Modlisation du cycle dinjection
la dernire partie, nous tudions linuence de certaines proprits matriaux, sus-
ceptibles dvoluer au cours de la mise en uvre, sur le refroidissement de la pice
injecte. Le but tant danalyser leet dune ventuelle pizo-dpendance de ces pro-
prits.
3.2 Modle de calcul
Lanalyse du refroidissement dun polymre lors dun cycle dinjection, partir
de la n du remplissage jusqu son refroidissement total lair ambiant, permet de
discerner les divers modes de transfert de chaleur. En eet, le transfert de chaleur de
la pice moule opre selon deux modes principaux : (i) la conduction entre la pice
et le moule pendant la phase de maintien et le refroidissement dans le moule, (ii) la
convection naturelle avec lair ambiant aprs louverture du moule. Les phnomnes
importants pendant la mise en uvre du polymre comme le retrait, le changement
de phase, la cristallisation sont pris en compte dans le modle mathmatique pour
dcrire au mieux le comportement du polymre durant linjection. En considrant
que le polymre est quasi-immobile dans lempreinte la n du remplissage, le mo-
dle de calcul se rduit la rsolution dun problme de transfert de chaleur [8].
Linuence des autres phnomnes est prise en compte dans le modle par les termes
supplmentaires de lquation de chaleur.
3.3 Gomtrie et hypothses
Plusieurs hypothses ont t poses an de rduire la complexit du modle tout
en prservant une bonne qualit de prdiction du comportement de mise en uvre
du polymre lors de son injection. La simulation commence au moment de la n
de remplissage (t = 0) et se poursuit jusquau refroidissement total hors moule de
la pice moule. A linstant initial, la temprature de la pice et la temprature du
moule sont considres homognes [11] et sont respectivement gales la temprature
dinjection (T
ia)
) et la temprature du uide de refroidissement (T
niait
). La pression
initiale applique est celle mesure dans la cavit moulante. La pice injecte en
polymre et ses dimensions sont prsentes dans la gure 3.1.
Lpaisseur de la pice, qui est de 4mm, est beaucoup plus faible que sa largeur
(81mm) et sa hauteur (71 mm). Le transfert de chaleur de la pice est prdominant
dans la dimension de lpaisseur car la surface dchange dans cette dimension est
nettement plus leve que celle des autres dimensions [1]. Le problme rsoudre
peut tre ainsi rduit un problme de transfert thermique unidimensionnel (1D).
La gure 3.2 prsente la conguration gomtrique ainsi que les conditions aux
limites thermiques utilises pour la simulation.
La pice dpaisseur e
j
=4mmse situe entre deux blocs dacier dpaisseur e
n
=24mm
(paisseur de mtal entre linterface pice/moule et les circuits de refroidissement).
Les conditions aux limites tant identiques des deux cts de la pice moule, la si-
mulation du refroidissement de la pice injecte se rduit un problme symtrique.
Avant louverture du moule, le mode de transfert thermique entre la pice et
le moule est de type conductif [10]. La pice est en contact avec les deux parties
3.3.3 Gomtrie et hypothses 97
Fig. 3.1 Gomtrie et dimensions de la pice injecte
Fig. 3.2 Modle dcrivant le refroidissement de la pice (dimensions en mm) (a)
avant et (b) aprs jection
98 Chapitre 3. Modlisation du cycle dinjection
du moule, dont la temprature est rgule par les circuits de refroidissement la
temprature de consigne T
)|
avec un coecient dchange convectif h
)|
entre le moule
et le uide. A la n du remplissage, le polymre dans le moule est suppos immobile
ce qui permet de ngliger leet de la viscosit [11].
Lvolution de la rsistance thermique de contact (RTC) est calcule en fonction
du retrait de la pice. En eet, ds que la pression dans lempreinte diminue (geage du
seuil dalimentation), le retrait de la pice augmente. Cela engendre une dgradation
du contact, ce qui augmente la RTC [34]. La RTC continue augmenter jusqu
louverture du moule. Aprs ljection, la pice et lempreinte sont en contact avec
lair ambiant. Le mode de transfert thermique devient majoritairement convectif.
Lchange entre la pice jecte et lair ambiant est dcrit par un coecient dchange
convectif h
jo
. Lchange entre les parois du moule et lair ambiant est dcrit par le
coecient h
no
. La temprature de lair (temprature ambiante T
on
) est considre
comme tant constante.
3.3.1 Modes de transferts thermiques
Comme indiqu dans le paragraphe 1.3.3 du chapitre 1, le refroidissement de la
pice est modlis par lquation de la chaleur avec un terme source tenant compte
de la chaleur dgage lors de la cristallisation :
C
j
(1. c)
(1. 1. c)
J1
Jt
+\(`(1. c).\1)
H
(1. 1. c)
Jc
Jt
= 0 (3.1)
Avec C
j
(1. 1. c), `(1. 1. c), (1. 1. c) et H(1. 1. c) : les proprits thermo-
physiques du polymre qui seront prsentes dans ce qui suit.
Dans lquation 3.1, le premier terme
_
C
p
(T,c)
(1,T,c)
0T
0t
_
reprsente la variation dnergie
emmagasine dans polymre [9], le deuxime terme (\(`(1. c).\1)) est la quan-
tit de chaleur cde par le polymre au moule par conduction [9] et le dernier terme
_
1
(1,T,c)
0c
0t
_
reprsente la source de chaleur due la cristallisation lors du refroidis-
sement de la pice injecte.
Nous utilisons la loi de Nakamura [26] pour dcrire lvolution du taux de cristal-
linit (c), car elle tient compte de leet de la temprature et est valable quelle que
soit la vitesse de refroidissement [27]. En eet, cette loi est bien adapte la mise en
uvre par injection, ce qui est confort par plusieurs tudes antrieures [11], [1], [89],
[13].
Jc
Jt
= :i(1)(1 c)
_
ln
_
1
1 c
__n1
n
(3.2)
O, n est le paramtre dAvrami et i(T) est la constante cintique dont lexpres-
sion (cf. quation 3.3) est donne par la thorie de cristallisation dHoman-Lauritzen
[16].
i(1) = G
0
.
_
4
3
.:.`
0
(1)
_
13
. exp
_
l

1.(1 1
1
)
_
. exp
_
1
j
1
1
.(1
)
(1) 1)
_
(3.3)
3.3.3 Gomtrie et hypothses 99
Avec N
0
est le nombre de germes de cristallisation initiaux, dcrit par la relation :
`
0
(1) = exp(0. 156.(1
0
)
(1) 1) + 15. 1) (3.4)
U* : nergie dactivation.
R : constante universelle de gaz parfait.
G
0
: coecient pr-exponentiel de la vitesse de germination.
K
j
: paramtre de nuclation relatif lnergie ncessaire pour la formation dun
germe de taille critique
T
1
= Tg-30

C; temprature en de de laquelle aucun mouvement des chanes


macromolculaires na lieu.
T
j
: temprature de transition vitreuse.
T
n
: temprature de fusion thermodynamique.
H
c
: chaleur latente de cristallisation mesure par DSC.
Sauf mention contraire, les valeurs des paramtres intervenant dans lquation 3.3
et lquation 3.4 sont celles utilises par Le Go et al [12].
Etant donn que le contact entre le polymre et les parois du moule nest pas
parfait, il est ncessaire de prendre en compte la rsistance thermique de contact
(RTC) qui volue au cours du refroidissement. Dans cette tude, la RTC est considre
comme constante avant le dcollement entre la pice et la paroi du moule [34] et
ensuite calcule partir de la valeur du retrait [12] selon lexpression suivante :
11C = 5 10
4
(\,:
2
.1) avant dcollement
1C1 =
v(t)
2.A
air
(\,:
2
.1) aprs dcollement
(3.5)
o
:(t) =

1
3
1
t
i

i
(1
i
. j
i
) 1
t
i
=

0
i

t
i
(1
i
. j
i
)

0
i
(3.6)

0
i
reprsente le volume spcique pression atmosphrique.
Avec v, le volume spcique du polymre et L la dimension de la pice. Aprs
ljection, la pice moule est en contact avec lair ambiant, le transfert de chaleur
de la pice se fait par convection. Nous ajoutons un terme de transfert thermique
convectif dans lquation de la chaleur (cf. quation 3.7).
C
j
(1. c)
(1. 1. c)
.
J1
Jt
+\(`(1. c).\1)
H
(1. 1. c)
.
Jc
Jt
+Q
ccacctica
= 0 (3.7)
Le transfert thermique dans le moule est modlis par lquation 3.8 [11] o j
n
(kg/m
3
), C
jn
(J/(kg.K)), `
n
(W/(m.K)) sont respectivement la masse volumique, la
chaleur spcique et la conductivit du moule en acier :
j
n
C
1n
J1
Jt
= `
n
J
2
1
J
2
(3.8)
Les valeurs des proprits thermophysiques du moule utilises sont les suivantes
[8] :
100 Chapitre 3. Modlisation du cycle dinjection
j
n
= 7874(/q,:
3
)
C
1n
= 475(J,/q,1)
`
n
= 45(\,:,1)
Le transfert de chaleur par convection au niveau des circuits de refroidissement
(cf. gure 3.2) est dcrit par lquation 3.9 :
`
n
_
J1
n
(t. )
J
_
j=c
p
+c
m
= /
)|
. [1
)|
1
n
(t. = c
j
+c
n
)] (3.9)
Une relation similaire est utilise pour la convection naturelle entre le moule et lair
ambiant et entre la pice et lair ambiant aprs ouverture du moule. Les coecients
de convection naturelle h
jo
entre la pice et lair ambiant et h
no
entre le moule
et lair ambiant sont respectivement de 50W/(m.K) et de 80 W/(m.K) [1] dans nos
conditions exprimentales.
Description de la thermo et pizo-dependance des proprits du polymre
An dobtenir des simulations ralistes du refroidissement du polymre inject, il
est ncessaire de dcrire correctement les volutions du volume spcique (v), de la
conductivit thermique (`) et de la chaleur spcique (C
j
) en fonction de la pres-
sion et de la temprature. En se basant sur ltat de lart prsent dans le chapitre
1, il est intressant dtablir une expression gnrale de lvolution des proprits
thermo-physiques en fonction de la temprature et de la pression. Une formulation
qui simpose est la loi des mlanges dont lavantage est la prise en compte de lvo-
lution de la cintique de cristallisation. Lvolution des proprits de chaque phase
peut tre dcrite par une fonction polynomiale qui dpend des deux variables T et p.
Les coecients de ces fonctions doivent tre identis aux caractrisations eectues
dans la prsente tude ou celles rapportes dans littrature.
Thermo et pizo-dpendance de la chaleur spcique (C
j
)
An de prendre en considration la pizo-dpendance de la conductivit, on propose
la formulation donne par lquation 3.10.
C
j
(1. j. c) = c.C
jcc
(1. j) + (1 c).C
jo
(1. j) J,/q.1
_
C
jo
(1. j) = (j) +1(j).1
C
jcc
(1. j) = C(j) +1(j).1
(1 c:

C ct j c: `1c)
ccc
_

_
(j) = c
(0)
+c
(1)
.j +c
(2)
.j
2
+...
1(j) = /
(0)
+/
(1)
.j +/
(2)
.j
2
+...
C(j) = c
(0)
+c
(1)
.j +c
(2)
.j
2
+...
1(j) = d
(0)
+d
(1)
.j +d
(2)
.j
2
+...
(3.10)
Le tableau 3.1 ci-dessous donne les coecients de lquation 3.10 relatifs di-
rentes rfrences pour le polypropylne isotactique.
3.3.3 Gomtrie et hypothses 101
c
(0)
/
(0)
c
(1)
/
(1)
c
(0)
d
(0)
c
(1)
d
(1)
Base de donne [4, 5] 1938,46 4,62 - - 1700,00 0,00 - -
Brahmia [11] 1774,20 3,47 - - 1329,20 8,36 - -
LeGo [12] 2124,00 3.10 - - 1451,00 10,68 - -
Mesure par DSC 2158,00 3,10 - - 1791,00 5,64 - -
Tab. 3.1 Coecients de la chaleur spcique relatifs direntes rfrences pour
du polypropylne isotactique
Les expressions donnes par ce tableau sont compares aux mesures de C
j
eec-
tues au laboratoire OPERP par DSC (cf. gure 3.3).
0 50 100 150 200 250
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
3500
4000
T [C]
C
p

[
J
/
k
g
-
K
]
Mesure
Lissage mesure
Base de donnes MoldFlow
Brahmia et al. (2007)
Le Gof f et al. (2005)
Fig. 3.3 Comparaison des expressions du tableau 3.1 utilises pour dcrire la
thermo-dpendance de la chaleur spcique avec les mesures de DSC.
On remarque que lexpression utilise par LeGo et al [12], dcrit correctement
lvolution de la chaleur spcique mesure dans le prsent travail contrairement aux
autres expressions.
Thermo et pizo-dpendance de la conductivit thermique ()
Une loi des mlanges est galement utilise pour dcrire lvolution de la conduc-
tivit thermique [12] :
`(1. j. c) = c.`
cc
(1. j) + (1 c).`
o
(1. j) n,(:.1)
_
`
o
(1. j) = (j) +1(j).1
`
cc
(1. j) = C(j) +1(j).1
(1 c:

C ct j c:`1c)
ccc
_

_
(j) = c
(0)
+c
(1)
.j +c
(2)
.j
2
+...
1(j)= /
(0)
+/
(1)
.j +/
(2)
.j
2
+...
C(j) = c
(0)
+c
(1)
.j +c
(2)
.j
2
+...
1(j) = d
(0)
+d
(1)
.j +d
(2)
.j
2
+...
(3.11)
102 Chapitre 3. Modlisation du cycle dinjection
Les coecients de quelques caractrisations de la littrature sont rapports dans
le tableau 3.2.
c
(0)
/
(0)
c
(1)
/
(1)
c
(0)
d
(0)
c
(1)
d
(1)
Base de donnes
MoldFlow [4], [5]
0,170 0 - - 0,220 0 - -
Brahmia [11] 0,146 1,07x10
4
- - 0,186 1,38x10
4
- -
Le Go [12] 0,189 -6,25x10
5
- - 0,310 -4,94x10
4
- -
Dawson [66] 0,147 2,49x10
4
5,03x10
4
1,76x10
7
0,231 1,13x10
4
6,18x10
4
4,11x10
7
Mesure Operp - - - - 0,225 1,47x10
4
- -
Tab. 3.2 Coecients de la conductivit thermique relatifs direntes rfrences
pour le polypropylne isotactique
Les valeurs issues des direntes sources sont traces dans la gure 3.4.
0 50 100 150 200 250
0.05
0.1
0.15
0.2
0.25
0.3
0.35
0.4
T[C]

[
W
/
m
.
K
]
Mesures (Hot Disk)
lissage mesures
Base de donnes MoldFlow
Brahmia et al. [2007]
Le Gof f et al. [2005]
Dawson et al. [2006]: (P=0 MPa)
Fig. 3.4 Thermo-dpendance de la conductivit dun polypropylne isotactique :
comparaison des expressions donnes dans le tableau 3.2
La comparaison entre les direntes expressions montre lexistence dun cart
important entre les diverses descriptions de la thermo-dpendance de la conductivit
notamment celle de la phase solide.
Thermo et pizo-dpendance du volume spcique (v)
La thermo et pizo-dpendance du volume spcique dun polymre est habituel-
lement dcrite par le diagramme pvT. La formulation propose peut tre utilise
galement pour dcrire la description de thermo et pizo-dpendance du volume sp-
3.3.3 Gomtrie et hypothses 103
cique.
(1. j. c) = c.
cc
(1. j) + (1 c).
o
(1. j) c:
3
,q
_

o
(1. j) = (j) +1(j).1

cc
(1. j) = C(j) +1(j).1
(1 c:

C ct j c: `1c)
ccc
_

_
(j) = c
(0)
+c
(1)
.j +c
(2)
.j
2
+...
1(j) = /
(0)
+/
(1)
.j +/
(2)
.j
2
+...
C(j) = c
(0)
+c
(1)
.j +c
(2)
.j
2
+...
1(j) = d
(0)
+d
(1)
.j +d
(2)
.j
2
+...
(3.12)
Nous avons liss le diagramme pvT de la base de donnes du logiciel Moldow et
trouv les coecients de lquation 3.12 prsents dans le tableau 3.3.
c
(0)
/
(0)
c
(1)
/
(1)
c
(0)
d
(0)
c
(1)
d
(1)
Coecients
du lissage
1,114 8,30x10
4
-3,01x10
4
-5,45x10
6
1,067 3,9x10
4
-2,24x10
4
-1,40x10
6
Tab. 3.3 Coecients de la loi des mlanges dcrivant lvolution du pvT du poly-
propylne ensemenc (PP9642)
La gure 3.5 compare le diagramme pvT du polypropylne PPC9642 obtenu dans
la base de donnes du logiciel Moldow avec le diagramme pvT liss en utilisant la
loi de mlange.
Fig. 3.5 Diagramme pvT du polypropylne ensemenc (PP9642)
La gure 3.5 montre un bon accord entre les valeurs du volume spcique mesures
et les courbes de lissage. Le taux de cristallisation est pris en compte dans la loi de
mlange (quation 3.12) ce qui permet damliorer la description de lvolution du
volume spcique habituellement donne par la loi de Tait 2 domaines [75].
104 Chapitre 3. Modlisation du cycle dinjection
Pizo-dpendance de la temprature de fusion thermodynamique
Lvolution de la temprature de fusion thermodynamique en fonction de la pression
peut tre dcrite par une expression polynomiale [28], [17], [69], [30] (quation 3.13).
1
0
)
(j) = 1
0
Patm
)
+c
1
.j +c
2
.j
2
(3.13)
Avec : 1
0
Patm
)
la temprature de fusion de la matire pression atmosphrique.
Linuence de la pression sur la cintique de cristallisation est prise en compte par
lexpression de la temprature de fusion thermodynamique. Une expression similaire
peut tre galement utilise pour dcrire lvolution de la temprature de transition
vitreuse T
j
.
Les paramtres de mise en uvre
Les paramtres de rglage (cf. tableau 3.4) de la presse injection introduits pour
dcrire les conditions initiales et les conditions du calcul du cycle dinjection.
Paramtres Symbole Valeur Units
Temprature du moule T
n
50

C
Temprature dinjection T
ia)
260

C
Pression de maintien P
n
Variable (de 0.1 70) MPa
Temps de maintien t
n
55 s
Temps de refroidissement t
vc)
25 s
Vitesse de la vis/presse v
ia)
40 mm/s
Tab. 3.4 Exemple de paramtres dinjection ncessaires pour eectuer une simula-
tion
Prise en compte de la pression de maintien
La pression mesure durant le cycle dinjection est une donne dentre dans le logi-
ciel de simulation. Cependant ce paramtre volue au cours du temps (cf. gure 3.6).
Pour faciliter la prise en compte de la pression dans le programme, nous proposons
de lisser les courbes exprimentales par la fonction exprime par lquation 3.14.
j(t) = j
1
+j
2
_
1
1
1 +c
1v(t1t)
_

_
1 +
t
2

_
1
(3.14)
La forme de lquation 3.14 a t choisie parce quon constate que lallure de la
courbe de pression exprimentale est semblable celle dune sigmode.
Pour chaque exprience, lvolution de la pression de maintien fait lobjet dune
identication des paramtres F
v
, F
t
, A, p
1
et p
2
laide dun programme dvelopp
en langage Matlab.
La gure 3.7 montre un bon accord entre les pressions mesures et les pressions
obtenues laide de la fonction propose (quation 3.14).
3.4 Rsolution numrique des quations rgissant
le refroidissement du polymre inject
Dans cette partie nous prsentons loutil numrique dvelopp pour simuler le
refroidissement de la pice moule par injection. Cet outil, crit dans le langage
3.3.4 Rsolution numrique des quations rgissant le refroidissement du
polymre inject 105
Fig. 3.6 Signaux acquis par les capteurs P-T
0 10 20 30 40 50 60 70 80
0
50
100
150
200
250
300
350
400
450
500
t [s]
p

