L'Exploration et l'Exploitation des Huiles et Gaz de Schiste

par Facturation hydraulique

ou la Cration d'un Nouveau Racteur chimique...
Andr Picot

Toxicochimiste
Directeur de recherche honoraire CNRS
Expert franais honoraire de l'Union Europenne pour les Produits Chimiques en Milieu de Travail
Prsident de l'Association Toxicologie-Chimie (Paris)

envirhfRlp

ASSOCIATION TOXICOLOGIE-CHIMIE
MDA 10, 206 Quai de Valmy 75010 PARIS
http://atctoxicologie.free.fr

Scientific seminar Shale Gas

Vendredi 25 novembre 2011
Campus de Grenoble

Plan de l'Expos
1. L'Exploitation des Gaz de Schiste par Fracturation hydraulique: Gnralits
1.1 Ressources mondiales de diffrents Gaz hydrocarbons
1.2 Techniques de Forage par Fracturation hydraulique
1.3 Mcanismes d'Exploitation des Gaz de Schiste

2. Composs chimiques minraux et organiques, caractriss dans les Fluides de fracturation

2.1 Composition des Fluides de fracturation
2.2 Classification des Produits chimiques
2.3 Spcificit des Effets Toxiques
2.4 Les Produits Minraux par ordre de Toxicit
2.4.1 Les Produits Corrosifs et Irritants
2.4.2 Les Produits Allergisants
2.4.3 Les Produits Toxiques, Cibles des Organes et des Tissus
2.4.4 Les Produits Gnotoxiques
2.4.5 Les Produits Reprotoxiques et les Perturbateurs endocriniens
2.5 Les Produits Organiques, par ordre de Toxicit
2.5.1 Les Produits Corrosifs et Irritants
2.5.2 Les Produits Toxiques, Cibles des Organes et des Tissus
2.5.3 Les Produits Mutagnes et Cancrognes
2.5.4 Les Produits Reprotoxiques et les Perturbateurs endocriniens
2.6 Le Nombre de Produits, selon le type de Toxicit

3. Principaux Produits chimiques bannir des Fluides de fracturation

4. Exemples de Toxicit de Composs, prsents dans les Fluides de fracturation
4.1 Le Chrome
4.1.1 Les diffrentes Espces chimiques du Chrome
4.1.2 Formation de Chromates partir de Sels trivalents du Chrome
4.2 Le N-Oxyde de 4-Nitroquinoline
4.2.1 Hypothse de Formation du N-Oxyde de 4-Nitroquinoline, dans les Fluides de fracturation
4.2.2 Hypothse sur le Mcanisme d'action du N-Oxyde de 4-Nitroquinoline

5. Une Conclusion provisoire: les Fluides de fracturation, un Milieu ractionnel efficace,-rfS^VCTiaut

risque

1. L'Exploitation des Gaz de Schiste par Facturation

hydraulique: Gnralits
1.1 Ressources mondiales de diffrents Gaz Hydrocarbons
(Source: Investors Chronicle, avril 2010)

Ressources Mondiales
En trillions de m3

Estimation des cots

d'extraction
en milliers de dollars

Gaz de Schiste

666

140 210 $

Gaz de Charbon

256

35 100 $

Gaz Conventionnel

185

Types de Gaz

1.2 Techniques de Forage par Facturation hydraulique

(Source: www.total.com)

FRACTURATION HYDRAULIQUE

1.3 Mcanismes d'Exploitation des Gaz de Schiste

(Source : www.connaissancedesenergies.org)

Des camions citernes

livrent de l'eau
pour le procc
de fracturalin

^IHHII!!*.

Un camion pompe
injecte un mlange
de sable, d'eau
et de produits chimiques
dans le puits

I j&etion
d'un flux
de g a z naturel

L'eau rcupre est

stocke dans des puits
ouverts puis est utilise
pour S'usine de traitement

~ 7 n
O OOO

00*^00 o

Rsertirs
de stockage

11
ffO

Le gaz naturel
est achemin
vers un pipeline
avant d tre livr

_ _
o-o-o

Puits ouven

Nappe phratique

La facturation hydraulique oi>

Fnac'lngji inclut l'injection d'eau
de sable et de produite chimiques
haute pression vers le bas et
horizontalement dans le puits de
forage situ au* alentour de
10000 p^eds de la surface.
Le mlange sous pression casse
la coucie rocheuse. Les Tissures
sont maintenues ouvertes grce
aux particules de sable
Le g az n atu re I peut a lois re m ente r
la surface du puits

