O Mundo Nanomagnético

O mundo nanomagntico
"Se, em algum cataclisma, todo o conhecimento cientfico for destrudo e s uma frase puder ser passada para a
prxima gerao, qual seria a afirmao que conteria maior quantidade de informao na menor quantidade de
palavras? Eu acredito que seria a hiptese atmica de que todas as coisas so feitas de tomos..."
Richard Feynman (1918-1988)
em The Feynman Lectures on Physics

1- Introduo:

A necessidade registrarmos informaes sempre foi uma grande preocupao.
Primeiro foi a tradio oral, na qual o conhecimento era passado de gerao para
gerao, e depois na forma de pinturas e desenhos rupestres no interior da cavernas. O
primeiro grande passo foi dado com o advento da escrita, pelos sumrios h quase 5000
anos quandoe foi desenvolvido um cdigo que permitia registrar de maneira mais precisa
a histria e cultura de um povo. Outras formas de escrita e registros surgiram nas
diversas culturas, chegando as lnguas e escritas modernas, que so cdigos utilizados
no apenas para registrar fatos, mas tambm para expressar o pensamento e
sentimentos humanos.
Talvez um dos avanos tecnolgicos mais importantes de todos os tempos foi a
inveno da imprensa por Gutemberg, em 1439, que permitiu a produo de livros em
larga escala e a disseminao do conhecimento de uma forma mais rpida. Conservar
informaes na forma de papel se tornou uma maneira segura e precisa e ainda perdura
at hoje.
Entretanto, uma revoluo ainda maior veio ocorrer com o advento da gravao de
informaes por meio magntico. Os primeiros discos rgidos desenvolvidos na dcada de
60 do sculo passado tinham capacidade de armazenar apenas algumas centenas de
bytes e atualmente fcil adquirir discos rgidos com capacidade na ordem vrios
Terabytes
1
. Esse imenso salto na capacidade de armazenamento ocorreu devido ao fato
de comear a gravar informaes na escala nanomtrica.
Alm de se gravar informaes em dimenses reduzidas, o principal desafio era
poder acess-las de forma rpida e precisa. Essa limitao foi superada quando se
descobriu o efeito de magnetorresistncia gigante em multicamadas apenas alguns
nanmetros de Fe e Cr feito pelos grupos de Grnberg [1] e Fert [2] na dcada de 80 do
sculo passado. Essa descoberta gerou um enorme impacto e pela originalidade da

1
um terabyte equivala a 10
12
bytes
descoberta esses pesquisadores foram laureados com o Prmio Nobel de Fsica em
2007.
A maioria dos nanomateriais magnticos se baseiam na deposio gradual de
tomos ou molculas do material desejado sobre a superfcie de outro material que serve
de apoio, chamado substrato. A fabricao de filmes ultra-finos, com espessuras da
ordem ou frao de 1 nanmetro ( 1 nm = 10
-9
m), tornou-se possvel graas evoluo
das tcnicas de alto vcuo. tambm possvel depositar sobre um filme com certa
composio qumica, outro filme de composio diferente. Isto possibilita a fabricao de
estruturas com propriedades magnticas muito diferentes das tradicionais, no qual o
entendimento de suas novas propriedades depende do conhecimento detalhado dos
filmes, das interfaces e das interaes entre os tomos. Estas estruturas compreendem
filmes de uma nica camada magntica sobre um substrato, ou filmes magnticos e no-
magnticos intercalados, e tambm estruturas com mais de uma dimenso na escala
nanomtrica, chamadas nanoestruturas magnticas de maiores dimenses. Atualmente
tambm esto sendo fabricados nanoestruturas magnticas cujo o espassador so
materiais semicondutores e isolantes, levando a efeitos como a magnetorresistncia tnel.
Dessa maneira, a aplicao de magnetismo em materiais na escala nanomtrica
levou ao surgimento do nanomagnetismo, que trata dos fenmenos magnticos em
estruturas com dimenses nanomtricas (10
-9
m). Na escala nanomtrica os efeitos de
tamanho, de confinamento e/ou de superfcie so relavantes e modificam as propriedades
do sistema. Um exemplo o regime superparamagntico que surge quando a diminuio
do tamanho da nanopartcula (NP) suficiente para que o seu momento magntico no
fique estvel no eixo magntico preferencial durante um tempo tpico de medida [4;5].
Esse problema influencia diretamente a maneira de gravar informaes na escala
nanomtrica, pois resulta em um fator limitante no menor bit de informao
Dessa maneira, os novos efeitos que so observados na escala nanomtrica para os
materiais magnticos, tais como magnetorresistncia gigante, efeito Hall gigante,
magnetorresistncia tnel etc, amplia a possibilidade de aplicaes. Nesse sentido, a
caracterizo das propriedades magnticas dessas nanoestruturas so de fundamental
importncia.
Apresentamos nesse pequeno texto uma rpida reviso sobre as propriedades de
materiais nanomagnticos e discutimos a fenomenologia dos principais efeitos que
surgem dessa particular combinao do mundo nanoscpico com o magnetismo.

2. Efeitos de tamanho finito.
2.1. Estado magntico remanente e processos de magnetizao.

Em um material ferromagntico que est a uma temperatura abaixo da temperatura
de Curie (T
c
) os momentos magnticos tendem a se alinhar mesmo na ausncia de
campo magntico externo. Se este alinhamento ocorrer em todo material a
magnetizao ser uniforme como na Figura 1 (a).Neste caso criado um campo
macroscpico externo cuja a energia magntica necessria para mant-lo em todo o
volume V dada por:
(1)

Esta uma quantidade de energia relativamente grande, se comparada a outras
configuraes possveis, mas normalmente instvel. Se metade da amostra possuir
magnetizao em um sentido e metade na outra, como mostrado na Figura 1-b, ocorre
uma reduo na energia total. No caso da Figura 1-c a magnetizao total nula, ou seja,
no h campo magntico no exterior do material.