[
M
P
a
]
mesure : p=6 [MPa]
lissage : p=6 [MPa]
mesure : p=23 [MPa]
lissage : p=23 [MPa]
mesure : p=47 [MPa]
lissage : p=47 [MPa]
Fig. 3.7 Evolution de la pression de maintien lisse.
106 Chapitre 3. Modlisation du cycle dinjection
Matlab, fait appel au logiciel COMSOL Multiphysics [90] pour faire le calcul par la
mthode des lments nis.
3.4.1 Programme de calcul
Le programme de calcul comprend plusieurs sous-programmes qui interagissent
selon lorganigramme dcrit dans la gure 3.8.
Fig. 3.8 Organigramme du programme de simulation dvelopp.
Dans les sections qui suivent, nous prsentons la validation de loutil dvelopp.
Nous exploitons par la suite les capacits quore cet outil de calcul dans lanalyse
de la sensibilit du refroidissement de la pice aux dirents paramtres de mise en
uvre dans un premier temps et les proprits du matriau inject dans un second
temps.
3.4.2 Validation des modles
An de valider le programme dvelopp et les modles utiliss, on propose dans
ce qui suit de tester les capacits de cet outil rendre compte de lvolution de la
temprature mesure exprimentalement au cur de la pice moule.
3.3.4 Rsolution numrique des quations rgissant le refroidissement du
polymre inject 107
Simulation du refroidissement dun polymre amorphe (PS)
La premire tude consiste comparer la simulation du refroidissement dune pice
moule en polymre amorphe (polystyrne PS) avec les mesures eectues dans le
cadre de la thse de Y. Farouq (2002-2006) [1]. Les gomtries et les conditions
aux limites de la pice moule et du moule sont similaires celles dcrites dans la
prsente tude. Le but est de valider, dans un premier temps, le modle de transfert
thermique en labsence de cristallisation laide dun polymre dont les proprits
sont connues avec prcisions et dont les paramtres de moulage sont voisins de ceux
du polypropylne.
La superposition de la courbe de temprature simule et mesure au cur de la
pice est donne par la gure 3.9.
0 20 40 60 80 100
50
100
150
200
250
300
t[s]
T

[
c

]
Temprature mesure (sonde)
Temprature simule
Fig. 3.9 Evolution de la temprature mesure et simule au cur de la pice injecte
en PS.
On remarque un bon accord entre lvolution de la temprature simule et la
temprature mesure. Ces rsultats montrent la capacit du programme prdire le
refroidissement dun polymre amorphe.
Simulation du refroidissement dun polymre semi-cristallin
An danalyser leet de la prise en compte du terme de cristallisation, deux simu-
lations avec et sans ce terme ont t eectues. Les courbes de temprature obtenues
sont donnes par la gure 3.10.
La prise en compte du terme de cristallisation permet de reproduire le plateau de
temprature observ dans les mesures exprimentales (cf. chapitre 2). Cela conrme
la pertinence du modle choisi pour dcrire qualitativement le refroidissement de la
pice.
Conclusion
Les rsultats prsents montrent la capacit de loutil de calcul simuler le com-
portement thermique dune pice en polymre pendant linjection y compris aprs
108 Chapitre 3. Modlisation du cycle dinjection
jection. Nous pouvons prendre en compte les phnomnes importants pendant lin-
jection comme la cristallisation du polymre semi-cristallin en vue de reproduire les
phnomnes physiques prpondrant mis en jeu.
3.4.3 Inuence de la rsistance thermique de contact (RTC)
Comme cela a t soulign dans ltude bibliographique, la rsistance thermique
de contact (RTC) est un paramtre important prendre en considration pour obte-
nir une meilleure prdiction du refroidissement du polymre moul. An danalyser
quantitativement son inuence sur lvolution du refroidissement de la pice moule,
plusieurs simulations ont t ralises au cur et prs de la peau de la pice moule
et ce pour trois valeurs de RTC. Les rsultats obtenus sont donns par la gure 3.11.
On remarque globalement que linuence de la RTC sur lvolution de la tempra-
ture est plus faible au cur quen peau. Cela rejoint les conclusions de la littrature
[12]. Ces simulations montrent, comme on pouvait sy attendre, quune augmenta-
tion de la valeur de la RTC entrane un retard de refroidissement. On remarque,
par ailleurs, que la variation de la RTC na quasiment pas dinuence sur le niveau
du plateau de cristallisation. Ces rsultats sont particulirement importants pour les
rsultats qui seront prsents dans le chapitre 4.
3.5 Dtection des paramtres inuents
Les donnes bibliographiques sur linuence de la pression sur lvolution des pro-
prits thermo-physiques du polypropylne ont t prsentes dans le premier chapitre
(cf. chapitre 1-tableau 1.7). Elles nous ont permis de dceler les paramtres pizo-
dpendants susceptibles dinuencer le refroidissement et de dterminer les ordres
de grandeurs de la pizo-dpendance dans des conditions de moulage par injection.
Nos rsultats exprimentaux montrent galement une dpendance la pression du
refroidissement de la pice moule. Dans cette partie, on tudie linuence de cette
variation des paramtres sur lvolution de la temprature mesure au cur des pices
moules. La procdure adopte consiste faire une tude de sensibilit de lvolution
de la temprature au cur de la pice en fonction de la variation des proprits selon
la pression. En eet, la temprature prsente une faible sensibilit par rapport aux
conditions aux limites. De plus, la cintique de cristallisation a un eet direct sur la
forme de la courbe de temprature (apparition dun plateau quasi-horizontal li la
chaleur latente de cristallisation).
Le tableau 3.5 rsume les dirents paramtres tudis ainsi que les variations
choisies. Ces variations correspondent globalement aux ordres de grandeur des varia-
tions rapportes dans la littrature. En eet, la conductivit thermique augmente de
15% quand la pression varie de 0,1MPa 66MPa [66] ; la chaleur spcique diminue
de 5% quand la pression passe de 0,1MPa 66MPa [71].
3.3.5 Dtection des paramtres inuents 109
0 20 40 60 80 100 120
0
50
100
150
200
250
300
T

[
c

]
T : sans cristallisation
: sans cristallisation
T : av ec cristallisation
: av ec cristallisation
0 20 40 60 80 100 120
0
1
0 20 40 60 80 100 120
0
0.5
1


[

]
Fig. 3.10 Mise en vidence du plateau de cristallisation laide de loutil de simu-
lation dvelopp
0 10 20 30 40 50 60 70
50
100
150
200
250
300
t[s]
T

[
c

]
RTC
rfrence
RTC
rfrence
-20%
RTC
rfrence
+20%
Fig. 3.11 Courbes de temprature au cur et prs de la peau de la pice injecte
obtenues pour trois valeurs de RTC (la RTC de rfrence est prise gale 5x10
4
W/(K.m
2
)).
110 Chapitre 3. Modlisation du cycle dinjection
Variations testes Variation de la pression
Proprit C
j
10%, 20% -10%,- 20% 20-70MPa [71]
de matriau ` 10%, 20% -10%,- 20% [66]
H 10%, 20% -10%,- 20%
Cristallisation T
)
+ 10

C 10

C T
0
)
=210

C [30]
T
j
+ 10

C 10

C T
0
j
=0

C
Tab. 3.5 Paramtres utiliss pour ltude de sensibilit
Dans un premier temps nous tudions la sensibilit des proprits thermo-physico-
chimiques du matriau puis dans un second temps les paramtres dcrivant la cin-
tique de cristallisation. Les direntes tudes de sensibilit peuvent tre conduites
direntes tempratures de mise en uvre.
3.5.1 Etude de linuence des proprits du matriau sur le
refroidissement de la pice injecte
La sensibilit de la temprature au cur de la pice par rapport aux proprits
du matriau telles que la capacit calorique (C
j
), la conductivit thermique (`),
lenthalpie de fusion (H) est prsente dans les paragraphes qui suivent.
Inuence de la pizo-dpendance de la chaleur spcique (C
j
)
Direntes simulations ont t ralises avec les variations de la chaleur spcique
C
j
dnies dans le tableau 3.5. Les rsultats obtenus (cf. gure 3.12) montrent que la
variation de C
j
a une incidence sur le dcalage horizontal de la courbe de temprature
mais pas sur le niveau du plateau de cristallisation.
Fig. 3.12 Evolution de la temprature simule au cur de la pice en fonction de
la chaleur spcique (Cp)
Ce dcalage peut tre quanti par le temps t
j
qui reprsente linstant o la vitesse
de refroidissement de la pice sannule (au centre du plateau de cristallisation) (cf.
3.3.5 Dtection des paramtres inuents 111
gure 3.13).
Fig. 3.13 Evolution de la temprature simule au cur de la pice en fonction la
chaleur spcique
Les courbes obtenues montrent que plus grande est la chaleur spcique (C
j
),
plus lent sera le refroidissement de la pice injecte. En eet, cela correspondant
une diminution de la diusivit. Le temps correspondant au centre du plateau de
cristallisation (t
j
) est de 33s pour la simulation o C
j
a t rduite de 20% tandis
que laugmentation de C
j
de 20% porte la valeur de (t
j
) 47,1s. Le retard constat
est de 14,1s soit un cart de 42,7%.
Les courbes obtenues (cf. gure 3.12) montrent galement que laugmentation de
la chaleur spcique (C
j
) engendre une diminution de la longueur du plateau de
cristallisation.
Inuence de la pizo-dpendance de la conductivit thermique ()
Ltude de la sensibilit par rapport la conductivit thermique (`) montre une
inuence inverse en comparaison celle de la chaleur spcique (C
j
). Laugmentation
de la conductivit thermique (`) de -20% +20% augmente la diusivit ce qui
acclre le refroidissement de la pice injecte (cf. gure 3.14 et gure 3.15).
La valeur t
j
passe de 47,8s 33,7s lorsque la conductivit thermique augmente de
`-20% `+20%. Lcart constat (~41,8%) est quasiment identique celui obtenu
dans le cas de C
j
.
Tous les constats concernant linuence de C
j
et ` sont prvisibles partir de
lquation de la chaleur (cf. quation 3.7). En eet, le premier terme de cette quation
reprsente lnergie interne emmagasine dans le polymre et le second terme, lnergie
cde par le polymre par conduction au cours de son refroidissement. On remarque,
par ailleurs, que la variation `, comme celle de C
j
, na pas dinuence notable sur le
niveau du plateau de cristallisation.
112 Chapitre 3. Modlisation du cycle dinjection
Fig. 3.14 Evolution de la temprature simule au cur de la pice en variant la
conductivit thermique (`)
Fig. 3.15 Evolution de la temprature simule au cur de la pice en fonction de
la conductivit thermique (`)
3.3.5 Dtection des paramtres inuents 113
Inuence de la pizo-dpendance de la lenthalpie de cristallisation (H)
Lenthalpie de cristallisation (H) dgage lors de la cristallisation retarde le re-
froidissement de la pice injecte et explique lapparition du plateau de cristallisation.
Les rsultats obtenus aprs augmentation et rduction de H de 20% par rapport
une valeur de rfrence sont donns par la gure 3.16.
Fig. 3.16 Evolution de la temprature et de la vitesse de refroidissement simuls
au cur de la pice pour direntes valeurs denthalpie de cristallisation (H)
On remarque quune augmentation de H induit un retard du refroidissement
qui sestompe au bout dun certain temps de refroidissement (~30 s). La longueur du
plateau de cristallisation est inuence aussi par le changement de H. Le niveau du
plateau (le temprature du plateau de cristallisation) reste, quant lui, faiblement
sensible cette variation.
Temprature de fusion thermodynamique (T
)
)
En faisant varier la temprature de fusion thermodynamique de 10

