1 Atividade Dos Íons em Solução 1213-3351-1-PB

VRTICES, Campos dos Goytacazes/RJ, v. 13, n. 2, p. 147-159, maio/ago.
2011 147
Propriedades termodinmicas dos ons em soluo - clculo da atividade
Propriedades termodinmicas dos ons em soluo -
clculo da atividade
Thermodynamic properties of ions in solution - activity calculation
Clenilson da Silva Sousa Junior
1

Marisa Nascimento
**

Em funo da grande interao que ocorre
entre os ons em soluo, o conceito de
concentrao se torna inadequado, sendo
mais apropriado a termo atividade, pois este
conceito leva em considerao o coeficiente
de atividade dos ons, que so muito bem
estimados em solues diludas e tm valores
compreendidos entre 0 e 1. A presena de
forte interao entre os ons em solues
eletrolticas faz com que as propriedades
termodinmicas sejam diferentes das
solues no-eletrolticas, isto , solues
ideais tm certo afastamento em relao a
este conceito. Diferentes modelos so
descritos para determinar os coeficientes de
atividades em solues concentradas.
Palavras-chave: Solues eletrolticas.
Coeficiente de atividade. Atividade.
Due to the interaction between ions in solution, the
concept of concentration is inadequate. Thus, the term
activity is a more appropriate concept, as it takes into
account the activity coefficient of ions, which are very
well estimated in dilute solutions, and has values
between 0 and 1. The presence of strong interaction
between ions in electrolyte solutions causes the
thermodynamic properties to be different from non-
electrolyte solutions, that is, optimal solutions have a
certain deviation from that concept. Different models
are described to determine the activity coefficients in
concentrated solutions.
Key words: Electrolytic solution. Activity coefficient.
Activity.
Introduo
As molculas e os ons, quando unidos, formam uma soluo aquosa em que
interagem uns com os outros de diversas formas. Na medida em que essas interaes
ocorrem, observam-se mudanas no comportamento das solues, resultando numa
maior importncia no estudo da qumica das interaes em meio aquoso. Em geral, os
ons e as molculas dos solutos so solvatados pela gua, ocorrendo interaes entre
ons de cargas opostas e entre ons e molculas neutras. Existem duas maneiras para
descrever o comportamento, ou associao, entre on-on ou on-molcula (BURKIN,
2009):
a) Todas as formas modernas para a explicao dos fenmenos de
interao inica evoluram a partir da teoria de Debye-Hckel (1923).
Essa teoria s aplicvel para solues de eletrlitos diludos, baseada
no modelo no qual os ons eram considerados simplesmente como

1
Mestre e doutorando em Engenharia Qumica pela UFRJ e professor de Qumica Analtica do IFRJ.
**

Doutora em Engenharia Metalrgica pela UFRJ e pesquisadora pelo CETEM.
Clenilson da Silva Sousa Junior, Marisa Nascimento
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partculas carregadas, porm sem tamanho definido. A energia de
Gibbs para o sistema era calculada considerando as interaes
eletrostticas entre os ons e os seus vizinhos mais prximos.
b) Considerar as interaes como equilbrios e descrever a extenso em
que elas ocorrem, por meio de constantes de equilbrio determinadas
experimentalmente. A energia de Gibbs do sistema controla os
valores dessas constantes. Neste mtodo, as espcies so tratadas
como espcies qumicas e os produtos de associao so, muitas
vezes, uma espcie complexa, isto , um complexo qumico.
Equilbrio qumico
Quando o sistema est em estado de equilbrio, isto quer dizer que o sistema
est em estado de descanso, os processos dinmicos ocorrem continuamente para
qualquer processo e, assim, as velocidades no sentido direto e inverso tomam-se
semelhantes, s que asseguram que a composio total do sistema no se altera. A
primeira
2
e segunda
3
leis da termodinmica indicam que um sistema tende a caminhar
para um estado de mnima energia e mxima entropia e estas condies devem ser,
portanto, satisfeitas para um sistema atingir o equilbrio.
Na termodinmica, a energia livre ou energia de Gibbs (G), definida somente
em termos de funes de estado
4
, portanto G uma funo de estado. De um modo
similar variao entropia, a variao da energia livre de Gibbs deve ser zero para
qualquer processo em equilbrio, em um sistema de composio constante sob
condies isotrmicas e isobricas.

Em todos os processos, somente variaes de G so usadas e no o seu valor
absoluto, e para reaes que ocorrem temperatura constante (T), a variao de
energia livre pode ser definida em termos de entalpia (H) e entropia (S), de acordo
com a Equao 2 (BALL, 2005).