(a) (b) (c) (d)

Figura 1 - (a), (b) e (c) Domnios magnticos. (d) Esquema de dois domnios magnticos
separados por uma parede de domnio

A forma e o tamanho dos domnios so determinados pela minimizao da energia
magntica interna livre, que geralmente composta por termos de energia de troca,
magnetosttica e de anisotropia. A energia de troca favorece o ordenamento paralelo dos
momentos magnticos em um material ferromagntico. Este alinhamento desfavorece a
minimizao da energia magnetosttica, o que faz que ocorra uma ruptura do material em
domnios. A contribuio da energia de anisotropia determinar no s a direo da
magnetizao dentro de um domnio magntico especfico como tambm contribuir para
a determinao do tamanho deste e da largura das paredes que separam domnios
adjacentes [3].
Quando se reduz a dimensionalidade do sistema magntico, tanto o tamanho dos
domnios como a largura das paredes diminuem, modificando a estrutura de domnios.
Abaixo de um tamanho crtico, o custo em energia de troca necessrio para a formao
de uma parede de domnio superior a correspondente reduo da energia
magnetosttica. Dessa maneira, o sistema tem todos os momentos magnticos alinhados
na mesma direo, gerando um monodomnio magntico. Este tamanho crtico depende
de uma srie de fatores tais como magnetizao de saturao, energia de anisotropia,
energia de troca e pode ser expresso por (SI) [4]:
(2)

na qual A uma constante relacionada a integral de troca J, K
a
a constande de
anisotropia uniaxial e M
s
a magnetizao de saturao da nanopartcula magntica. Os
valores de volume crtico para diferentes materiais mostrado na Tabela 1.1.

Para uma partcula com dimetro menor que o dimetro crtico sob a ao de uma
campo magntico uniforme pode ser descrita pelo modelo de Stoner-Wohlfarth (SW) [5].
Nesse modelo considera-se que uma partcula magntica de volume V girar o seu
momento magntico, composto pela soma dos momentos magnticos individuais de cada
tomo, de forma uniforme e coerente na direo do campo aplicado. A posio de
equilbrio do vetor clssico que representa o momento magntico da partcula ser dada
pela minimizao da energia magntica livre. A energia livre pode ser escrita como:

(3)

na qual F
ex
, F
an
, F
sh
, F
Z
, so as contribuies de troca, de anisotropia uniaxial,
magnetosttica e Zeeman, respectivamente, e esto dadas por:

E =
0
2
H
2
dv
V

d
cr
=
72 AK
a
0
M
S
2

F = F
ex
+ F
an
+ F
sh
+ F
Z

(4)
na qual m
i
=M
i
/M
s
a razo entre a componente da magnetiza!ao e a magnetizao de
saturao.
(5)

na qual K
a
a constante de anisotropia uniaxial e u o ngulo entre o momento
magntico e o eixo de fcil magnetizao da partcula. A contribuio devido a energia
magnetosttica dada por:
(6)

O termo N o fator de desmagnetizao. O termo anisotropia de forma utilizado
quando o eixo principal do elipside coincide com o eixo de fcil magnetizao.
Finalmente, a contribuio magnetosttica, descrita pelo termo de Zeeman, que descreve
a interao da nanopartcula com o campo magntico externo dado por:
(7)
com | o ngulo entre H e M.
Fazendo a minimizao da equao (3) em funo do campo magntico, se obtem a
magnetizao. Se o campo magntico for aplicado paralelamente ao eixo fcil
magnetizao, resultaum ciclo de histerese retangular com coercividade H
c
igual ao
campo de anisotropia H
A
:
(8)
Quando se aplica o campo magntico na direo perpendicular ao eixo fcil de
magnetizao, observa-se, segundo esse modelo, um ciclo de histerese em uma linha
reta que passa pelo ponto zero de magnetizao para o campo nulo e alcana a
saturao para H=H
A
. Para outras direes do campo aplicado, o campo coercivo
observado menor que o campo de anisotropia.
(9)
na qual H
a
dada pela equao (8).

E =
0
2
H
2
dv
V

d
cr
=
72 AK
a
0
M
S
2

F = F
ex
+ F
an
+ F
sh
+ F
Z

F
ex
= A m
x
( )
2
+ m
y
( )
2
+ m
z
( )
2
[ ]

E =
0
2
H
2
dv
V

d
cr
=
72 AK
a
0
M
S
2

F = F
ex
+ F
an
+ F
sh
+ F
Z

F
ex
= A m
x
( )
2
+ m
y
( )
2
+ m
z
( )
2
[ ]

F
an
= K
a
V sin
2

E =
0
2
H
2
dv
V

d
cr
=
72 AK
a
0
M
S
2

F = F
ex
+ F
an
+ F
sh
+ F
Z

F
ex
= A m
x
( )
2
+ m
y
( )
2
+ m
z
( )
2
[ ]

F
an
= K
a
V sin
2

F
sh
=
1
2
NM
S
2

E =
0
2
H
2
dv
V

d
cr
=
72 AK
a
0
M
S
2

F = F
ex
+ F
an
+ F
sh
+ F
Z

F
ex
= A m
x
( )
2
+ m
y
( )
2
+ m
z
( )
2
[ ]

F
an
= K
a
V sin
2

F
sh
=
1
2
NM
S
2

E
Z
= HM
S
V cos

E =
0
2
H
2
dv
V

d
cr
=
72 AK
a
0
M
S
2

F = F
ex
+ F
an
+ F
sh
+ F
Z

F
ex
= A m
x
( )
2
+ m
y
( )
2
+ m
z
( )
2
[ ]

F
an
= K
a
V sin
2

F
sh
=
1
2
NM
S
2

E
Z
= HM
S
V cos

H
A
=
2K
a
M
S
Embora o modelo de Stoner-Wohlfarth seja uma proposta simples para descrever o
processo de magnetizao em nanopartculas magnticas sem interao, em muitos dos
casos os resultados no concordam com os experimentos, pois uma das premissas do
modelo de Stoner-Wohlfarth que a rotao de todos os momentos magnticos que
compe o gro seja coerente, o que no sempre observado.

1. 2. Superparamagnetismo

Nanopartculas magnticas com um volume to reduzido, comparado aos tamanhos
tpicos dos domnios magnticos nos equivalentes para materiais macroscpicos podem
ser consideradas como um monodomnio magntico, na qual todos os momentos
magnticos dos tomos que constituem a nanopartcula alinham-se na mesma direo e
eventualmente giram coerentemente mediante a aplicao de um campo magntico
externo. A direo do momento magntico de cada nanopartcula est determinada pela
minimizao da energia de anisotropia do sistema que, no caso de ser uniaxial, pode ser
expressa da seguinte maneira

(10)
na qual K
a
a constante de anisotropia, V o volume da nanopartcula e u o ngulo entre
o momento magntico e o eixo de fcil magnetizao. Dessa forma, o momento
magntico da nanopartcula apresenta dois estados de mnima energia, para u=0 e para
u=t, separados por uma barriera de energia igual K
a
V.