C autour dune
valeur de rfrence (210

C) [30], on remarque une volution notable de la temprature


au cur de la pice (cf. gure 3.17).
La temprature de fusion thermodynamique (T
)
) a une grande inuence sur le
plateau de cristallisation et son augmentation induit un dcalage de la temprature
de cristallisation (T
c
) vers les hautes tempratures. Ceci donne lieu une appari-
tion prcoce du temps du plateau. La temprature du plateau de cristallisation (T
c
)
augmente de 28,65

C (de 107,76

C 136,41

C) ; soit une variation de 26,6% quand


T
)
augmente de 20

C (de T
)
-10

C T
)
+10

C). Cette augmentation de T


)
acclre
la cristallisation de la pice et donc, raccourci le temps dapparition du plateau de
cristallisation (t
j
) de 10,2s (de 45,7s 35,5s soit 28,73%) (cf. gure 3.17).
On remarque galement que lamplitude de variation du niveau du plateau de
cristallisation (T
c
) est quasiment identique et proportionnelle celle de (T
)
). On
114 Chapitre 3. Modlisation du cycle dinjection
constate, par ailleurs, quune augmentation de (T
)
) donne lieu une acclration du
refroidissement de la pice.
Pour la temprature de transition vitreuse (T
j
), la variation de 10

C autour de
sa valeur rfrence (0

C) inuence le plateau de cristallisation de la pice moule (cf.


gure 3.18).
Laccroissement de la temprature de transition vitreuse engendre une diminution
de la temprature du plateau de cristallisation. La grandeur de cette inuence est plus
faible que celle de la temprature de fusion thermodynamique. Elle est de lordre de
5,1

C (de 124,98

C 119,88

C) sois une augmentation de T


c
de 4,25%. Le temps
dapparition du plateau de cristallisation est prolong de 7,1s (de 34,43s 41,74s soit
21,23%).
Conclusion partielle
Le tableau 3.6 rsume les rsultats de ltude de sensibilit. Il donne linuence de
la variation des proprits du polypropylne tudi sur la temprature du plateau de
cristallisation (T
c
), le temps dapparition du plateau (t
j
), la largeur du plateau et la
forme du plateau de cristallisation.
Proprits
de matriau
T
c
t
j
Largeur
du plateau
Forme
du plateau
C
j
(-20% +20%) ngligeable
oui (14,10s
~ 42,70%)
t
j
augmente
ngligeable ngligeable
` (-20% +20%) ngligeable
oui (14,10s
~ 41,80%)
t
j
diminue
ngligeable ngligeable
H (-20% +20%)
faible (2,40

C
~ 1,90%)
1
c
augmente
faible (0,60s
~ 1,52%)
t
j
augmente
largeur
augmente
forme
plus marque
T
)
(-10

C +10

C)
oui (28,65

C
~ 26,60%)
1
c
augmente
oui (10,20s
~ 28,73%)
t
j
diminue
largeur
diminue
forme
plus marque
T
j
(-10

C +10

C)
faible (5,10

C
~ 4,25%)
1
c
diminue
oui (7,31s
~ 21,23%)
t
j
augmente
ngligeable ngligeable
RTC (-20% +20%) ngligeable ngligeable ngligeable ngligeable
Tab. 3.6 Sensibilit des proprits de matriau
Tout dabord, on remarque que le temps correspondant lapparition du plateau
de cristallisation et sa forme sont sensibles tous les paramtres tudis. Les rsul-
tats montrent que le niveau du plateau de cristallisation dpend, quant lui, des
paramtres de la cintique de cristallisation : T
)
et T
j
. Les simulations conrment
que la conductivit thermique et la chaleur spcique ont une grande inuence sur
la prdiction du refroidissement de la pice. Par ailleurs, ces deux proprits nont
pas dinuence notable sur la temprature du plateau de cristallisation de la pice
injecte.
3.3.5 Dtection des paramtres inuents 115
Fig. 3.17 Evolution de la temprature simule au cur de la pice pour direntes
valeurs de la temprature de fusion thermodynamique
Fig. 3.18 Evolution de la temprature simule au cur de la pice pour direntes
valeurs de la temprature de transition vitreuse
116 Chapitre 3. Modlisation du cycle dinjection
Les inuences des proprits du matriau sur le refroidissement de la pice injec-
te (la courbe de temprature mesure au cur de la pice moule) sont illustres
clairement dans le tableau 3.7.
Proprits
de matriau
Tendance de la courbe T(t)
Niveau du
plateau de
cristallisation
Evolution
des proprits
Avant le dbut
du plateau
de cristallisation
Aprs le dbut
du plateau
de cristallisation
T
)
- ~28,6

C -10

C+10

C
T
j
- | ~5,1

C -10

C+10

C
H - - -20%+20%
` - -20%+20%
C
j
- -20%+20%
RTC - -20%+20%
Tab. 3.7 Inuence laugmentation des proprits du matriau sur la courbe de
refroidissement de la pice injecte
Ces rsultats nous permettent de distinguer les inuence des proprits de ma-
triau sur la courbe de refroidissement de la pice moule. Il sagit dun dcalage
verticale du plateau de cristallisation lors de la variation de la temprature de fu-
sion thermodynamique et la temprature de transition vitreuse. Les autres proprits
de matriau comme la conductivit thermique, la capacit thermique, lenthalpie de
cristallisation engendrent une translation horizontale de la courbe de temprature
mesure au cur de la pice injecte. Cette translation horizontale correspond un
retard ou un acclration du refroidissement de la pice lors de son moulage.
Toutes ces simulations permettent de comprendre quelles sont les consquences
de lvolution de chaque proprit et de mettre en vidence les paramtres inuents
prendre en compte dans la simulation du refroidissement du polymre inject. Cela
permet denvisager de faire le lien avec la pizo-dpendance de la courbe de temp-
rature mesure au cur de la pice mise en vidence dans la partie exprimentale
(cf. chapitre 2). Lobjectif du dernier chapitre est didentier la pizo-dpendance
des paramtres tudis et de montrer son inuence. La premire identication quon
ralise est lidentication de la temprature de fusion thermodynamique T
)
et la
temprature de transition vitreuse T
j
car ce sont les seuls paramtres qui inuencent
le niveau de temprature du plateau de cristallisation. Les identications suivantes
concernent les autres proprits comme la conductivit thermique et le temps de
maintien.
3.6 Conclusion
Ce chapitre concerne la modlisation du refroidissement de la pice injecte depuis
la n de remplissage jusqu son refroidissement total la temprature ambiante. Le
modle utilis est bas sur lquation de la chaleur avec un terme source qui rend
compte de la chaleur dgage lors de la cristallisation. Ainsi, les phnomnes impor-
tants durant linjection ont t pris en compte dans le programme pour approcher
3.3.6 Conclusion 117
les conditions dinjection relles et obtenir des prdictions ralistes. Loutil dvelopp
en langage Matlab et faisant appel au Code Comsol Multiphysics permet daccder
lvolution de la temprature de la pice injecte. Aprs avoir valid le rsultat
de calcul sur un matriau polymre amorphe, plusieurs tudes de sensibilit ont t
eectues. Les rsultats de ces tudes sont rassembls dans tableau 3.6. Ces rsultats
seront trs utiles pour comprendre leet dune ventuelle pizo-dependence de ces
paramtres sur le refroidissement de la pice injecte. Ils serviront galement comme
base pour les calculs didentication qui font lobjet du chapitre suivant.
118 Chapitre 3. Modlisation du cycle dinjection
Chapitre 4
Exploitations des rsultats :
Confrontation CalculsMesures
Sommaire
4.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119
4.2 Pizo-dpendance de la cintique de cristallisation . . . 120
4.2.1 La pizo-dpendance exprimentale du plateau de cristalli-
sation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120
4.2.2 Modlisation de la pizo-dpendance du plateau de cristal-
lisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 121
4.2.3 Identication des tempratures de fusion thermodynamique
(T
)
) et de transition vitreuse (T
j
) . . . . . . . . . . . . . . 121
4.3 Description de la pizo-dpendance des proprits thermo-
physiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 124
4.3.1 Identication de la thermo-dpendance de la conductivit
thermique direntes pressions . . . . . . . . . . . . . . . 125
4.3.2 Identication de la pizo-dpendance de la conductivit
thermique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 127
4.4 Origine de la pizo-dpendance du temps de maintien . 128
4.4.1 Pizo-dpendance exprimentale . . . . . . . . . . . . . . . 128
4.4.2 Pizo-dpendance simule . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 129
4.5 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 131
4.1 Introduction
Dans ce chapitre, nous analysons les rsultats des mesures exprimentales eec-
tues lors de linjection du polymre (cf. chapitre 2) ainsi que les simulations du
refroidissement de la pice injecte prsentes au chapitre 3. La confrontation entre
le calcul et lexprience nous permet de tester la validit des lois choisies pour d-
crire lvolution des direntes proprits du polymre (la pizo-dpendance de la
temprature de fusion thermodynamique, la loi des mlanges pour les paramtres
120 Chapitre 4. Exploitations des rsultats : Confrontation CalculsMesures
thermo-physiques. . .). Les lois qui sont retenues sont celles qui permettent de pr-
dire correctement lvolution du refroidissement de la pice moule en fonction de la
pression (augmentation du niveau du plateau de cristallisation).
4.2 Pizo-dpendance de la cintique de cristalli-
sation
Dans cette section, nous prsentons lexploitation de lvolution du plateau de
cristallisation obtenue exprimentalement pour identier la pizo-dpendance de la
cintique de cristallisation. Cette identication sappuie sur ltude de sensibilit pr-
sente au chapitre prcdent.
4.2.1 La pizo-dpendance exprimentale du plateau de cris-
tallisation
Les mesures de temprature eectues au coeur de la pice moule montrent
une augmentation de la temprature du plateau de cristallisation en fonction de la
pression (cf. gure 2.39). Ce constat est valable dans le cas des dirents grades de
polypropylne tests savoir : polypropylne ensemenc (PP
c
), polypropylne non-
ensemenc (PP
ac
) et polypropylne ensemenc avec des nano-charges (PP
cac
). La
pizo-dpendance de la temprature du plateau de cristallisation obtenue dans le cas
du PP
c
est rappele dans la gure 4.1. On remarque une volution qui semble linaire
de la temprature du plateau de crisatllisation en fonction de la pression de maintien.
0 10 20 30 40 50 60
115
120
125
130
135
Pressi on de maintien [MPa]
T
e
m
p

