Revista CIATEC UPF, vol.4 (2), p.p.

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APLICAO DA ANLISE DE REGRESSO LINEAR NA PREDIO DO
COEFICIENTE DE EXPANSO TRMICA DOS LQUIDOS INICOS
IMIDAZLICOS [HMIM][PF6], [BMIM][TF2N] E [BMIM][PF6]

APPLICATION OF LINEAR REGRESSION ANALYSIS OF THE PREDICTION OF THE
THERMAL EXPANSION COEFFICIENT OF IMIDAZOLE IONIC LIQUIDS
[HMIM][PF6], [BMIM][TF2N] AND [BMIM][PF6]

Csar Augusto Canciam
Universidade Tecnolgica Federal do Paran - Campus Ponta Grossa, Avenida Monteiro Lobato, km 04,
Ponta Grossa, Paran, CEP: 84016-210, canciam@utfpr.edu.br

RESUMO

Os lquidos inicos so compostos com estrutura inico-covalente que apresentam pontos de fuso abaixo de
100C, baixas presses de vapor, no so inflamveis e so relativamente atxicos. Devido a essas
caractersticas, os lquidos inicos tm despertado grande interesse principalmente com relao
potencialidade de substituir os solventes orgnicos convencionais nos mais diversos processos. O presente
trabalho teve por objetivo predizer os valores para o coeficiente de expanso trmica dos lquidos inicos
imidazlicos: hexafluorofosfato de 1-metil-3-hexilimidazlio ([HMIM][PF
6
]), bis(trifluorosulfonilo)imideto de
1-butil-3-metilimidazlio ([BMIM][Tf
2
N]) e hexafluorofosfato de 1-butil-3-metilimidazlio ([BMIM][PF
6
]).
Para tanto, atravs da anlise de regresso linear da densidade de cada um dos lquidos inicos em funo da
temperatura foi possvel predizer os valores para o coeficiente de expanso trmica. Estes dados experimentais
foram obtidos de outros trabalhos. Os valores encontrados para o coeficiente de expanso trmica so 6,15 x
10
-4
K
-1
para o [HMIM][PF
6
], 6,66 x 10
-4
K
-1
para o [BMIM][Tf
2
N] e 6,11 x 10
-4
K
-1
para o [BMIM][PF
6
].
Embora no terem sido encontrados valores experimentais para os lquidos inicos estudados, os valores
encontrados neste trabalho apresentam-se prximos a outro lquido inico imidazlico.
Palavras-chave: Dilatao; Coeficiente; Lquidos inicos; Predio; Regresso.


ABSTRACT

Ionic liquids are substances of ionic-covalent structure which have melting points below 100C, low vapor
pressures, are not flammable and relatively nontoxic. Due to these characteristics, ionic liquids have showed
potencial to replace conventional organic solvents in various processes. This work aimed to predict values for
the thermal expansion coefficient of the following imidazole ionic liquids: 1-methyl-3-hexylimidazolium
hexafluorophosphate ([HMIM][PF6]), 1-butyl-3-methylimidazolium bis(trifluorosulfonyl)imide
([BMIM][Tf2N]) and 1-butyl-3-methylimidazolium hexafluorophosphate ([BMIM][PF6]). Through the linear
regression analysis of each of ionic liquids with regard to the density as a temperature function, was possible to
predict the values for the thermal expansion coefficient. The experimental data used were obtained from the
literature. The values found for the thermal expansion coefficient are 6.15 x 10-4 K-1 for [HMIM][PF6], 6.66 x
10-4 K-1 for [BMIM][Tf2N] and 6.11 x 10-4 K-1 for [BMIM][PF6]. The obtained values were close to the
value available in the literature for another imidazole ionic liquid.
Key-words: Thermal Expansion Coefficient; Ionic Liquids; Linear Regression.