Utilizando o dG infinitesimal, obtm-se a Equao 3:

2
A primeira lei da termodinmica a lei de conservao da energia, na qual se observa a equivalncia entre trabalho e calor. Esta
lei enuncia que a energia total transferida para um sistema igual variao da sua energia interna (U).
3
A segunda lei da termodinmica ou segundo princpio da termodinmica expressa, de uma forma clara, que a quantidade de
entropia de qualquer sistema isolado termodinamicamente tende a aumentar com o tempo, at alcanar um valor mximo.
4
Funo de estado de um sistema aquela srie de circunstncias nas quais todas as propriedades do sistema possuem valores
fixos e reprodutveis. As variveis de estado ou funes de estado descrevem o estado de um sistema termodinmico. As
variveis de estado referem-se apenas ao estado momentneo do sistema e no podem descrever a sua evoluo no tempo.
So exemplos de funes de estado: presso (p), temperatura (T), volume (V), entalpia (H), energia interna (U), energia livre
de Gibbs (G), entropia (S) e energia livre de Helmholtz ( A ).
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Como consequncia do fato de que um sistema, sob temperatura e presso
constantes, tem a tendncia de evoluir no sentido de minimizar a energia livre de
Gibbs, a variao desta energia (dG) um valor que indica o sentido espontneo de
uma reao, de acordo com:
dGr = 0 o sistema est em equilbrio;
dGr < 0 o processo espontneo;
dGr > 0 o processo no espontneo.
Ao analisar a expresso de G, em funo de T, P e n
j
, sendo T a temperatura, P
a presso, n o nmero de moles e j o ndice da substncia em questo, G se torna uma
funo de T, P e n
j
, e sua diferencial total pode ser representada segundo a Equao 4 (
SMITH et al., 2007).

A energia livre de uma determinada reao (Equao 5), est relacionada com a energia
livre molar dos reagentes e dos produtos pela expresso 6.

Sendo n coeficiente estequiomtrico da reao equilibrada. A energia livre de Gibbs
para um componente i pode ser expressa em termos de atividade segundo a Equao 7:

A atividade (a) pode ser substituda pelo termo Q, chamado quociente da
reao, sendo representado pela razo entre a atividade dos produtos e atividade dos
reagentes ( HARRIS, 2008).

Assim, substituindo a Equao 8 na Equao 7, obtm-se:

Para um sistema em equilbrio, as concentraes das espcies tm seus valores
de equilbrio, e Q tem um valor especial que conhecido com constante de equilbrio
(K
eq
) da reao. A constante de equilbrio tem a mesma forma do quociente de
equilbrio, porm todas as atividades so referentes ao equilbrio reacional. A
expresso para constante de equilbrio representada segundo a Equao 10.
150

Embora o equilbrio da maioria das reaes qumicas esteja muito deslocado
para o lado direito ou para o lado esquerdo da reao, o verdadeiro equilbrio pode ser
calculado. A constante de equilbrio (K
eq
) pode ser obtida quando se aplica a lei da ao
das massas
5
, segundo a Equao 11.

No sistema em equilbrio termodinmico, isto , quando G
r
se iguala a zero, a
constate de equilbrio igual ao quociente de equilbrio. Sendo assim, a Equao 9
pode ser transformada na seguinte Equao:

Atividade Inica
Equilbrios qumicos so descritos em termos das atividades termodinmicas das
espcies que participam nas reaes qumicas. Estas atividades dependem, mas
geralmente, no so iguais, s concentraes da espcie por causa de desvios do
comportamento ideal do sistema. Estes desvios so a origem da energia de Gibbs das
solues, e todas as correes esto todas includas em um nico coeficiente, o chamado
coeficiente de atividade. A unidade mais bvia, quimicamente, para satisfazer a
quantidade de cada espcie na soluo em estudo, a frao molar (x
i
), que a relao
entre o nmero de mols do componente i e o nmero total de mols de todos os
componentes presentes (SAMSON et al., 1999).