r
a
t
u
r
e

d
u

p
l
a
t
e
a
u

d
e

c
r
i
s
t
a
l
l
i
s
a
t
i
o
n

[

C
]
Fig. 4.1 Evolution de la temprature du plateau de cristallisation en fonction de la
pression
4.4.2 Pizo-dpendance de la cintique de cristallisation 121
4.2.2 Modlisation de la pizo-dpendance du plateau de
cristallisation
Ltude de sensibilit prsente au chapitre 3 a montr que les seuls paramtres
qui ont une grande inuence sur le niveau de temprature du plateau de cristallisa-
tion sont 1
)
et dans une moindre mesure 1
j
. Les travaux rapports dans littrature
ont montr, par ailleurs, lexistence dune pizo-dpendance de 1
)
[28, 30, 69] et de
1
j
[79, 91]. Cependant, il existe un cart entre la pizo-dpendance modlise par les
direntes expressions proposes. La gure 4.2 donne la comparaison de la tempra-
ture mesure au cur de la pice avec celles simules en utilisant la temprature de
fusion thermodynamique (1
)
) dcrite par trois modles [28, 30, 69].
Fig. 4.2 Temprature simule au cur de la pice avec direntes expression de
la temprature de fusion thermodynamique (1
)
) [28, 30, 69] mme pression de
maintien (1 = 6 MPa).
Les rsultats montrent que lcart obtenu entre le plateau de cristallisation des
courbes de temprature simules et mesure est trs dpendant de lexpression de
la pizo-dpedance utilise pour dcrire la temprature de fusion thermodynamique.
Ainsi, il est ncessaire davoir une loi pertinente qui dcrit une volution de la temp-
rature de fusion thermodynamique (pizo-dpendance) donnant une prdiction pr-
cise du refroidissement de la pice au cours du moulage. En vue dobtenir cette loi,
on propose didentier la pizo-dpendance de la temprature de fusion thermodyna-
mique directement partir des courbes exprimentales de temprature en exploitant
lvolution du niveau du plateau de cristallisation.
4.2.3 Identication des tempratures de fusion thermodyna-
mique (1
f
) et de transition vitreuse (1
g
)
La gure 4.3 donne lorganigramme dcrivant la procdure didentication re-
tenue qui est connue sous le nom "didentication de paramtres par recalage par
lments nis".
122 Chapitre 4. Exploitations des rsultats : Confrontation CalculsMesures
Fig. 4.3 Organigramme de la procdure didentication suivie pour identier la
pizo-dpendance de 1
n
et 1
j
.
Cette procdure consiste minimiser lcart entre les valeurs simule et mesure
dune grandeur donne. La fonction cot minimiser a pour expression :
(J) =

_
1
/
I

i=1
_
1
cin
c
(j
i
) 1
caj
c
(j
i
)
1
caj
c
(j
i
)
_
2
(4.1)
o (J) reprsente lcart quadratique entre la temprature du plateau de cris-
tallisation simule (1
cin
c
) et celle du plateau de temprature mesure (1
caj
c
) au cur
de la pice la pression de maintien j
i
.
En se basant sur les rsultats de la littrature prsents dans le chapitre 1 [28, 30,
69], on propose de modliser la pizo-dpendance des tempratures de fusion thermo-
dynamique 1
)
et transition vitreuse 1
j
par des fonctions linaires (cf. quation 4.2)
dans lintervalle de pression utilis en moulage par injection [5 70 MPa].
_
1
)
(j) = 1
otn
)
+c.j
1
j
(j) = 1
otn
j
+/.j
(4.2)
Etant donn que 1
otn
j
peut tre dtermin par DSC, une valeur constante de ce
paramtre a t utilise. Le paramtre 1
otn
j
utilise dans le modle est une valeur ob-
tenue par la DSC et courament prsente dans la littrature ( 1
otn
j
= 273K [12, 92]).
Ces deux fonctions comportent trois paramtres identier ; savoir la temprature
de fusion thermodynamique pression atmosphrique 1
otn
)
et les coecients de pro-
portionnalit c et / (cf. quation 4.2). Un jeu de paramtres initial est ncessaire
pour dmarrer lidentication. Un algorithme doptimisation du type simplexe [93]
est utilis pour faire voluer le jeu de paramtres et trouver celui qui minimise lcart
(J). An dviter la convergence vers un minimum local, plusieurs jeux de para-
mtres initiaux ont t utiliss. Le tableau 4.1 montre les rsultats des identications
eectues.
4.4.2 Pizo-dpendance de la cintique de cristallisation 123
jeu n

jeu de paramtres 1
otn
)
(K) c(K/MPa) /(K/MPa) (J) (%)
1 initial 503,00 0,3000 0,1000 13,57
identi 492,74 0,2620 0,1181 0,55
2 initial 463,00 0,1000 0,1000 25,34
identi 492,81 0,2495 0,0376 0,55
3 initial 473,00 0,1500 0,1500 22,43
identi 492,74 0,2739 0,1766 0,53
4 initial 503,00 0,2000 0,2000 9,99
identi 492,74 0,2808 0,2195 0,53
5 initial 463,00 0,2000 0,2000 25,07
identi 492,69 0,3101 0,1947 0,53
Tab. 4.1 Paramtres de la temprature de fusion thermodynamique et de transition
vitreuse identis.
Les cinq identications donnent des rsultats trs proches pour les paramtres
1
otn
)
et c. On remarque cependant une grande dispersion concernant la valeur de /
identie. Cela sexplique par la faible sensibilit du plateau de cristallisation par rap-
port la valeur de 1
j
(cf. chapitre 3). Les valeurs moyennes des paramtres identis
sont donnes dans le tableau 4.2.
Paramtre 1
otn
n
(K) c(K/MPa) /(K/MPa)
Valeur moyenne 492. 74 0. 2752 0. 1860
Tab. 4.2 Valeurs moyennes des paramtres identis.
La gure 4.4 prsente la comparaison de la pizo-dpendance des tempratures
de fusion thermodynamique avec quelques rsultats de littrature.
0 10 20 30 40 50 60 70
0
5
10
15
20
25
p [MPa]
T
f
-
T
a
t
m
f

[
K
]
Identification
Hieber (1995)
Fulchiron et al. (2001)
Mezghani et Phillips (1998)
Fig. 4.4 Evolution de (1
)
1
otn
)
) en fonction de la pression, comparaison des
rsultats didentication avec ceux rapports dans littrature.
On constate que lvolution de 1
)
1
otn
)
en fonction de la pression identie est
trs proche du rsultat obtenu par Fulchiron et al. [30] et Mezghani et Phillips [94].
La valeur de 1
otn
)
identie (492. 74 K) est galement proche de celle obtenue par Ful-
chiron et al. [30] (483. 15 K). Lvolution de 1
j
1
otn
j
identie est compare, titre
indicatif, avec lvolution propose par Gitsas et Floudas [91] pour un polypropylne
isotactique (cf. gure 4.5).
124 Chapitre 4. Exploitations des rsultats : Confrontation CalculsMesures
0 10 20 30 40 50 60 70
0
5
10
15
20
25
p [MPa]
T
g
-
T
a
t
m
g

[
K
]
Identif ication
Gitsas et Floudas (2008)
Fig. 4.5 Evolution de (1
j
1
otn
j
) en fonction de la pression, comparaison des
rsultats didentication avec ceux rapports dans littrature.
La gure 4.6 reprsente la confrontation entre la temprature mesure au cur
de la pice inject et celles simules avec la temprature de fusion thermodynamique
identie et avec direntes conductivits thermiques dans la littrature. On observe
un bon accord au niveau du plateau de cristallisation entre les courbes de tempra-
ture simules et mesures. On peut conclure de ces rsultats que la pizo-dpendance
du plateau de cristallisation observe exprimentalement peut tre attribue, essen-
tiellement, la pizo-dpendance de la temprature de fusion thermodynamique (1
)
)
dans les conditions de mise en oeuvre de cette tude. Les divers moulages ont t
eectues avec des phases dynamiques (remplissages) identiques. On en dduit que
lventuel eet de la cisaillement sur la solidication est identique. On remarque, par
ailleurs, que les courbes simules dpendent beaucoup de lexpression utilise pour
dcrire lvolution de la conductivit thermique du polymre.
4.3 Description de la pizo-dpendance des pro-
prits thermo-physiques
En analysant les courbes exprimentales de lvolution de la temprature mesu-
res (cf. gure 2.39), on remarque lexistence dun dcalage horizontal trs marqu
de ces courbes qui augmente proportionnellement la pression de maintien. Lvo-
lution de 1
)
et de 1
j
seules ne permet pas dexpliquer ce dcalage. Dans le chapitre
3, nous avons montr que les variations de la conductivit thermique et de la cha-
leur spcique entranent un dcalage horizontal li la modication de la vitesse
de refroidissement. Daprs les rsultats de la littrature, la variation de ` [66] est
suprieure celle de C
j
[71] pour une variation de la pression dans la plage consid-
re du prsent travail (5 MPa 50 MPa). On propose dans ce qui suit didentier la
pizo-dpendance de ` en ngligeant celle de C
j
. La stratgie adopte consiste, dans
4.4.3 Description de la pizo-dpendance des proprits thermo-physiques 125
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90
0
50
100
150
200
250
t[s]
T