1. INTRODUO

Os lquidos inicos pertencem classe dos sais orgnicos e so constitudos por ctions
orgnicos relativamente grandes e nions orgnicos ou inorgnicos menores. Esta assimetria na sua
composio qumica reduz a energia reticular do sal, impedindo a formao de uma estrutura
cristalina ordenada. Por este motivo, ocorre nos lquidos inicos uma reduo do ponto de fuso. Este
ponto de fuso pode estar temperatura ambiente ou prxima. Em alguns casos, os pontos de fuso
esto alm de 400C (Valente, 2008).
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De forma geral, os lquidos inicos apresentam uma energia livre de Gibbs de solvatao
negativa (em consequncia dos grandes ctions orgnicos e nions pouco coordenantes e/ou bastante
flexveis), resultando em uma baixa energia reticular e grande entropia (implicando em baixo ponto de
fuso). Ou seja, o estado lquido termodinamicamente favorvel para estes compostos, mesmo em
baixas temperaturas (Rodrigues, 2010).
A ausncia de uma estrutura cristalina ordenada confere aos lquidos inicos: elevada
capacidade calorfica, volatitilidade extremamente baixa, baixas inflamabilidade e toxicidade;
estabilidade trmica e condutividade inica elevadas, ampla gama de temperatura no estado lquido,
densidades superiores da gua, viscosidades comparadas a leos, miscibilidade em uma larga gama
de concentraes em substncias polares e apolares (em decorrncia da elevada capacidade de
solvatao) e capacidade de absorver molculas menores (CO
2
, SO
2
, CS
2
, entre outras) (Valente,
2008; Ando; Santos, 2011).
Devido reduzida volatilidade (evitando a emisso de compostos orgnicos) e baixa
toxicidade, os lquidos inicos so ecologicamente aceitveis e considerados amigos do ambiente
(Silva et al., 2005; Valente, 2008). Lima (2011) classificou os lquidos inicos como meios
alternativos ambientalmente seguros, pois oferecem poucos riscos ao ambiente durante o processo,
alm de possibilitar a separao dos produtos e a recuperao do solvente com baixo consumo de
energia.
Consorti e colaboradores (2001) comentaram da utilizao dos lquidos inicos como
solventes (em reaes orgnicas, em catlise bifsica, na extrao lquido-lquido e na anlise
espectroscpica de compostos metlicos) e como fase estacionria para cromatografia gasosa.
Utilizam-se lquidos inicos como tensoativos, como catalisadores cidos nas reaes
orgnicas e cossolventes em reaes enzimticas. Em eletroqumica, os lquidos inicos so eletrlitos
em diversas tecnologias, por exemplo, em baterias secundrias, clulas fotoeltricas e de
combustveis, capacitores eltricos de dupla camada e outros dispositivos eletroqumicos (Consorti et
al., 2001; Valente, 2008).
Os lquidos inicos imidazlicos apresentam-se como estruturas supramoleculares polimricas,
altamente organizadas, em que cada ction imidazlio circundado de nions e cada nion
circundado de ctions imidazlios, atravs das ligaes de hidrognio existentes entre os hidrognios
do ciclo imidazlico e os nions (Migliorini, 2009).
Com relao aos lquidos inicos imidazlicos, existe um grande interesse na sua utilizao,
pois apresentam: estabilidade ao ar e umidade (no sofrem decomposio na presena de ar e gua),
baixa inflamabilidade, alta estabilidade trmica, presso de vapor muito baixa, amplas janelas
eletroqumicas, altas condutividades (eltrica e trmica), altas mobilidades inicas e fcil recuperao
e reutilizao (Dupont, 2004; Migliorini, 2009).
De acordo com Rogers e colaboradores (2002), os lquidos inicos imidazlicos [HMIM][PF
6
]
(C
10
H
19
N
2
PF
6
), [BMIM][Tf
2
N] (C
10
H
15
N
3
O
4
S
2
F
6
) e [BMIM][PF
6
] (C
8
H
15
N
2
PF
6
) apresentam-se como
lquidos viscosos, de colorao que vai de incolor a levemente amarelada. Todos so insolveis em
gua e sem odor caracterstico. A Tabela 1 relaciona o ponto de fuso dessas substncias.

Tabela 1 Ponto de fuso dos lquidos imidazlicos [HMIM][PF
6
], [BMIM][Tf
2
N] e [BMIM][PF
6
]
Composto Ponto de fuso (C)
[HMIM][PF
6
] -73,5
[BMIM][Tf
2
N] -5,0
[BMIM][PF
6
] 8,0
Fonte: Rogers et al. (2002).

Segundo Chung e colaboradores (1996), a densidade uma propriedade da matria
intimamente relacionada com a temperatura e a presso. A densidade uma das mais fundamentais
propriedades de um material e est intrinsicamente relacionada com outras propriedades termofsicas.
Uma dessas propriedades o coeficiente de expanso trmica ( ) .
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O coeficiente de expanso trmica est relacionado com a resposta dos materiais aplicao
de calor (Callister, 2008). Sendo uma propriedade termodinmica que fornece uma medida da
variao da densidade em resposta a uma mudana na temperatura, sob uma condio de presso
constante (Incropera; Dewitt, 1998).
A equao (1) relaciona a densidade com a variao da temperatura e o coeficiente de
expanso trmica, em que
0
T e T correspondem, respectivamente, temperatura inicial e
temperatura final; e,
0
d e d correspondem, respectivamente, s densidades nessas temperaturas
(Canciam, 2005).
( )
0
0
ln T T
d
d
= |