Quando se trabalha com solues, na prtica, conveniente expressar os valores
das concentraes das espcies em molaridade (mol.L
-1
), ou seja, o nmero de mols do
soluto por volume, em Litros, do solvente. Isto uma vantagem pelo fato de no
incluir o valor da concentrao da gua, isto , a molaridade da gua, pois s so
contabilizados os valores relativos aos solutos presentes na soluo. Este fato s se
torna vlido quando no ocorre variao de temperatura e presso fora dos valores da
CNTP. Quando a composio da escala se torna independente destes fatores,
considera-se, no estudo da termodinmica das solues, a escala de molalidade (Molal),

5
um modelo matemtico que explica o comportamento de solues em equilbrio dinmico, relacionado composio de uma
mistura numa reao em equilbrio.
que representa a quantidade do soluto, em mols, kilograma de solvente (BURKIN,
2009).
No caso da gua existe a seguinte situao: 1000/18,0152 = 55,51 gramas.
mols
-1
de gua em 1Kg deste solvente. Sendo assim, a frao molar do nico soluto dever
ser:

Potencial Qumico
Em uma transformao a T e P constantes, o valor de dG pode ser representado
de acordo com a Equao 16.

Segundo Pitzer (1981), o potencial uma das quantidades mais importantes na
termodinmica das solues dos sistemas multicomponentes, indicando a tendncia de
uma substncia ser transferida de uma fase para outra ou de participar de uma reao
qumica. Em termos qualitativos, chama-ser isto de tendncia de escape, enquanto o
potencial quantitativo denominado de potencial qumico.
O potencial qumico () pode ser definido como uma variao de energia livre de
Gibbs em relao ao nmero de moles de um componente do sistema, a temperatura e
presso constante, como podem ser representadas pelas Equaes 17 e 18, sendo dnj

moles adicionados ao sistema e considerando i j (GRASSI, 2005).
Figura 1 Migrao de dn
i
mols da substncia i da poro A para poro B.
Fonte: Ferreira, 2009.
152
A Figura 1 exemplifica um sistema hipoteticamente dividido em duas partes, A
e B, sendo que da poro A, fase aquosa, migram dni moles da substncia i para a
poro B, fase orgnica. Portanto, na poro A ocorre um decrscimo de dGA =
i
A
(-dn
i
), na energia de livre de Gibbs em relao substncia i. Ao mesmo tempo na
poro B ocorre um acrscimo de G na forma de dGB =
i
B (dn
i
) (FERREIRA, 2009).
Pode-se observar que o potencial qumico uma propriedade intensiva
6
, que a
razo entre duas variveis extensivas do sistema. O fato do ser uma propriedade
intensiva extremamente importante, pois uma propriedade intensiva tem o mesmo
valor em qualquer parte do sistema, quando este se encontra em equilbrio.
Com esse conceito de potencial qumico para sistemas de duas ou mais fases, a energia
livre de Gibbs total do sistema pode ser apresentada na Equao 19.

De acordo com Pitzer e Mayorga (1973), para que um processo seja
espontneo, a variao de energia de Gibbs deve ser negativa (dG < 0), portanto,
i
A
>
i
B. Sendo assim, pode-se concluir que i escoa da poro de maior valor para a de
menor valor de potencial qumico at que o potencial qumico de i nas duas poro se
iguale, isto ,
i
A =
i
B, consequentemente, atingindo o equilbrio (dG = 0).
No equilbrio de sistema bifsico de uma mesma substncia pura, o potencial
qumico das substncias A e B pode ser escrita como a igualdade das energias livres de
Gibbs, segundo a Equao 20.

No caso de solues diludas de eletrlitos em gua, assumido que a atividade
da gua igual a 1. Este fato no correto em termos termodinmicos e pode
ocasionar erros nos clculos. Em geral, quando uma soluo est em equilbrio com o
seu vapor, o potencial qumico de cada componente da soluo pode ser igual ao
potencial de cada componente no seu vapor.

em que p
i
a fugacidade de i sobre a soluo. Isto pode ser tomado como sendo a presso
parcial de vapor de i, se as solues obedecem Lei de Raoult
7
.
Todas as solues muito diludas tm o comportamento ideal e, em solues
concentradas, os desvios da idealidade so permitidos pela multiplicao da frao
molar pelo coeficiente de atividade (LEE et al., 2001).

6
As propriedades dos sistemas so apresentadas como sendo extensivas se elas dependem da quantidade de matria do
sistema, isto , volume, massa, e intensivas quando elas no dependem da quantidade de matria do sistema, como no caso
da densidade, concentrao, temperatura, presso.
7
A Lei de Raoult estabelece que a presso de vapor do solvente de uma soluo diluda igual presso de vapor do solvente puro,
multiplicada pela frao molar do solvente na soluo.
sendo p
i
0
a presso de vapor do componente i puro temperatura da soluo, sendo assim, a
expresso 21 torna-se:

Em seguida, a diferencial da Equao 23 :