[
c

]
Mes ure (P=5MPa)
Brahm ia et al. (2007)
Le Gof f et al. (2005)
D aws on et al. (2006) (P=5MPa)
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90
0
50
100
150
200
250
t[s]
T

[
c

]
Mes ure (P=54MPa)
Brahm ia et al. (2007)
Le Gof f et al. (2005)
D aws on et al . (2006) (P=54MPa)
Fig. 4.6 Comparaison entre les courbes simules et mesures sous direntes va-
leurs de la pression de maintien. Les simulations ont t ralises avec direntes
expressions de conductivit thermique rapportes dans littrature.
un premier temps, identier par une mthode inverse la thermo-dpendance de `
(cf. quation 3.11) pour chacune des pressions tudies. Dans un second temps, on
dcrira les variations eventuelles de ` la pression par un simple lissage de courbes.
4.3.1 Identication de la thermo-dpendance de la conduc-
tivit thermique direntes pressions
La procdure didentication des paramtres (j), 1(j), C(j), 1(j) de lqua-
tion 3.11 est similaire celle utilise pour lidentication de 1
)
et 1
j
. La fonction
cot minimiser a pour expression :
(J
i
) =

_
1
:
n

a=1
_
1
cin
(t
a
. j
i
) 1
caj
(t
a
. j
i
)
1
caj
(t
a
. j
i
)
_
2
(4.3)
(J
i
) reprsente lcart quadratique entre la temprature simule (1
cin
(t
a
. j
i
))
et la temprature mesure (1
caj
(t
a
. j
i
)) au cur de la pice la pression de main-
tien j
i
. On notera que seules les tempratures mesures dans lintervalle [t
1
. t
n
] sont
prises en compte. t
1
tant linstant partir duquel linuence de laiguille peut tre
ngligeable (~ 10s) et t
n
linstant o la diminution de la pression de maintien de-
vient importante (~ 50s). Des identications ont t ralises sparment sur les
126 Chapitre 4. Exploitations des rsultats : Confrontation CalculsMesures
courbes de temprature mesures direntes pressions de maintien. Les rsultats
didentication obtenus sont donns dans le tableau 4.3.
Pression (MPa) (j) 1(j) C(j) 1(j) (J
i
)%
6 Initial 0,300 1,00x10
5
0,300 1,00x10
5
29,38
Identi 0,121 8,63x10
6
0,204 1,05x10
5
0,67
15 Initial 0,300 1,00x10
5
0,300 1,00x10
5
26,63
Identi 0,127 11,33x10
6
0,213 0,67x10
5
0,67
25 Initial 0,400 1,00x10
5
0,400 1,00x10
5
31,52
Identi 0,138 1,34x10
6
0,226 1,19x10
5
0,72
34 Initial 0,400 1,00x10
5
0,400 1,00x10
5
31,09
Identi 0,140 19,35x10
6
0,220 0,88x10
5
0,74
43 Initial 0,400 1,00x10
5
0,400 1,00x10
5
30,30
Identi 0,143 0,07x10
6
0,228 2,03x10
5
0,91
53 Initial 0,400 1,00x10
5
0,400 1,00x10
5
30,05
Identi 0,143 -4,51x10
6
0,230 2,12x10
5
0,86
Tab. 4.3 Paramtres identis dcrivant lvolution de la thermo-dpendance de la
conductivit thermique direntes pressions de maintien.
On remarque que la valeur de la fonction cot est trs faible ((J
i
) < 1%) et
ce, pour les direntes courbes simules avec les jeux identis. La gure 4.7 montre
un trs bon accord entre les courbes simules et mesures y compris dans la zone du
plateau de cristallisation. Lvolution de la conductivit identie est trace dans la
gure 4.8.
0 10 20 30 40 50 60 70 80
0
50
100
150
200
250
300
t[s]
T

[
c

]
Mesure (P=6MPa)
Identification (P=6MPa)
Mesure (P=53MPa)
Identification (P=53MPa)
Fig. 4.7 Comparaison des courbes de temprature simules avec la conductivit
identie et celles mesures sous direntes valeurs de la pression de maintien.
On remarque une augmentation de la conductivit en fonction de la pression. La
thermo-dpendance identie reste par ailleurs trs faible et la conductivit est quasi-
ment constante pour chaque phase. Le dcalage de la conductivit thermique observ
en fonction de la pression est en accord avec les mesures rapportes par Dawson et
al. [66]. Ltude de validation prsente au chapitre 3 montre que la variation de la
4.4.3 Description de la pizo-dpendance des proprits thermo-physiques 127
0 50 100 150 200 250
0.1
0.12
0.14
0.16
0.18
0.2
0.22
0.24
0.26
0.28
p[MPa]

[
W
/
m
.
K
]
mesures (Hot Di sk)
i denti fi cati on (P=6MPa)
i denti fi cati on (P=25MPa)
i denti fi cati on (P=53MPa)
Brahmi a et al . (2007)
Dawson et al . (2006) (P=20MPa)
Dawson et al . (2006) (P=80MPa)
Fig. 4.8 Thermo-dpendance de la conductivit thermique du PP
c
identie sur des
courbes de temprature obtenues sous diverses pressions de maintien (11C = 510
4
m
2
K/W).
rsistance thermique de contact entrane un dcalage de la courbe de temprature
similaire celui engendr par la variation de la conductivit thermique. Ainsi, les
identications ont t relances en doublant la valeur de la rsistance thermique de
contact (5 10
4
10
3
m
2
K/W). Les rsultats obtenus montrent une translation
verticale de la conductivit thermique identie (cf. gure 4.9). Cela illustre bien
limportance du rle que peut jouer la RTC dans la dtermination de la conductivit
thermique.
4.3.2 Identication de la pizo-dpendance de la conducti-
vit thermique
Dans ce paragraphe, on dterminera la pizo-dpendance de la conductivit en
exploitant les identications eectues prcdemment. Daprs les rsultats diden-
tication, la thermo-dpendance dans les deux phases amorphe et solide est ngli-
geable ce qui nous permet de considrer comme nuls les paramtres 1
A
a
(j) et 1
A
sc
(j)
(cf. quation 3.11). Lvolution des paramtres
A
a
(j) et C
A
sc
(j) peut tre dcrite
correctement par des polynmes du second degr (cf. quation 4.4).
_

A
a
(j) = 0. 1143 + 1. 17 10
3
.j 1. 18 10
5
.j
2
1
A
a
(j) - 0
C
A
sc
(j) = 0.1962 + 1. 24 10
3
.j 1.17 10
5
.j
2
1
A
sc
(j) - 0
(4.4)
Les courbes lisses et identies sont illustres dans la gure 4.10. On remarque
lexistence dun cart entre les conductivits de part et dautre de la temprature
de solidication qui se maintien quelle que soit la pression. Les courbes montrent
galement une augmentation de la conductivit en fonction de la pression. Cette
gure permet de voir clairement linuence de la RTC sur la conductivit identie.
128 Chapitre 4. Exploitations des rsultats : Confrontation CalculsMesures
0 50 100 150 200 250
0.1
0.12
0.14
0.16
0.18
0.2
0.22
0.24
0.26
0.28
p[MPa]

[
W
/
m
.
K
]
mesures (Hot Di sk)
identification (P=6MPa, RTC=10
-3
)
identification (P=25MPa, RTC=10
-3
)
identification (P=53MPa, RTC=10
-3
)
Brahmia et al . (2007)
Dawson et al. (2006) (P=20MPa)
Dawson et al. (2006) (P=80MPa)
Fig. 4.9 Thermo-dpendance de la conductivit thermique du PP
c
identie sur des
courbes de temprature obtenues sous diverses pressions de maintien (11C = 10
3
m
2
K/W).
4.4 Origine de la pizo-dpendance du temps de
maintien
Le temps de maintien est un paramtre de moulage trs important. Il correspond
la dure dapplication de la pression de maintien. Les dimensions du seuil dali-
mentation tant trs petites par rapport celles de la pice, le temps dapplication
de la pression de maintien dans lempreinte est plus court que le temps de main-
tien impos par la machine. Les rsultats de mesure de ce paramtre ont montr
quil est pizo-dpendant (cf. chapitre 2). Le but de ce paragraphe est danalyser
laide de simulations let de la prise en compte de la pizo-dpendance identie
prcdemment sur lvolution du geage du seuil dalimentation.
4.4.1 Pizo-dpendance exprimentale
La pizo-dpendance exprimentale du temps de maintien a t prsente dans le
chapitre 2. Le tableau 4.4 reprend les rsultats obtenus concernant le polypropylne
ensemenc (PP
c
). On remarque une diminution du temps de geage en fonction de
la pression de maintien.
Pression de maintien 5(`1c) 25(`1c) 35(`1c) 60(`1c) 75(`1c)
11
c
24: 20: 20: 18: 18:
Tab. 4.4 Temps de geage du seuil dalimentation du PP
c
en fonction de la pression.
4.4.4 Origine de la pizo-dpendance du temps de maintien 129
0 10 20 30 40 50 60
0
0.05
0.1
0.15
0.2
0.25
p[MPa]