\
|
(1)

Assim, com base nos dados da densidade em funo da temperatura, consegue-se determinar o
coeficiente de expanso trmica ( ) (Santos; Vieira, 2010).
De acordo com Canciam (2010), a equao (1) corresponde a uma funo afim. Dessa forma, o
grfico de |

\
|
d
d
0
ln versus ( )
0
T T fornece uma reta, em que o coeficiente angular corresponde,
numericamente, ao coeficiente de expanso trmica ( ) .
A partir do conhecimento do coeficiente de expanso trmica ( ) possvel avaliar os
impactos no sistema de medio volumtrico devido ao aumento da temperatura (Santos; Vieira,
2010).
O objetivo deste trabalho foi predizer os valores do coeficiente de expanso trmica ( ) dos
lquidos inicos imidazlicos: hexafluorofosfato de 1-metil-3-hexilimidazlio ([HMIM][PF
6
]),
bis(trifluorosulfonilo)imideto de 1-butil-3-metilimidazlio ([BMIM][Tf
2
N]) e hexafluorofosfato de 1-
butil-3-metilimidazlio ([BMIM][PF
6
]). A predio dos coeficientes de expanso trmica utilizou
dados da densidade em funo da temperatura encontrados em outros trabalhos.


2. MATERIAL E MTODOS

A Tabela. 2 indica os dados da densidade dos lquidos inicos imidazlicos [HMIM][PF
6
] e
[BMIM][Tf
2
N] ( presso atmosfrica) em funo da temperatura. Estes dados foram adaptados do
trabalho de Harris e colaboradores (2007).

Tabela 2 - Efeito da temperatura na densidade dos lquidos inicos imidazlicos [HMIM][PF
6
] e [BMIM][Tf
2
N]
Temperatura (K) Densidade do
[HMIM][PF
6
] (kg.m
-3
)
Densidade do
[BMIM][Tf
2
N] (kg.m
-3
)
273,15 1313,39 1460,67
278,15 1309,33 1455,84
283,15 1305,29 1451,04
288,15 1301,26 1446,23
293,15 1297,24 1441,43
298,15 1293,22 1436,62
303,15 1289,21 1431,86
313,15 1281,17 1422,34
323,15 1273,44 1412,87
333,15 1265,69 1403,48
343,15 1257,96 1394,15
353,15 1250,28 1384,88
363,15 1242,64 1375,67
Fonte: Harris et al. (2007).

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A Tabela 3 indica os dados da densidade do lquido inico imidazlico [BMIM][PF
6
] (
presso atmosfrica) em funo da temperatura. Estes dados foram adaptados do trabalho de Fan et
al.(2009).

Tabela 3 - Efeito da temperatura na densidade do lquido inico imidazlico [BMIM][PF
6
]
Temperatura (K) Densidade do
[BMIM][PF
6
]
(kg.m
-3
)
283,15 1380,337
288,15 1376,063
293,15 1371,797
298,15 1367,531
303,15 1363,277
308,15 1359,191
313,15 1355,087
318,15 1350,980
323,15 1346,874
328,15 1342,781
333,15 1338,696
343,15 1330,560
353,15 1322,473
Fonte: Fan et al. (2009).

Para a anlise de regresso linear foram consideradas as equaes (2) a (9). Estas equaes so
adaptaes do trabalho de Triola (2008).

)
`

=
h c n
b a n
.
.
(2)

( )
( ) ( ) ( ) f e n h c n
b a n
R

=
. . . (
.
2
(3)

( ) ( ) [ ] { }

= d d T T a
0 0
ln . (4)

( ) [ ] ( ) [ ] { }

= d d T T b
0 0
ln . (5)

( )
2
0
= T T c (6)

( ) [ ]
2
0
ln

= d d e (7)

( ) [ ]
2
0
ln

= d d f (8)

( ) [ ]
2
0
= T T h (9)

Sendo n correspondente ao nmero de dados amostrais emparelhados. Com base nas Tabelas
2 e 3, n equivale a 13.
A equao (2) e a equao (3) determinam, respectivamente, o coeficiente de expanso trmica
( ) e o coeficiente de correlao ( )
2
R .
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Aplicando os dados das Tabelas 2 e 3 nas equaes (2) a 9, foi possvel obter o coeficiente de
expanso trmica ( ) e o coeficiente de correlao ( )
2
R para cada lquido inico imidazlico.
Nos clculos, para os lquidos inicos [HMIM][PF
6
]

e [BMIM][Tf
2
N], a temperatura inicial
( )
0
T corresponde a 273,15K e a densidade inicial ( )
0
d , densidade correspondente a essa
temperatura. Para o lquido inico [BMIM][PF
6
], a temperatura inicial ( )
0
T corresponde a 283,15K e
a densidade inicial ( )
0
d , densidade correspondente a essa temperatura.