Figura 2 - Representao dos dois estados de mnima energia para uma nanopartcula.
E
B
= K
a
V a energia da barreira

O aumento da temperatura faz com que a energia trmica fique na ordem da barreira

H
c
=
H
a
sin
2/ 3
+ cos
2/ 3
( )
3/ 2

E
a
( )
= K
a
V sin
2
de energia. Nesse caso, a magnetizao da nanopartcula ficar "desbloqueada" e
apresentar flutuaes entre os dois estados de mnima energia de forma muito rpida.
Ento o sistema de nanopartculas se comportar como um paramagneto de momento
gigante, ou seja, um estado superparamagntico. Devido ao alto valor de momento
magntico a descrio do sistema pode ser feita de maneira clssica, utilizando-se a
equao de Langevin [4].
(11)
na qual o momento magntico da nanopartcula e k
B
a constante de Boltzmann.
Entretanto, dependendo do tamanho da nanopartcula elas podem permanecer em
um estado bloqueado. Em um sistema superparamagntico, as partculas possuem ento
um tempo de relaxao que caracteriza as flutuaes do momento magntico. Tal tempo
de relaxao [6], descrito pela lei de Arrenius:
(12)
Para cada sistema o tempo de relaxao pode ser na ordem de 10
-9
e 10
-10
s [3]. O
inverso do tempo de relaxao dado por (12) pode ser interpretado como a freqncia
com que a magnetizao da partcula salta de um estado a outro de mnima energia.
Dependendo do tempo de medida for for inferior ao tempo de relaxao de uma partcula,
se diz que a partcula se encontra no estado bloqueado. Por outro lado, Se, ao contrrio,
a janela de tempo utilizada para a realizao da medida for superior a, a partcula se
encontra no estado superparamagntico. Sendo assim, dependendo dosistema de
medidas utilizado, uma partcula pode se encontrar no estado superparamagntico ou
bloqueado. Sistemas de medidas macroscpicos convencionais demoram da ordem de
100 s para realizar uma medida enquanto que espectroscopia Mssbauer obtm
informao em at 10
-8
s, portanto, uma partcula que se encontra bloqueada em medidas
de Mssbauer pode estar no estado superparamagntico em medidas convencionais.
Considerando o tempo de medida de magnetizao de um nanopartcula na ordem
de 100 s, pode-se definir o volume crtico, V
cr
, para uma dada temperatura na forma:
(13)
Da mesma maneira, para um dado volume fixo e considerando o tempo de
medida de 100 s, definir a temperatura de bloqueio, que separa os dois regimes
(bloqueado e superparamagntico):

H
c
=
H
a
sin
2/ 3
+ cos
2/ 3
( )
3/ 2

E
a
( )
= K
a
V sin
2

M
M
S
= coth
H
k
B
T

k
B
T
H
= L
H
k
B
T

H
c
=
H
a
sin
2/ 3
+ cos
2/ 3
( )
3/ 2

E
a
( )
= K
a
V sin
2

M
M
S
= coth
H
k
B
T

k
B
T
H
= L
H
k
B
T

Figura 1.3. Grfico representando os dois estados de mnima energia para uma partcula com anisotropia
uniaxial dada por (1). Inset: magnetizao de uma partcula esfrica fazendo um ngulo com o eixo de
fcil magnetizao (horizontal).
Se a temperatura do sistema aumenta, aumenta tambm a energia trmica .
Para uma determinada temperatura, o valor da energia trmica pode vir a ser
comparvel ou mesmo maior que a barreira de energia . Quando isso acontece, a
magnetizao da partcula (em equilbrio trmico) no estar mais bloqueada em um
uma direo e sim apresentar flutuaes entre os dois estados de mnima energia de
forma muito rpida (Figura 1.3). Neste caso dizemos que o sistema de nanopartculas
est em um estado superparamagntico, pois poder ser descrito por um modelo
paramagntico efetivo onde os momentos magnticos envolvidos so os de cada
partcula como um todo (um super momento).
Em um sistema no estado superparamagntico, as partculas possuem ento um
tempo de relaxao que caracteriza as flutuaes do momento magntico. Tal tempo de
relaxao, primeiramente introduzido por Neel [17] que pode ser bem descrito pela lei
de Arrenius:
= (1.12)
O fator pr-exponencial depende de uma srie de parmetros como
temperatura, magnetizao de saturao, mecanismos de dissipao de energia etc.
Dependendo do sistema tal fator apresenta ordem de grandeza entre 10
-9
e 10
-10
s [6]. O
inverso do tempo de relaxao dado por (1.12) pode ser interpretado como a freqncia
Desta anlise podemos concluir que o estado superparamagntico no est definido
somente pela comparao entre a temperatura do sistema e o produto . Outro
parmetro muito importante o tempo de observao, muitas vezes chamado de tempo
de medida. Se o tempo necessrio para realizar uma medida for inferior ao tempo de
relaxao de uma partcula, se diz que a partcula se encontra no estado bloqueado. Se,
ao contrrio, a janela de tempo utilizada para a realizao da medida for superior a , a
partcula se encontra no estado superparamagntico. Sendo assim, dependendo do