A expresso analtica do potencial qumico de um componente numa mistura :

em que o potencial qumico padro (
i
0
(T,p)) de um componente em uma mistura
lquida definido como o potencial qumico deste componente nas mesmas condies
de temperatura, presso em estado de agregao da mistura. Sua atividade por a
i
=
i
(T,p,c)[i], sendo
i
(T,p,c) o coeficiente de atividade do componente i na mistura, o qual
varia com a temperatura, a presso e a composio.
Substituindo-se a expresso analtica do potencial qumico na Equao 25 e
reagrupando-se os termos logartmicos do lado esquerdo, obtm-se:

O somatrio do lado direito desta ltima equao a energia de Gibbs padro de
reao. Aplicando-se as propriedades da funo logartmica, obtm-se:

O produtrio no argumento do logaritmo conhecido com constante
termodinmica de equilbrio da reao e , na verdade, um quociente, uma vez que
tem valores negativos para reagentes. Sendo a constante de equilbrio conhecida com a
letra K, tem-se a seguinte Equao:

A atividade uma grandeza adimensional e assim se reflete na constante de
equilbrio. Na Equao 28, observado que as atividades dos componentes dependem
da concentrao da mistura, e assim, o quociente de atividades no varia com a
concentrao, pois a exponencial do lado direito da Equao constante a uma
determinada temperatura e presso. Assim, para uma determinada reao ocorrendo
temperatura e presso constante o valor de K
eq
fixo e independe das quantidades de
reagentes na mistura.
Atividade das solues
154
As interaes entre os ons so to intensas que a substituio das atividades
pelas molaridades s valida em solues muito diludas, isto , concentrao total dos
ons menor que 10
-3
mol.Kg
-1
. Em trabalhos de preciso, indispensvel operar com
as prprias atividades. Uma ateno especial deve ser dedicada para as atividades dos
ons em soluo, especialmente para a abordagem da eletroqumica (LENZI et al.,
2009).
Sendo
+
, o potencial qumico de um ction monovalente M
+
e,
-
o potencial
qumico de um nion monovalente X
-
, a energia de Gibbs total dos ons numa soluo
eletricamente neutra igual soma dessas grandezas parciais molares. A energia livre
de Gibbs molar de uma soluo ideal pode ser observada pela Equao 29.

Entretanto, para uma soluo real de M
+
e X
-
, com molalidades iguais Equao 29
pode ser representada pela Equao 16 (KUSIK; MEISSNER, 1974).

Num eletrlito 1:1, como por exemplo, uma soluo de NaCl (Na
+
e Cl
-
), o
coeficiente de atividade mdio (equao 31) definido pela mdia geomtrica dos
coeficientes de cada um dos on em soluo. As equaes que exprimem os potenciais
qumicos de cada um dos ons (ction e nion), pode ser representado nas Equaes
32 e 33.

Supondo que em um composto cuja frmula seja MpXq que se dissolve dando
uma soluo com p ctions e q nions por frmula unitria, a energia de Gibbs molar
dos ons igual soma das energias de Gibbs parciais molares, de acordo com a
Equao
34 (FORREST; HUGHES, 1975).

Para este tipo de substncia, o coeficiente mdio de atividade pode ser definido
segundo a Equao 35, sendo s = p + q.

Para cada um dos ons, pode-se escrever a equao do potencial qumico como:

A atividade ou concentrao efetiva uma ferramenta importante para
contabilizar os efeitos de solues eletrolticas sobre os equilbrios qumicos e, est
relacionada com o potencial qumico () de uma espcie em soluo da seguinte
forma :

sendo o potencial qumico (
0
) o potencial qumico padro, R o constante universal dos
gases, T a temperatura em Kelvin e a a atividade.
O efeito da fora inica sobre o equilbrio qumico quantitativamente descrito
com o auxlio do conceito de atividade, simplificadamente definida pela Equao 38.

em que a
i
a atividade do on (mol.L
-1
), c
i
a concentrao do on (mol.L
-1
) e o coeficiente
de atividade (adimensional).
Sob condies de temperatura e presso constante, a Equao 8 pode ser representada
em termos de constante de equilbrio da seguinte maneira:

Dessa forma, se a mistura reacional exibir comportamento ideal
8
, os coeficientes
de atividade sero unitrios e a constante de equilbrio ser dada pela Equao 40.