3. RESULTADOS E DISCUSSO

A Figura. 1 ilustra o grfico de |

\
|
d
d
0
ln versus ( )
0
T T para os lquidos inicos imidazlicos
estudados.
0
0,01
0,02
0,03
0,04
0,05
0,06
0,07
0 20 40 60 80 100
(T-T0)
l
n
HMIM.PF6
BMIM.Tf2N
BMIM.PF6

Figura 1 - Grfico de |

\
|
d
d
0
ln versus ( )
0
T T para os lquidos inicos imidazlicos estudados

A Tabela 4 relaciona os valores encontrados para o coeficiente de expanso trmica ( )
atravs da equao (2) e para o coeficiente de correlao ( )
2
R atravs da equao (3).

Tabela 4 Valores obtidos para o coeficiente de expanso trmica e para o coeficiente de correlao dos lquidos inicos
imidazlicos estudados
Composto
. 10
- 4
(K
-1
)
2
R
[HMIM][PF
6
] 6,15 0,99
[BMIM][Tf
2
N] 6,66 0,99
[BMIM][PF
6
] 6,11 0,99

De acordo com Triola (2008), o coeficiente de correlao ( )
2
R mede o grau de relacionamento
linear entre os valores emparelhados das variveis dependente e independente em uma amostra,
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avaliando assim, a qualidade do ajuste. Ou seja, quanto mais prximo for da unidade, melhor a
qualidade do ajuste da funo aos pontos do diagrama de disperso.
Callegari-Jaques (2003), citado por Lira (2004), comentou que para valores do coeficiente de
correlao maiores ou iguais a 0,90 e menores que 1,0 a correlao linear classificada como muito
forte. Dessa forma, para todos os compostos indicados na Tabela 4, a correlao linear classificada
como muito forte.
Os valores do coeficiente de expanso trmica ( ) esto relacionados com a energia de
ligao qumica entre as partculas. Santos e Vieira (2010) comentaram que entre o coeficiente de
expanso trmica ( ) e a energia de ligao qumica existe uma boa correlao, de maneira que
materiais em que as ligaes qumicas so fortes apresentam baixos coeficientes de expanso trmica.
Os lquidos inicos, em comparao com os lquidos moleculares convencionais, possuem
estrutura mais organizada, apresentando regies com caractersticas bastante distintas. So compostos
com regies polares e apolares, onde ocorrem interaes intermoleculares dos tipos eletrostticas, de
hidrognio e de van der Waals. Como exemplo, enquanto os lquidos moleculares convencionais
possuem um arranjo estrutural somente a curta distncia (primeiros vizinhos) e por um curto espao
de tempo; nos slidos cristalinos, a organizao estrutural pode ser vista a longas distncias e por
grandes perodos de tempo. Neste sentido, os lquidos inicos representam um meio termo, pois
apresentam arranjo estrutural a mdias distncias e por tempos relativamente longos para um lquido
(Rodrigues, 2010).
A Tabela 5 relaciona algumas substncias e seus respectivos coeficientes de expanso trmica
( ) .

Tabela 5 Valores do coeficiente de expanso trmica de algumas substncias
Substncia
. 10
- 4
(K
-1
)
Fonte
Glicerina 5,0 Adaptado de Young; Freedman (2008)
Azeite de oliva 7,20 Adaptado de Young; Freedman (2008)
leo de gergelim 7,46 Adaptado de Canciam (2010)