H
c
=
H
a
sin
2/ 3
+ cos
2/ 3
( )
3/ 2

E
a
( )
= K
a
V sin
2

M
M
S
= coth
H
k
B
T

k
B
T
H
= L
H
k
B
T

de Arrenius:
= (1.12)
-9
e 10
-10
s [6]. O
sistema de medidas utilizado, uma partcula pode se encontrar no estado
superparamagntico ou bloqueado. Por exemplo, sistemas macroscpicos convencionais
demoram da ordem de 100 s para realizar uma medida enquanto que espectroscopia
Mssbauer obtm informao em at 10
-8
s, portanto, uma partcula que se encontra
bloqueada em medidas de Mssbauer pode estar no estado superparamagntico em
medidas convencionais.
Por questes prticas se define um volume crtico, , para uma partcula estar
no estado superparamagntico a uma temperatura , tomando o tempo de medida igual
a 100 s e igualando-o a . Sendo assim, obtemos:
(1.13)
Analogamente, para um dado volume fixo e igualando ao tempo de medida
de 100 s, podemos definir a temperatura de bloqueio, que separa os dois regimes
(1.14)
A partir de (1.13) e (1.14) podemos concluir que, quanto mais alta a temperatura,
maior ser o volume crtico das partculas para que estejam em um estado
superparamagntico. Por outro lado, partculas grandes necessitaro temperaturas
maiores para passarem para o estado superparamagntico. Para se ter uma idia de
valores, para uma partcula esfrica de Cobalto com 6,8 nm de dimetro, tem = 0,1
a temperatura ambiente, o que a faz superparamagntica em qualquer sistema
convencional de medidas. Se o dimetro desta partcula for aumentado para 9,0 nm o
tempo de relaxao sobe para 100 anos! Neste caso, a partcula tardar, em mdia, 100
anos para reverter o sentido da magnetizao.
Apliquemos agora a teoria clssica do paramagnetismo a um conjunto de
partculas no interagentes a uma temperatura , em equilbrio trmico, cada qual
possuindo um momento magntico total , resultado do acoplamento ferromagntico de
todos os momentos magnticos dos tomos que compe a partcula. Vamos imaginar
que este sistema de partculas se encontra sob aplicao de um campo magntico
externo . Supomos que nesta temperatura, o nosso sistema de nanopartculas se
encontra no estado superparamagntico. Aplicando a estatstica de Boltzmann para a
distribuio espacial dos vetores momento magntico das partculas com relao ao
campo aplicado , chagamos a famosa funo de Langevin para a magnetizao do
nosso sistema de nanopartculas [6]:
= = (1.15)
Onde a magnetizao de saturao correspondente ao completo
alinhamento de todos os momentos magnticos das partculas na direo do campo
aplicado e ( ) a funo de Langevin. Ao se expandir a funo de Langevin para
(14)
Quanto maior for o volume da nanopartcula, maior ser a temperatura de bloqueio.
Por exemplo, para uma nanopartcula esfrica de Cobalto com 6,8 nm de dimetro, tem
t=0,1s em temperatura ambiente. Se o dimetro for 9,0 nm o tempo de relaxao fica na
ordem de 100 anos.
O comportamento tpico de um sistema superparamagntico mostrado nas Figuras
3 e 4. Na Figura 3 observamos o momento magntico em funo da razo B/T (B=H+M)
de um sistema de nanopartcula de Fe imersas em uma matriz de ZnSe [7]. Observa-se
que a curva de medidam em 200 K e 300 K coincidem, o que esperado para uma
sistema superparamagntico.

Figura 3 - Momento magntico versus B/T para nanopartculas de Fe imersas em uma
matriz de ZnSe [7]
Por outro lado, para temperatura de 10 K o sistema apresenta uma pequena
histerese que uma caracteristica de do estado bloqueado. Na Figura 4 observamos a
dependncia do momento magntico com a temperatura para a mesma amoptra, medida
com um campo de 50 Oe. Observa-se uma temperatura de bloqueio para esse campo de
T
B
= 15 K [8]. Alm disso, verifica-se uma pequena diferena entre as curvas FC e ZFC,
indicando uma pequena interao entre as nanopartculas magnticas.
A partir do valor de T
B
= 15 K e considerando o valor da constante de
anisotropia para o Fe "bulk" K
a
= estimou-se o volume mdio das partculas V = 10 nm
3
.

H
c
=
H
a
sin
2/ 3
+ cos
2/ 3
( )
3/ 2

E
a
( )
= K
a
V sin
2

M
M
S
= coth
H
k
B
T

k
B
T
H
= L
H
k
B
T

de Arrenius:
= (1.12)
-9
e 10
-10
s [6]. O
-8
(1.13)
(1.14)
= = (1.15)
-8
(1.13)
(1.14)
= = (1.15)

Figura 4 - Momento magntico versus temperatura para nanopartculas de Fe imersas em
uma matriz de ZnSe [8].

Quando se conhece o tamanho da partcula utilizando uma tcnica de miscrocopia,
como mostrado na Figura 5 pode-se estimar a constante de anisotropia da partcula. No
caso dessa amostra foi medido um volume mdio de 10 nm
3
e estimou-se a constante de
anisotropia a como:

(15)

Figura 5. (a) Imagem de microscopia tunelamemto da primeira camada de Fe crescidas
sobre ZnSe. (b) Imagem de seco transversal de microscopia eletrnica de transmisso
da amostra, consistindo de camadas de aglomerados de Fe de 0.2 nm com separao de
uma camada de 4.5 nm de ZnSe, repetida 20 vezes [8].

H
c
=
H
a
sin
2/ 3
+ cos
2/ 3
( )
3/ 2

E
a
( )
= K
a
V sin
2

M
M
S
= coth
H
k
B
T

k
B
T
H
= L
H
k
B
T

K =
25k
B
T
B
V
5.2x10
5
J.m
3

de Arrenius:
= (1.12)
-9
e 10
-10
s [6]. O
-8
(1.13)
(1.14)
= = (1.15)
-8
(1.13)
(1.14)
= = (1.15)
1.3. Densidade de estados eletrnicos

A densidade de estados eletrnicos, ou seja, o nmero de estados eletrnicos
disponveis por unidade de energia em funo da energia do eltron, depende fortemente
da dimensionalidade do sistema. Por exemplo, um gs de eltrons livres confinados em 1,
2 ou 3 dimenses as densidades de estados eletrnicos (DOS em ingls) podem ser
obtidas a partir da soluo da equao de Schrdinger considerando um potencial
constante dentro da regio e infinito fora dela.
(16)
(17)
(18)
Nas quais V o volume do sistema considerado (volume do slido em 3D, rea
no caso 2D ou comprimento no caso 1D). Na Figura 6 esto representadas as funes da
densidade de estados.

Figura 6 - Representao esquemtica da densidade de estados em funo da energia
para um gs de eltrons livres com diferentes dimensionalidades.