[
W
/
m
.
K
]
A

a
(p) i denti fi , RTC=5x10
-4
[S.I]
C

sc
(p) i denti fi , RTC=5x10
-4
[S.I]
A

a
(p) i denti fi , RTC=10
-3
[S.I]
C

sc
(p) i denti fi , RTC=10
-3
[S.I]
Fig. 4.10 Pizo-dpendance des paramtres
A
a
et C
A
sc
identie pour deux valeurs
direntes de RTC (10
3
et 510
4
m
2
K/W). Les lignes continues correspondent au
lissage des valeurs identies.
4.4.2 Pizo-dpendance simule
An danalyser laide de simulations numriques les consquences de la prise en
compte de la pression sur le geage du seuil dalimentation, on propose une modli-
sation simplie illustre par la gure 4.11. La temprature initiale du polymre est
prise gale la temprature dinjection et la temprature du moule, suppose xe, est
impose sur le primtre du disque qui reprsente une section du seuil dalimentation
(cf. gure 4.11). Le modle mathmatique rgissant le refroidissement du seuil est
similaire celui prsent dans le chapitre 3 (cf. quations 3.1 et 3.2).
Fig. 4.11 Modle dcrivant le refroidissement du seuil dalimentation (R=1,5mm).
On considre que la couronne du polymre dpaisseur (1:(t)) est ge lorsque
la condition 1(:. t) < 1
)ijcojc
est vrie. 1(:. t) tant la temprature des points
qui se trouvent une distance : du coeur et et 1
)ijcojc
la temprature de geage.
130 Chapitre 4. Exploitations des rsultats : Confrontation CalculsMesures
0 5 10 15 20 25 30
0
0.2
0.4
0.6
0.8
1
t [s]
S
n

[

]
sans pi zo-dpendance
avec pi zo-dpendance
Fig. 4.12 Evolution de la surface ge norme S
a
(1
)ijcojc
= 60

C).
0 10 20 30 40 50 60 70 80
0
5
10
15
20
25
30
p [MPa]
t
f
i g
e
a
g
e

[
s
]
Mesure
Si mul ati on sans pi zo-dpendance de T
f
et
Si mulation avec pi zo-dpendance de T
f
et
Fig. 4.13 Evolution du temps de geage mesur et simul avec et sans prise en
compte de la pizo-dpendance de la temprature de fusion thermodynamique et de
la conductivit thermique (1
)ijcojc
= 60

C).
Lvolution de la surface ge est donne par lquation 4.5.
o(t) = :(1
2
:(t)
2
) (4.5)
Ainsi, le geage du seuil est obtenu lorsque o(t) tend vers :1
2
ou encore lorsque
la surface ge norme o
a
(t) (cf. quation 4.6) tend vers 1.
o
a
(t) =
o(t)
:1
2
(4.6)
Lvolution de la surface ge norme o
a
(t) simule avec et sans prise en compte
de la pizo-dpendance de 1
)
et ` est donne dans la gure 4.12.
On remarque que la prise en compte de la pizo-dpendance de la temprature de
fusion thermodynamique et de la conductivit thermique entrane une rduction du
temps de geage. Lvolution du temps de geage simul en fonction de la pression
est compare aux valeurs mesures dans la gure 4.13.
4.4.5 Conclusions 131
On remarque que la prise en compte de la pizo-dpendance de 1
)
et ` permet
de retrouver la diminution du temps de geage constate exprimentalement. Par
ailleurs, le dcalage entre les temps de geage simuls et mesurs peut tre imput
aux simplications adoptes pour la simulation du refroidissement du seuil (gomtrie,
conditions aux limites ...).
4.5 Conclusions
Aprs avoir confront les mesures exprimentales et les simulations numriques,
une stratgie didentication a t mise en place. Cette stratgie est base sur la mi-
nimisation dune fonction cot qui reprsente lcart quadratique entre des grandeurs
simules par la mthode des lments nis et mesures exprimentalement.
Le dcalage du plateau de cristallisation constat sur les courbes exprimentales
est reproduit numriquement en introduisant une dpendance la pression des tem-
pratures de fusion thermodynamique et de transition vitreuse. La pizo-dpendance
de 1
)
identie est en accord avec les rsultats obtenus par Fulchiron et al [30] qui
ont utilis des mesures de dilatomtrie et ceux obtenus par Mezghani et Phillips [94]
qui ont utilis la mthode dHomann Weeks. Lavantage de la mthode prsente
dans cette tude, rside dans le fait que lidentication est ralise dans les conditions
relles de mise en uvre du polymre. De plus, lutilisation du plateau de cristallisa-
tion pour identier 1
)
et 1
j
permet de saranchir des incertitudes lies aux mesures
des paramtres thermo-physiques tels que C
j
et ` ainsi que les conditions aux limites
telles que la RTC.
Lidentication de 1
)
et 1
j
a permis dobtenir une meilleure prdiction du ni-
veau du plateau de cristallisation. Nanmoins, un cart entre les courbes de temp-
rature simules et mesures persiste et varie en fonction de la pression. Cet cart
peut tre expliqu par lvolution des proprits thermo-physiques. En se basant sur
les rsultats rapports dans littrature, cet cart a t attribu essentiellement la
pizo-dpendance de `. Pour amliorer la qualit des simulations, une mthodologie
didentication de la conductivit a t propose et mise en uvre. Cette stratgie est
base sur le couplage de la temprature mesure et simule au cur de la pice moule
par injection. Les rsultats didentication de la conductivit obtenus par le recalage
par lments nis montrent une volution de la conductivit thermique en fonction
de la pression avec une dirence entre la phase liquide et solide. Ces rsultats sont
en accord qualitativement avec les rsultats de travaux rapports dans littrature qui
sont bass sur dautres moyens de mesure. Par ailleurs, les identications ralises
montrent que la rsistance thermique de contact a une inuence non ngligeable sur
la dtermination de la conductivit thermique.
Enn, la prise en compte de la pizo-dpendance des proprits du polymre
permet dexpliquer la diminution du temps de geage du seuil dalimentation qui
rsulte de laugmentation de la pression de maintien.
132 Chapitre 4. Exploitations des rsultats : Confrontation CalculsMesures
Chapitre 5
Conclusion gnrale et
Perspectives
5.1 Conclusion gnrale
La pression de maintien est un paramtre cl dans le processus de mise en uvre
par injection. En eet, plusieurs tudes ont montr linuence directe de ce paramtre
sur la qualit des pices moules [8]. La comprhension de linuence de ce paramtre
sur les proprits du matriau polymre est une tape indispensable en vue dop-
timiser le processus dinjection et damliorer la qualit des produits fabriqus. Le
prsent travail est ddi ltude de leet de la pression sur le comportement des
polymres lors de leur mise en uvre, en particulier sur la cintique de cristallisation
du polypropylne moul par injection. Le but recherch est de mieux comprendre
leet de la pression sur lvolution des proprits, pour in ne prdire correctement
le refroidissement des pices moules aprs le remplissage de la cavit moulante.
Lvolution de la temprature au cur de la pice a t choisie pour valuer lin-
uence de la pression de maintien sur le refroidissement de la pice. Plusieurs travaux
antrieurs ont montr que les mesures eectues loin de la surface, permettant de r-
duire linuence de la rsistance thermique de contact entre la pice et le moule [1],
[89]. A cet eet, un dispositif original (sonde volante) a t dvelopp au labora-
toire OPERP. Cette sonde qui comporte un thermocouple port par une aiguille, est
insre dans la cavit moulante avant linjection du polymre. Elle permet ainsi de
mesurer lvolution de la temprature au cur des pices du dbut du remplissage
jusquau refroidissement total hors du moule. Dans un premier temps, ce dispositif a
t amlior en vue de lui permettre de rsister aux pressions de maintien appliques
et dassurer le positionnement de la sonde au centre de la pice. Les mesures de la
temprature eectues lors du moulage de PP montrent lapparition dun plateau
prononc. Ce plateau est la consquence du dgagement de chaleur qui se produit
lors de la cristallisation.
Lagrandissement du seuil dalimentation nous a permis de prolonger le maintien
de la pression dans la cavit moulante jusqu lapparition du plateau de cristallisa-
tion. Les mesures de temprature ont alors montr que laugmentation de pression de
maintien entrane une augmentation sensible de la temprature du plateau de cris-
tallisation. Ce rsultat conrme linuence directe de la pression sur la cintique de
134 Chapitre 5. Conclusion gnrale et Perspectives
cristallisation. Les rsultats obtenus montrent par ailleurs linuence non ngligeable
de la pression sur la vitesse de cristallisation et donc sur la dure de refroidissement
des pices moules. Nous avons galement constat une diminution de la dure de lap-
plication de la pression dans lempreinte lie laugmentation de la vitesse de geage
du seuil lors de laccroissement de la pression de maintien. Ces constats concernent
les trois variantes du polypropylne tudies savoir : PP ensemenc avec du micro-
talc, PP non ensemenc et le PP ensemenc avec des nano-charges bio. Cependant
le plateau de cristallisation est plus prononc dans le cas du PP ensemenc. Cest
pourquoi, le PP ensemenc a t choisi pour la confrontation avec les simulations
numriques.
Pour modliser le refroidissement du polymre, il est ncessaire danalyser les
phnomnes physiques mis en jeu lors du refroidissement de la pice moule. Cette
analyse, nous a permis de simplier la gomtrie du problme tudi et de dnir les
conditions initiales et les conditions aux limites ncessaires au calcul. En sappuyant
sur la partie bibliographique, lquation de la chaleur avec un terme source li la
cristallisation a t choisie pour dcrire le refroidissement de la pice. Lvolution
du taux de cristallinit a t dcrite par lquation de Nakamura couple avec la
thorie dHoman-Lauritzen. Le problme numrique rsoudre revient lobtention
de la solution dun systme coupl dquations aux drives partielles. Le logiciel
Comsol Multiphysics, bas sur un calcul aux lments nis, est utilis pour rsoudre
les quations poses. Un programme Matlab dvelopp au cours de ce travail permet
dintroduire toutes les donnes ncessaires pour raliser les calculs. Ce paramtrage
se fait laide dune interface graphique. Larchitecture de ce programme a t pense
pour permettre denrichir la base de donnes des paramtres du modle ncessaires
pour eectuer les simulations (proprits matriaux, conditions de mise en uvre. . .).
Loutil dvelopp permet de prdire le comportement de la pice moule durant
tout le cycle dinjection depuis le remplissage jusquau refroidissement complet lair
libre de la pice injecte. Les rsultats de simulations ont t valids par des mesures
de temprature eectues dans le cas dun polymre amorphe (PS) et dun polymre
semi-cristallin (PP). Par ailleurs, la simulation de lvolution de la temprature au
cur de la pice injecte avec des proprits du PP disponibles dans la littrature [11],
[30], [89] permet de retrouver le plateau de cristallisation constat exprimentalement.
Une fois le programme de calcul valid, une tude de sensibilit a t mene
an danalyser leet de lvolution des proprits thermo-physiques sur la courbe de
temprature simule. Les conclusions de cette tude ont permis de dresser un tableau
recensant linuence constate des dirents paramtres analyss. Les rsultats obte-
nus montrent que les paramtres de cristallisation (1
)
et 1
j
) sont les seuls paramtres
avoir une inuence sur le niveau et la longueur du plateau de cristallisation. Tandis
que la chaleur spcique (C
j
), la conductivit thermique (`) et la rsistance thermique
de contact (RTC) inuencent la vitesse de refroidissement avant et aprs lapparition
du plateau de cristallisation. Les simulations ont montr que la temprature au coeur
tait lendroit le moins sensible aux conditions aux limites.
An damliorer laccord entre les simulations et les mesures, une procdure
didentication a t mise en uvre. Cette procdure consiste trouver le jeu de para-
mtres optimal qui minimise une fonction objectif reprsentant lcart entre grandeurs
simules et mesures. En se basant sur ltude de sensibilit et les rsultats rapports
5.5.2 Perspectives 135
dans la littrature, nous avons montr que lvolution du plateau de cristallisation est
lie la pizo-dpendance des paramtres 1
)
et 1
j
. Lidentication des coecients
des polynmes dcrivant la pizo-dpendance de ces deux paramtres permet de mi-
nimiser lcart entre le niveau des plateaux simuls et mesurs exprimentalement.
La loi de piezo-dpendance obtenue pour 1
)
est proche de celle dcrite par Fulchiron
et al. [30] qui a utilis une mthode de mesure dirente. La loi de piezo-dpendance
obtenue pour 1
j
prsente la mme tendance que celle dcrite par Gitsas et Floudas
[91] pour le polypropylne isotactique.
Lutilisation du plateau de cristallisation pour lidentication de 1
)
, nous aran-
chit de lincertitude lie la variation des paramtres thermophysiques : `, C
j
et j
et des conditions aux limites telles que la rsistance thermique de contact.
Les lois de piezo-dpendance des tempratures 1
)
et 1
j
introduites dans la cin-
tique de cristallisation et le modle thermique permettent dobtenir une temprature
de cristallisation conforme aux valeurs mesures exprimentalement. Cependant, il
restait encore une tape franchir pour dcrire convenablement lvolution de la tem-
prature en fonction de la pression applique. Cela nous a amens nous questionner
sur la prise en compte de la pizo-dpendance de `, C
j
et lenthalpie de cristallisa-
tion. En eet, daprs ltude de sensibilit eectue, la variation de ces paramtres
entrane un dcalage horizontal de la courbe de temprature. Ltude bibliographique
mene permet de sorienter plutt vers une pizo-dpendance de ` et de ngliger celle
de C
j
et H. Lidentication de la pizo-dpendance de ` obtenue met en vidence
une augmentation de la conductivit en fonction de la pression ce qui est en accord
avec les rsultats rapports dans la littrature. La prise en compte de cette pizo-
dpendance permet damliorer laccord entre les courbes de temprature simules et
celles mesures avec des carts de lordre de 1%. Tous ces rsultats montrent que le
modle mathmatique utilis est capable de dcrire correctement le refroidissement
du polypropylne moul par injection condition de prendre en compte leet de
la pression sur certaines proprits du matriau telles que la temprature de fusion
thermodynamique, la conductivit thermique.
5.2 Perspectives
Dans cette tude, nous avons a montr linuence de la pression sur la cintique
de cristallisation et il serait intressant danalyser plus en dtails lvolution de la
microstructure et du taux de cristallinit nal des pices moules. Cela permettrait
notamment dexpliquer les dirences constates concernant la forme du plateau de
cristallisation pour les trois grades de polypropylne tudis et comprendre linuence
de lensemencement. Par ailleurs, cette tude pourrait tre complte par une analyse
approfondie de leet de la pression dans le cas dun refroidissement sous un fort
cisaillement sur la cintique de cristallisation.
Linuence de la pression sur la chaleur spcique C
j
et lenthalpie de cristalli-
sation H doit tre galement tudie. Un calorimtre sous pression dvelopp par
lquipe MAPS du GEPEA, et qui fait lobjet dune remise en marche au labora-
toire OPERP, sera utilis pour clairer ce point. Ltude de lvolution de la RTC en
fonction de la pression doit tre approfondie an didentier avec plus de prcision la
conductivit thermique.
136 Chapitre 5. Conclusion gnrale et Perspectives
Ltude a t consacre au polypropylne et il serait intressant de ltendre
dautres types de polymres dont les cintiques de cristallisation reprsentent un
enjeu industriel (ex. le PLA).
Enn, il serait intressant de quantier lapport de la prise en compte de la pression
dans lamlioration de la prdiction du refroidissement de pices ayant des gomtries
complexes.
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144 Bibliographie
Annexe 1 : Thermocouple type K
Caractristiques du thermocouple type K
Le thermocouple type K se compose de deux ls de thermocouple de type T1
(Alliage pour thermocouples Ni90/Cr10) et de type T2 (Alliage pour thermocouples
Ni95/(Al+Mn+Si)5).
Le premier type de thermocouple T1 Alliage pour thermocouples Ni90 / Cr10
a une appellation commerciale Chromel, il compose llment positif de lalliage de
thermocouple de type K. Le deuxime type de thermocouple T2 Alliage pour ther-
mocouples Ni95 / (Al+Mn+Si) 5 a une appellation Alumel, il est llment ngatif
du thermocouple de type K, llment positif tant le T1. Le thermocouple peut
tre utilis jusqu 1250