Comparando os valores indicados nas Tabelas 4 e 5, pode-se observar que os coeficientes de
expanso trmica para os lquidos inicos imidazlicos estudados encontram-se entre os coeficientes
de expanso trmica da glicerina e do azeite de oliva.
Segundo Castell (2009), a glicerina corresponde a um polilcool, com um grupamento
hidroxila em cada um de seus trs tomos de carbono. Isto confere glicerina a facilidade em formar
ligaes de hidrognio entre suas molculas. Estas interaes intermoleculares so significativamente
fortes.
O azeite de oliva e o leo de gergelim, assim como todos os leos vegetais, ocorrem interaes
do tipo van der Waals entre suas molculas. Em comparao com as ligaes de hidrognio, as
interaes do tipo van der Waals so mais fracas (CANCIAM, 2010).
De acordo com Brown e Holme (2009), as foras de van der Waals so originadas a partir da
rpida flutuao da densidade eletrnica de cada tomo, que induz a formao de um momento
eltrico entre os tomos vizinhos, fazendo com que estes se atraiam.
Dessa forma, sugere-se que os lquidos inicos imidazlicos estudados, em termos do
coeficiente de expanso trmica, representam um meio termo entre os lquidos com interaes
intermoleculares do tipo ligaes de hidrognio e lquidos com interaes intermoleculares do tipo
van der Waals.
A Tabela 6 associa as massas molares (MM) e os coeficientes de expanso trmica ( ) para os
lquidos inicos imidazlicos estudados.
A Figura 2 ilustra o grfico do coeficiente de expanso trmica ( ) versus massa molar (MM).
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Observando a Figura 2, sugere-se que existe uma correlao entre o coeficiente de expanso
trmica e a massa molar, de maneira que um aumento da massa molar do lquido inico imidazlico
implica em um aumento do coeficiente de expanso trmica.

Tabela 6 Associao entre os valores do coeficiente de expanso trmica e a massa molar dos lquidos inicos
imidazlicos estudados
Composto
. 10
- 4
(K
-1
)
MM
(g.mol
-1
)
[BMIM][PF
6
] 6,11 284,18
[HMIM][PF
6
] 6,15 312,24
[BMIM][Tf
2
N] 6,66 419,36


6,00E-04
6,10E-04
6,20E-04
6,30E-04
6,40E-04
6,50E-04
6,60E-04
6,70E-04
0 100 200 300 400 500
MM
B

Figura 2 Grfico do coeficiente de expanso trmica ( ) versus a massa molar (MM) para os lquidos inicos
imidazlicos estudados

Com relao aos impactos da dilatao trmica sobre o sistema de medio volumtrica, a
Tabela 7 indica a ordem de aumento de volume para uma variao de temperatura de 10K,
considerando um volume de 1000 litros para cada lquido inico imidazlico.

Tabela 7 Ordem de aumento do volume
Composto Ordem de aumento
(L)
[BMIM][PF
6
] 6,11
[HMIM][PF
6
] 6,15
[BMIM][Tf
2
N] 6,66

Na literatura no foram encontrados valores experimentais para os coeficientes de expanso
trmica dos lquidos inicos imidazlicos [HMIM][PF
6
], [BMIM][Tf
2
N] e [BMIM][PF
6
].
Lu e colaboradores (2005) estudando algumas propriedades do tetracloreto de glio e 1-metil-
3-butilimidazlio ([BMIM]GaCl
4
), encontraram, experimentalmente para este lquido inico
imidazlico, um coeficiente de expanso trmica igual a 6,00 x 10
-4
K
-1
. Com isso, pode-se constatar
que os valores encontrados neste trabalho esto prximos a outro lquido inico imidazlico.

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4. CONCLUSO

O coeficiente de expanso trmica ( ) para os lquidos inicos imidazlicos estudados variou
de 6,11 x 10
-4
K
-1
do hexafluorofosfato de 1-butil-3-metilimidazlio ([BMIM][PF
6
]) a 6,66 x10
- 4
K
-1

do bis(trifluorosulfonilo)imideto de 1-butil-3-metilimidazlio ([BMIM][Tf
2
N]). Estes valores esto
prximos a outro lquido inico imidazlico.
Em todos os casos, o coeficiente de correlao ( )
2
R foi de 0,99, classificando todas as
correlaes lineares como muito fortes.
Em termos dos valores dos coeficientes de expanso trmica, os lquidos inicos imidazlicos
estudados esto entre o azeite de oliva (interaes intermoleculares do tipo van der Waals) e a
glicerina (interaes intermoleculares do tipo ligaes de hidrognio).
Os resultados sugerem que existe uma correlao entre o coeficiente de expanso trmica e a
massa molar do lquido inico imidazlico, de maneira que um aumento da massa molar do lquido
inico imidazlico implica em um aumento do coeficiente de expanso trmica.
Sobre os impactos da dilatao trmica no sistema de medio volumtrico, a ordem de
aumento no volume dos lquidos inicos imidazlicos estudados variou de 6,11 litros
(hexafluorofosfato de 1-butil-3-metilimidazlio) ([BMIM][PF
6
]) a 6,66 litros
(bis(trifluorosulfonilo)imideto de 1-butil-3-metilimidazlio) ([BMIM][Tf
2
N]), considerando uma
variao de 10K para cada 1000 litros de lquido inico imidazlico.


5. REFERNCIAS

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