A densidade de estados no nvel de Fermi define importantes propriedades
fsicas do sistema nanomtrico tais como a susceptibilidade paramagtica de Pauli (que
uma medida da densidade de estados na superfcie de Fermi), propriedades de transporte
eletrnico e magnetoeletrnico, acoplamento magntico entre multicamadas, efeitos
qunticos de confinamento, polarizao de corrente de spin, contribuio eletrnica ao
calor especfico etc. Por exemplo, o momento magntico de metais de transio como Ni

H
c
=
H
a
sin
2/ 3
+ cos
2/ 3
( )
3/ 2

E
a
( )
= K
a
V sin
2

M
M
S
= coth
H
k
B
T

k
B
T
H
= L
H
k
B
T

K =
25k
B
T
B
V
5.2x10
5
J.m
3

D E
( )
=
V 2m
2

1
2
E
1
2
- (1D) (16)

D E
( )
=
V
2
2m
2

2
2
E
0
- (2D) (17)

D E
( )
=
V
2
2
2m
2

3
2
E
1
2
- (3D) (18)

de Arrenius:
= (1.12)
-9
e 10
-10
s [6]. O
-8
(1.13)
(1.14)
= = (1.15)
-8
(1.13)
(1.14)
= = (1.15)

H
c
=
H
a
sin
2/ 3
+ cos
2/ 3
( )
3/ 2

E
a
( )
= K
a
V sin
2

M
M
S
= coth
H
k
B
T

k
B
T
H
= L
H
k
B
T

K =
25k
B
T
B
V
5.2x10
5
J.m
3

D E
( )
=
V 2m
2

1
2
E
1
2
- (1D) (16)

D E
( )
=
V
2
2m
2

2
2
E
0
- (2D) (17)

D E
( )
=
V
2
2
2m
2

3
2
E
1
2
- (3D) (18)

de Arrenius:
= (1.12)
-9
e 10
-10
s [6]. O
-8
(1.13)
(1.14)
= = (1.15)
-8
(1.13)
(1.14)
= = (1.15)

H
c
=
H
a
sin
2/ 3
+ cos
2/ 3
( )
3/ 2

E
a
( )
= K
a
V sin
2

M
M
S
= coth
H
k
B
T

k
B
T
H
= L
H
k
B
T

K =
25k
B
T
B
V
5.2x10
5
J.m
3

D E
( )
=
V 2m
2

1
2
E
1
2
- (1D) (16)

D E
( )
=
V
2
2m
2

2
2
E
0
- (2D) (17)

D E
( )
=
V
2
2
2m
2

3
2
E
1
2
- (3D) (18)

de Arrenius:
= (1.12)
-9
e 10
-10
s [6]. O
-8
(1.13)
(1.14)
= = (1.15)
-8
(1.13)
(1.14)
= = (1.15)
e Fe depende fortemente da dimensionalidade, conforme mostrado na Tabela 2 abaixo:

Dimensionalidade 0D 1D 2D 3D
Ni 2.0
B
1.1
B
0.68
B
0.56
B

Fe 4.0
B
3.3
B
2.96
B
2.27
B

Tabela 2 - Valores dos momentos magnticos do Ni e Fe com diferentes
dimensionalidade: 0D (tomo livre), 1D (cadeia de tomos), 2D (filme) e 3D (volume)

O efeito de dimensionalidade tambm se reflete na temperatura de ordenamento
magntico (T
c
). Por exemplo, em filmes de finos metlicos com algumas camadas
atmicas Tc diminui, como mostrado na Figura 7.

Figura 7 - Temperatura crtica normalizada pela temperatura crtica do material massivo,
para diferentes metais de transio

2. Efeitos de superfcie
A superfcie provoca efeitos muitos importantes em sistemas na escala nanmetrica.
Uma nanopartcula de Co com 1,6 nm de dimetro, que corresponde aproximadamente a
200 tomos, possui a superfcie composta por 60% dos tomos, o que faz que seu
comportamento magntico seja totalmente dominado por efeitos de superfcie.
Diferentemente dos efeitos relacionados ao tamanho finito das entidades magnticas,
efeitos de superfcies esto relacionados a perda da simetria translacional nas fronteiras
das partculas, ao nmero de coordenao reduzido e a ruptura dos acoplamentos de
troca nas fronteiras. Como consequncia, modelos ideais de nanopartculas monodomnio
com todos os momentos magnticos atmicos alinhados podem no ser mais vlidos,
uma vez que a superfcie pode apresentar uma configurao magntica totalmente
diferente, apresentando desordem e, inclusive, efeitos de frustrao magntica devido a
mencionada ruptura dos acoplamentos de troca. Tais efeitos de superfcie geralmente
competem com os efeitos de tamanho finito levando a uma configurao magntica no
uniforme e complexa.

2.1. Anisotropia de superfcie
A anisotropia magntica de partculas finas cresce na medida se reduz o
dimetro da partcula [9,10], ou seja, surge uma anisotropia superficial. Por ser
magnetocristalina, a anisotropia superficial est relacionada a reduo da simetria do
campo cristalino nas fronteiras da partcula. Segundo Kodama et al [11] o eixo do campo
cristalino local, n, pode ser obtido a partir dos momentos de dipolo dos tomos primeiros
vizinhos a um dado tomo da superfcie:
(19)
Na qual P
i
a posio do tomo i e a soma se estende somente aos primeiros
vizinhos. Como na superfcie alguns primeiros vizinhos podem estar ausentes, pode ser
diferente de zero e estar perpendiculara superfcie. A anisotropia de superfcie pode ser
descrita por:
(20)
na qual S
Per
a componente de spin perpendicular a superfcie e K
S
a constante de
anisotropia de superfcie que, se maior que zero, descreve um plano de fcil
magnetizao e, se menor que zero, um eixo perpendicular de fcil magnetizao,
conforme podemos observar na Figura 8.

Figura 8 - Configurao dos momentos magnticos superficiais correspondendo a K
S
>0
(tangencial) e K
S
<0 (radial).