Entretanto, se a mistura reacional exibir comportamento real, caso de solues
concentradas, os valores dos coeficientes de atividade sero diferentes de 1 e
dependero das concentraes no equilbrio. Nesses casos, o quociente de
concentrao no corresponde constante termodinmica de equilbrio. Se, no estado
padro, uma soluo com molalidade
9
b
0
= 1 mol/Kg, na qual os ons se comportaro
idealmente, a atividade se relacionar com a molalidade (b) como:

Em baixas concentraes, ou seja, tende a 1 e a tende a b/b
0
, quando b tende a
0, a soluo se comporta idealmente, quer dizer, igual a 1 (Harris, 2008).
O coeficiente de atividade e, portanto, a atividade dos ons varia com a fora
inica de forma que a substituio da concentrao (c
i
) pela atividade (a
i
) em qualquer
expresso de equilbrio independe da fora inica.

8
costume definir a soluo ideal como aquela que obedece Lei de Raoult para quaisquer concentraes de seus componentes.
9
Molalidade ou concentrao molal a relao entre o nmero de mol do soluto (n1) e a massa do solvente (m2), em quilogramas
( kg) e no pode ser expressa em outra unidade.
156
Os coeficientes de atividade apresentam as seguintes propriedades (SKOOG et al.,
2008):
O coeficiente de atividade de uma molcula no carregada
aproximadamente igual unidade, independentemente da fora
inica;
Em solues que no so muito concentradas, o coeficiente de
atividade para uma dada espcie independente da natureza do
eletrlito e depende apenas da fora inica;
A certa fora inica, os coeficientes de atividade de ons de mesma
carga so aproximadamente iguais. Pequenas variaes observadas
podem ser relacionadas com o dimetro efetivo dos ons hidratados;
O coeficiente de atividade de um determinado on descreve seu
comportamento efetivo em todos os equilbrios nos quais ele
participa.
Correo da atividade do solvente
Uma forma alternativa de lidar com os desvios da idealidade que
frequentemente utilizada para o solvente a utilizao da equao do coeficiente
osmtico de Bjerrum ().

O coeficiente de atividade a quantidade na qual a presso de vapor do
solvente, quando multiplicado pela presso de vapor da soluo ideal, obtm a presso
de vapor da soluo real da mesma concentrao. Esse conceito muito utilizado em
fsicoqumica, geralmente quando se estuda a elevao do ponto de ebulio, a
diminuio do ponto de congelamento e a diminuio da presso osmtica de lquidos
em relao concentrao dos solutos. O coeficiente osmtico molal definido como:

em que a
s
a atividade do solvente e W
s
o peso molecular do solvente, m a
molalidade do soluto e, no caso de se tratar de um eletrlito, v o nmero de ons
produzidos quando uma unidade de frmula dela se dissocia na soluo. No caso da
gua temos:

Como um exemplo, a 25
o
C, uma soluo 2 molal de cloreto de potssio tem uma
atividade de 0,9364, v igual a 2 e m igual a 2 de modo que:

Se a soluo contm mais de um soluto, a equao para lna
w
pode ser usada se o termo
vm for substitudo pelo somatrio de todos os solutos presentes.
A atividade do solvente pode ser determinada medindo-se a presso de vapor
inicial sobre a soluo e comparando-se com o valor da presso de vapor ideal da
soluo de mesma concentrao. No passado, era realizado experimentalmente o
mtodo isobrico, no qual as solues salinas a serem estudadas eram deixadas para
entrar em equilbrio com as solues das substncias de referncia para que os valores
exatos dos coeficientes fossem conhecidos atravs de uma ampla gama de
concentraes. Substncias de referncia mais usadas so: NaCl, KCl, CaCl
2
, H
2
SO
4
e
para monoeletrlitos, sacarose ( BURKIN, 2009).
Conhecidas quantidades dessas substncias so colocadas em recipientes, em
solues de concentraes adequadas e so deixadas em temperatura constante para
que sirvam como solues salinas teis para investigaes de efeitos comparativos. O
coeficiente osmtico ou coeficiente de atividade da gua pode ser usado para calcular a
atividade dos solutos por meio de uma variedade analtica ou por mtodos grficos.
Concluso
A juno de molculas e ons compe uma soluo aquosa em que interagem
uns com os outros de diversas formas. Em geral, ons e molculas provenientes de um
soluto so solvatados pela gua e, a interao ocorre entre espcies de cargas opostas e
entre molculas e ons. A presena de forte interao entre os ons em solues
eletrolticas faz com que as propriedades termodinmicas sejam diferentes das
solues no-eletrolticas, isto , solues ideais tm certo afastamento em relao a
este conceito e sendo assim, o clculo da atividade dos solutos e/ou espcies presentes
em soluo leva em conta os desvios em relao ao comportamento ideal, corrigindo o
valor da concentrao das solues.
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Artigo recebido em: 21 abr.2011 Aceito
para publicao em: 25 jul.2011

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