C dans des atmosphres oxydantes et est probablement le


thermocouple le plus commun. Le l thermocouple a les caractristiques techniques
suivantes :
- Diamtre du conducteur : 0,05 mm
- Epaisseur disolant : 0,003 mm
- Isolant : Polyimide
- Masse volumique (g/cm
3
) : 8,5 pour T1 et de 8,5 8,7 pour T2
- Coecient dexpansion thermique (10
6
K
1
) 1000

C : de 17,2 20 pour T1
et de 16,8 20 pour T2.
- Conductivit thermique (W.m
1
.K
1
) 23

C : 19 pour T1 et de 30 32 pour
T2.
- Temprature maximale dutilisation dans lair (

C) : 1100.
Soudage des thermocouples par rsistance
Nous avons eectu le soudage des thermocouples laide dune soudeuse par
point (cf. gure 5.1).
La tte de soudage lectrodes opposes possde les caractristiques suivantes :
- La force de soudure est rglable par vernier dix tours situ sur la partie suprieure.
- Le dclenchement du gnrateur est assur par un switch lorsque la force ache
est atteinte.
- Le guidage vertical des lectrodes est assur par des douilles billes avec rattrapage
de jeu latral.
146 Bibliographie
Fig. 5.1 Soudeuse par point.
Prcision de mesure en thermocouple de type K
Les imprcisions de mesure ci-dessous sont donnes en valeurs maximales par le
constructeur Sefram de lenregistreur multivoie DAS 1000 (les valeurs typiques sont 2
3 fois plus faibles). La prcision de mesure en temprature est le cumul de plusieurs
sources dimprcision possibles. Pl : prcision de linarisation, Ps : prcision soudure
froide, Pm : prcision mesure de la tension quivalente et Pd : prcision des dcalages
de mesure.
La prcision totale Pt est donc :
1t = 1| +1: +1:+1d
Pour lenregistreur, Pl = 0,25

C, Ps = 1,25

C et Pd = 0,15% du dcalage
(0,07

C) pour tous les thermocouples. Pm dpend du calibre tension utilis par


lappareil. Lerreur de mesure en degr sera alors lerreur en tension divise par la
pente du thermocouple en Volt/

C. Pour chaque thermocouple il est donn titre


indicatif une pente une temprature. Cette pente est signicative du thermocouple
et permet ensuite de dduire lerreur en temprature : il faut lire la pente dans
les tables de thermocouples puisquelle varie en fonction de la temprature. Pour
tous les calibres de tension, la prcision est 0,1% soit 10jv. La prcision de me-
sure de la tension quivalente a pour expression : Pm = (Erreur en tension)/(Pente
en volt/

C) = (10jv)/(40jv/

C) = 0,25

C. La prcision maximale est Pt =


0,25+1,25+0,25+0,07 = 1,82

C. La prcision minimale est gale Pt/3 qui est de


lordre de 0,6

C, donc la prcision moyenne est gale (1,82+0,6)/2 soit 1,21

C.
Annexe 2 : Liste des publications
Publication
- "Pressure inuence on crystallization kinetics during injection molding", Minh
Cuong L, Soane Belhabib, Ccile Nicolazo, Philippe Vachot, Pierre Mous-
seau, Alain Sarda, Rmi Deterre, Journal of Materials Processing Technology
211(11) (2011), pp. 1757-1763.
Congrs
- "Investigation Of The Inuence Of Packing Pressure On Crystallization Kine-
tics Of A Semi-Crystalline Polymer Using In Situ Temperature Measurement In
An Injected Part", Minh Cuong L, Soane Belhabib, Ccile Nicolazo, Alain
Sarda, Rmi Deterre, Philippe Vachot, International Conference on Advances
in Materials and Processing Technologies 2010, 24-27 October 2010 in Paris,
France.
- "Identication de la conductivit thermique dun polymre semi-cristallin en
exploitant la mesure de temprature au coeur dune pice moule par injection",
Minh Cuong L, Soane Belhabib, Ccile Nicolazo, Philippe Vachot, Alain
Sarda, 20me Congrs Franais de Mcanique, Besanon du 29 Aot au 02
Septembre 2011.
- "Etude de linuence de la pression de maintien sur la cintique de cristallisa-
tion dun polymre semi-cristallin en exploitant la mesure in situ de temprature
dans une pice injecte", Minh Cuong L, Soane Belhabib, Alain Sarda, C-
cile Nicolazo, Philippe Vachot, Rmi Deterre, 16me Colloque National de la
Recherche dans les IUT, Anger du 9 au 11 Juin 2010.