H
c
=
H
a
sin
2/ 3
+ cos
2/ 3
( )
3/ 2

E
a
( )
= K
a
V sin
2

M
M
S
= coth
H
k
B
T

k
B
T
H
= L
H
k
B
T

K =
25k
B
T
B
V
5.2x10
5
J.m
3

D E
( )
=
V 2m
2

1
2
E
1
2
- (1D) (16)

D E
( )
=
V
2
2m
2

2
2
E
0
- (2D) (17)

D E
( )
=
V
2
2
2m
2

3
2
E
1
2
- (3D) (18)

de Arrenius:
= (1.12)
-9
e 10
-10
s [6]. O
-8
(1.13)
(1.14)
= = (1.15)
-8
(1.13)
(1.14)
valores, para uma partcula esfrica de Cobalto com 6,8 nm de dimetro, tem =0,1
= = (1.15)

Tem sido comprovado experimentalmente que a anisotropia magntica de
partculas finas aumenta quando se reduz o dimetro da partcula [22;23], efeito
atribudo a chamada anisotropia superficial. Por ser magnetocristalina, a anisotropia
superficial est relacionada a reduo da simetria do campo cristalino nas fronteiras da
partcula. Segundo [24] o eixo do campo cristalino local, , pode ser obtido a partir dos
momentos de dipolo dos tomos primeiros vizinhos a um dado tomo da superfcie:
(2.1)
Onde a posio do tomo i e a soma se estende somente aos primeiros
diferente de zero e estar direcionado perpendicularmente a superfcie.
Fenomenologicamente, esta anisotropia de superfcie pode ser descrita por um termo do
tipo:
= (2.2)
Onde a componente de spin perpendicular a superfcie e a constante
de anisotropia de superfcie que, se maior que zero, descreve um plano de fcil
magnetizao e, se menor que zero, um eixo perpendicular de fcil magnetizao (ver
Figura 2.1).

Figura 2.1. Configurao dos momentos magnticos superficiais correspondendo a > 0
(tangencial) e < 0(radial), segundo modelo dado pela equao 2.2.
Outra contribuio a anisotropia de superfcie tem origem nas deformaes da
rede nas fronteiras do material. Tais deformaes, combinadas ao possvel carter
magnetostritivo podem induzir anisotropias adicionais na superfcie do material. Tal
efeito pode ser mais bem observado em filmes finos devido as diferentes configuraes
dos tomos do substrato e do filme na interface [25].

H
c
=
H
a
sin
2/ 3
+ cos
2/ 3
( )
3/ 2

E
a
( )
= K
a
V sin
2

M
M
S
= coth
H
k
B
T

k
B
T
H
= L
H
k
B
T

K =
25k
B
T
B
V
5.2x10
5
J.m
3

D E
( )
=
V 2m
2

1
2
E
1
2
- (1D) (16)

D E
( )
=
V
2
2m
2

2
2
E
0
- (2D) (17)

D E
( )
=
V
2
2
2m
2

3
2
E
1
2
- (3D) (18)

de Arrenius:
= (1.12)
-9
e 10
-10
s [6]. O
-8
(1.13)
(1.14)
= = (1.15)
-8
(1.13)
(1.14)
= = (1.15)

(2.1)
tipo:
= (2.2)
Figura 2.1).


(2.1)
tipo:
= (2.2)
Figura 2.1).

(tangencial) e < 0 (radial), segundo modelo dado pela equao 2.2.
Outra contribuio para a anisotropia de superfcie tem origem nas deformaes da
rede nas fronteiras do material. Essas deformaes, quando combinadas ao carter
magnetostritivo induzem anisotropias adicionais na superfcie do material. Esse efeito
mais sensvel em filmes finos devido as diferentes configuraes dos tomos do substrato
e do filme na interface [12].
Para partculas esfricas, ao combinarem-se as anisotropias de superfcie e
volumtricas (bulk), uma constante de anisotropia total efetiva se comporta empiricamente
como [11]:
(21)
na qual K
b
a constante de anisotropia bulk e d o dimetro da nanopartcula. Para uma
nanopartcula de Co FCC com dimetro de 2 nm [13] com e com K
b
=

2.7x10
6
erg/cm
3
e
K
S
= 1 erg/cm
2
, se obtem uma contribuio efetiva de 3x10
7
erg/cm
3
, ou seja, 10 vezes
mais que o valor da contribuio do bulk.

3. Magnetotransporte em nanoestruturas.

A resisitividade eltrica de materiais ferromagnticos geralmente depende da
magnetizao da amostra. Esse efeito a magnetorresistncia, que definda como:
(22)

Essa variao est ligada com a interao entre o spin do eltron com a
magnetizao da amostra. Em particular, em sistemas de multicamadas magnticas,
separadas por metais no magnticos, levou ao efeito da magnetorresistncia gigante
(GMR - giant magnetoresistance), que ocorre em estruturas que possuem dimenses na
ordem do livre caminho mdio dos eltrons de conduo. Esse efeito foi observado com a
descoberta da interao de troca (RKKY) entre camadas magnticas adjacentes
separadas por uma camada de material metlico no magntico pelo grupo de Peter
Grnberg em 1986 [1]. Em 1988, o grupo de Fert [2] observou em sistemas de
multicamadas magnticas de Fe/Cr uma variao signicativa da resistividade quando as
orientaes relativas das magnetizaes das camadas passam de uma congurao
antiparalela para uma congurao paralela com a aplicao de um campo magntico
externo [2]. A Figura 9 apresenta a magnetorresistncia gigante em multicamadas de
Fe/Cr.

H
c
=
H
a
sin
2/ 3
+ cos
2/ 3
( )
3/ 2

E
a
( )
= K
a
V sin
2

M
M
S
= coth
H
k
B
T

k
B
T
H
= L
H
k
B
T

K =
25k
B
T
B
V
5.2x10
5
J.m
3

D E
( )
=
V 2m
2

1
2
E
1
2
- (1D) (16)

D E
( )
=
V
2
2m
2

2
2
E
0
- (2D) (17)

D E
( )
=
V
2
2
2m
2

3
2
E
1
2
- (3D) (18)

de Arrenius:
= (1.12)
-9
e 10
-10
s [6]. O
-8
(1.13)
(1.14)
= = (1.15)
-8
(1.13)
(1.14)
= = (1.15)

(2.1)
tipo:
= (2.2)
Figura 2.1).


(2.1)
tipo:
= (2.2)
Figura 2.1).

Para partculas esfricas, ao combinarem-se as anisotropias de superfcie e
volumtricas (bulk), uma constante de anisotropia total efetiva se comporta
empiricamente como [22]:
= + (2.3)
Onde a constante de anisotropia bulk (densidade volumtrica de energia de
anisotropia) e d o dimetro da partcula. Aplicando a equao 2.3 para uma partcula de
Co fcc de 2 nm [26] com = 2,710 e = 1 , a contribuio
da anisotropia de superfcie a anisotropia efetiva total de 3 10 , uma
ordem de grandeza maior que a cantribuio olumtrica (bulk) evidenciando a
importncia de efeitos de superfce na anisotropia total da partcula.
Alm da anisotropia superficial, muitos outros efeitos, devido ao elevado nmero
de tomos superficiais em sistemas nanomtricos, tem sido observados e intensivamente
estudados. Dentre eles podemos citar, por exemplo, a reduo da magnetizao
observada em partculas finas ferrimagnticas e xidos antiferromagnticos [27;28],
efeito atribudo a formao de uma capa superficial que promove a desordem dos
momentos magnticos devido ao carter antiferromagntico das interaes. Por outro
lado, o aumento da magnetizao em partculas metlicas ferromagnticas [29] tambm
tem sido comumente observada e, de forma mais natural, atribuda a dimensionalidade
reduzida. bem sabido que o carter ferromagntico de um sistema aumentado ao se
reduzir a dimensionalidade, ou seja, um sistema ferromagntico unidimensional possui
um momento magntico maior que um plano de tomos que, por sua vez, mais
magntico que um slido 3D.

2.2. Reduo do nmero de coordenao e densidade de estados eletrnicos (DOS)
Como j mencionado, uma consequencia da ruptura de simetria na superfcie de
sistemas nanomtricos o reduzido nmero de coordenao dos tomos que compe a
superfcie (reduo do nmero de primeiros vizinhos), comparado aos tomos no interior
do material. Em geral, a estrutura eletrnica dos tomos com um nmero de coordenao
menor diferente dos tomos volumtricos (bulk). O clculo da densidade de estados
mostra que a reduo do nmero de coordenao leva a um estreitamento das bandas
eletrnicas, o que se pode ver ilustrado na Figura 2.2. Nesta figura est ilustrada a
densidade de estados (DOS) dos tomos dos materiais bulk e tambm dos que compe a
superfcie (100) para os casos de Fe, Co e Ni. Como se pode notar, a estrutura de bandas
sofre um estreitamento na superfcie.

Figura 9 - Magnetorresistncia gigante em multicamadas de Fe/Cr [2].
O efeito pode ser observado em sistemas de multicamadas magnticas com
acoplamento antiferromagntico; em arranjos de camadas magnticas com diferentes
campos coercivos separadas por uma camada no magntica espessa; e em sistemas
granulares compostos de gros de material magntico imersos em uma matriz no
magntica devido a interao entre o gros e aos efeitos de forma e tamanho.
A magnetorresistncia de uma multicamada uma conseqncia do espalhamento
eletrnico dependente de spin, seja dentro das camadas magnticas devido a existncia
de impurezas ou defeitos, seja nas interfaces. Na Figura 10 mostrado um esquema para
representar o comportamento magnetorresistivo de duas camadas de material
ferromagnticos com uma camada espaadora de material metlico no magntico por
um sistema de resistores que simulam o modelo de dois canais. Um dos canais para
eltrons com spin up e outro para eltrons com spin down. Quando o eltron possui
spin paralelo a magnetizao da camada a resistncia denotada por r
1
e quando o
eltron possui spin antiparalelo a magnetizao a resistncia r2 (r2 > r1 ).

Figura 10 - Representao do espalhamento de spin em camadas acopladas
antiparalelamente (a) e paralelamente (b). A configurao em (a) apresenta maior
resistncia do que a (b)
3.2 - Magnetorresistncia tunel
Uma juno tnel magntica (JTM) baseada em eletrodos metlicos, como mostrado

Figura 3.3. Representao esquemtica do espalhamento dependente de spin em uma
multicamada formada por filmes ferromagnticos separados por capas no magnticas [Principles of
Nanomagnetism, A. P. Guimares, Springer-Verlag Berlin and Heidelberg GMBH & Co., 2009, ISBN:
9783642014819].
Existem outras modalidades de magnetoresistncia que, apesar de serem de
grande importncia tanto do ponto de vista de cincia bsica como de aplicaes
tecnolgicas, no vamos entrar em detalhes neste texto: Magnetoresistncia colossal (se
origina da transio condutor-isolante induzida por aplicao de campo magntico,
comumente observada em Peroviskitas), Magnetoresistncia Tnel (observada em filmes
magnticos separados por uma fina capa isolante, se origina devido a diferenas na
probabilidade de tunelamento dependente do spin do eltron e da direo relativa entre
as magnetizaes das capas magnticas) e Magnetoresitncia de Paredes de domnio
(surge do espalhamento eletrnico pela zona de transio entre dois domnios
magnticos). Para mais informaes, o estudante pode recorrer ao livro [7] e as
referncias nele citadas.

4. Alguns materiais magnticos nanomtricos e suas possveis aplicaes
4.1. Nanopartculas magnticas (NPs)
Exemplos de materiais magnticos nanoestruturados so os slidos granulares,
onde gros nanomtricos esto embebidos numa matriz, e ferrofluidos, onde as NPs
esto dispersas num meio lquido (colides magnticos). No primeiro caso, mtodos
fsicos como deposio do vapor, sputtering, melt-spinning, eletrodeposio, moagem
mecnica [35] so geralmente utilizados, enquanto que no segundo exemplo, sntese
qumica a rota mais amplamente explorada [36]. Devido complexidade inerente da
nanoestrutura, em geral extremamente difcil de modelar e predizer a resposta a
na Figura 11, consiste de duas camadas ferromagnticas metlicas (FM) separadas por
uma fina camada barreira semicondutora (SC) ou isolante (I). A camada barreira deve ser
fina o suficiente (da ordem de nm) para que os eltrons atravessem a barreira por
tunelamento quando uma tenso aplicada entre os dois eletrodos FMs conectados
atravs da barreira. A propriedade mais importante da JTM que a corrente de
tunelamento depende da orientao relativa da magnetizao das duas camadas FMs, e
estas podem ser alteradas por meio da aplicao de um campo magntico externo. Esta
propriedade conhecida como magnetorresistncia tnel (TMR Tunnel
Magnetoresistance).

Figura 11 Esquema de uma estrutura de juno tnel magntica composta por uma
tricamada FM/SC ou FM/I. Na figura, os FM esto em verde ou laranja e SC (ou I) em
azul. As setas cinza indicam a orientao relativa das magnetizaes de cada eletrodo
FM. Sob a ao de uma pequena tenso aplicada, os eltrons podem atravessar a
barreira por transporte tnel polarizado. [14]

Em 1975 Jullire [15] mostrou que o estado de spin conservado durante o
processo de tunelamento e utilizou a relao entre a densidade de estados e a
magnetizao para analisar a dependncia da condutividade eltrica com a orientao
relativa das magnetizaes dos eletrodos ferromagnticos em heterojunes Fe/Ge/Co.
Jullire encontrou uma variao de 14 % na magnetorresistncia tnel. Infelizmente, este
resultado no foi reproduzido pelos 20 anos seguintes. Somente com o aprimoramento
dos mtodos de fabricao de materiais nanoestruturados, em 1995, Moodera et al. [16]
conseguiram obter variaes relativas de magnetorresistncia superiores a 10 % em
temperatura ambiente em estruturas do tipo FM/I/FM como mostra a Figura 12.

Figura 12 TMR em junes de CoFe/Al
2
O
3
/Co. A figura mostra as curva de resistncia
em funo do campo magntico (RxH) obtidas em 295 K com H paralelo ao plano do
filme. Tambm so apresentadas as curvas RxH dos filmes de CoFe e Co. As setas
indicam a direo relativa das magnetizaes dos eletrodos [16].

O efeito de tunelamento dependente de spin (TDS) foi primeiramente observado
por Tedrow e Meservey [17] . Eles mediram a polarizao da corrente emergente de
vrios eletrodos magnticos atravs de processo tnel por barreiras de alumina e
detectando a polarizao usando filmes supercondutores. A partir destes resultados um
avano importante foi alcanado por Jullire [15], pois ele estabeleceu uma relao
simples entre a magnetorresistncia tnel e a polarizao dos eletrodos. Em seus
experimentos Jullire substituiu o eletrodo supercondutor de Tedrow e Meservey por outro
eletrodo ferromagntico formando uma estrutura de juno tnel magntica FM/I/FM. Com
esta substituio esperava-se usar o deslocamento em energia das bandas devido
interao de exchange para medir a polarizao da corrente tnel. Neste caso, a corrente
tnel dependeria da orientao relativa das magnetizaes dos eletrodos ferromagnticos
dando origem TMR. Utilizando eletrodos de Fe e Co (campos coercivos distintos) e
barreira de Ge, Jullire observou uma TMR mxima de 14 % em baixa temperatura com
forte dependncia com a tenso aplicada, como mostra a Figura 13.

Figura 13 O efeito de TMR demonstrao experimental original do efeito de TMR obtido
por Juliere [15]. A mudana relativa de condutncia devido um campo magntico versus
tenso aplicada em uma juno Fe/Ge/Co em 4.2 K.

Jullire admitiu duas hipteses para interpretar seus resultados: 1) o spin eletrnico
conservado durante o processo de tunelamento; 2) a condutncia para uma orientao
particular de spin proporcional ao produto da densidade de estados (DOS) efetiva dos
dois eletrodos ferromagnticos, ou seja, que participa do tunelamento. A primeira hiptese
mostra que o tunelamento de eltrons com spin up e down so dois processos
independentes e portanto a condutncia pode ser descrita pelo modelo de dois canais, de
maneira semelhante a GMR. Assim, eltrons originando-se do ferromagneto 1 (FM1) so
aceitos por estados vazios e com mesmo spin no ferromagneto 2 (FM2). Essa situao
est esquematizada na Figura 14.
Quando as duas camadas ferromagnticas esto magnetizados paralelamente, os
eltrons com spins majoritrios (minoritrios) atravessam a barreira por tunelamento para
estados vazios majoritrios (minoritrios) do outro eletrodo. Quando os filmes so
magnetizados de forma antiparalela, as identidades majoritrias e minoritrias so
invertidas e eltrons majoritrios do FM1 ocuparo estados vazios minoritrios no FM2 e
vice-versa. Esta situao a de menor condutncia pois cada canal de spin vai encontrar
uma menor densidade de estados disponveis no segundo eletrodo FM.

(a) (b)
Figura 14 Tunelamento dependente de spin nas configuraes de magnetizao
paralela (a) e antiparalela (b) [14].

No segundo caso, possvel escrever as condutncias para alinhamentos paralelo
e antiparalelo das magnetizaes dos eletrodos, G
P
e G
AP
, como sendo:
G
P

1
|
2
|
+
1
+
2
+
(23)
G
AP

1
|
2
+
+
1
+
2
|
(24)
nas quais
i
|
e
i
+
so as DOS efetivas de eltrons participantes do tunelamento dos
eletrodos ferromagnticos 1 e 2 (i = 1 e 2) para eltrons majoritrios e minoritrios. A
magnetorresistncia tnel pode ser definida como:
(25)
A partir das equaes 23 e 24 obtemos a frmula de Jullire para a TMR:
(26)
a qual est escrita em funo das polarizaes efetivas dos eletrodos ferromagnticos
(27)
Com este modelo qualitativo simples proposto por Jullire estimulou pesquisas em
JTMs, sendo aplicado ainda hoje como uma primeira aproximao de referncia para a
correlao entre TMR e polarizao de spin de ferromagnetos em experimentos
envolvendo junes tnel magnticas.

4. Consideraes Finais
A aplicao do magnetismo em nanopartculas permitiu a compreenso de uma
srie de novos fenmenos gerando diversas aplicaes tecnolgicas, principalmente
envolvendo gravao magntica. Com o advento das modernas tcnicas de fabricao de
materiais, que permitem o controle atmico da matria, aliada a novas tcnicas de
caracteziao, em especial medidas de magnetizao utilizando magnetmetros SQUIDs,
transformou essa rea de pesquisa muito promissora e estimulante, pois nos leva a uma
nova fronteira no nanomundo.

5- Referncias
[1] - G. Binasch, P. Grunberg, F. Saurenbach and W. Zinn - Phys. Rev. 39 (1989) 4828
[2] - M. N. Baibich et al. Phys. Rev. Lett. 61 (1988) 2742
[3] - B. D. Cullity - "Introduction to Magnetic Materials" - Addison-Wesley Publishing Co.,
Reading, Massachusetts (1972)
[4] - A. P. Guimares - "Principles of Nanomagnetism"- Springer-Verlag Berlin and
Heidelberg GMBH & Co., (2009)
[5] - E. C. Stoner and E. P. Wohlfarth - Phys. Trans. R. Soc. A 240 (1948) 599
[6] - L. Nel - Ann. Geophys. 5 (1949) 99
[7] - G. A. P. Ribeiro "Propriedades magnticas de partculas nanomtricas de Fe e MnAs
imersas em matrizes semicondutoras" - Dissertao de mestrado - Programa de
Ps-Graduao em Fsica - UFSCar (2003)
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