Puits

Mlange d eau. de sable et d agents chimiques

Hemonte du g a z. naturel
Orientation horizontale du puits
Le sctiiste est fractur- par la pression rintrieur du puits

2. Composs chimiques minraux et organiques, caractriss dans les Fluides

de facturation
2.1 CompositiorTdeTFtides-de fracttrratforT (Source : Ground water protection and all consulting 2009)
Type d'Additifs

Principaux Composs chimiques

Eau

Agents de soutnement

Silice cristalline, billes de cramique

Acides forts, dissolvant les Mtaux

Acide chlorhydrique

Agents rducteurs de friction

Polyacrylamide, Huiles minrales

Surfactants (Agents diminuant la tension

superficielle)

2-Butoxythanol, Isopropanol,
Octylphnolthoxyls

Stabilisants de l'Argile

Chlorure de potassium,
Chlorure de ttramthylammonium

Agents glifiants

Bentonite, Gomme Guar, Hydroxythylcellulose

Inhibiteurs des dpts dans les canalisations

Ethylne-glycol, Propylne-glycol

Agents de contrle du pH

Carbonate de sodium, Carbonate de potassium,

Chlorure d'ammonium

10

Agents de tenue des gels

Hmicellulase, Persulfate d'ammonium, Quebracho

11

Agents de maintien de la fluidit, en cas

d'augmentation de la temprature

Perborate de sodium, Borates,

Anhydride actique

* Acide t h y l n e d i a m i n e t t r a a c t i q u e

12

Agents de contrle du Fer

Acide citrique, EDTA*

**2,2-Dbromo-3-ntroproponamde

13

Inhibiteurs de corrosion

Drivs de la Quinoline
Dimthyformamide (DMF)
Alcool propargylique

14

Biocides (antiseptiques)

Dibromoactonitrile, Glutaraldhyde, DBNPA**

2.2 Classification des Produits chimiques

Produits chimiques

L\

Constituants de la Matire
*

Matire Vivante

Matire Inerte

Elments Minraux
(dont certains composs du Carbone)

Composs du Carbone li
lui-mme et/ou l'Hydrogne
CC-C et/ouC-p;

Produits Minraux
1/

Mtaux

Non-mtaux

c-c

Carbures

C-H
Hydrocarbures

Produits Organiques

2.3 Spcificit des Effets Toxiques

EFFETS TOXIQUES
NON SPCIFIQUES

EFFETS TOXIQUES
SPCIFIQUES
> Organotoxicit

> Effets corrosifs

> Immunotoxicit

> Effets irritants

> Cancrognicit

> Effets allergisants...

> Tratognicit
> Perturbation
endocrinienne....

2.4 Les Produits Minraux par ordre de Toxicit

Les Produits Corrosifs

et Irritants

Les Produits
Allergisants

Bases fortes

Les Produits toxiques,

Cibles des tissus
et des organes
v

Neurotoxiques

Acides forts

Oxydants puissants

Toxiques pulmonaires

Les Produits
Gnotoxiques

Les Produits
Reprotoxiques
et les
Perturbateurs
v endocriniens

2.4.1 Les Produits Corrosifs et Irritants

* Bases Fortes*
Famille Chimique
minrale

Exemples de Composs chimiques

minraux

N CAS

Toxicit Aigu ou Subaigu

Toxicit Long terme

Composs du
Sodium

Hydroxyde de sodium
(Soude caustique)
NaOH

1310-73-2

Trs corrosif

Irritant

Composs du
Potassium

Hydroxyde de potassium
(Potasse)
KOH

1310-58-3

Trs corrosif

Irritant

Composs de
l'Azote

Hydroxyde d ' a m m o n i u m
(Ammoniaque)

Corrosif

Irritant

* Acides Forti5*
Famille Chimique
minrale

Exemples de Composs chimiques

minraux

N CAS

Toxicit Aigu ou Subaigu

Toxicit Long terme

Composs
Chlors

Chlorure d'hydrogne
(Acide chlorhydrique)
HCI

7647-01-0

Trs corrosif

Irritant

Composs
Fluors

Fluorure d'hydrogne
(Acide fluorhydrique)
HF

7664-39-3

Trs corrosif

Irritant
Ostoporose

1JF

2.4.2 Les Produits Allergisants

Famille Chimique
minrale

C o m p o s s du
Chrome

Exemples de Composs
chimiques minraux

N CAS

Toxicit Aigu ou Subaigu

Toxicit Long terme

1066-30-4

Allergisant

Allergisant

Actate de c h r o m e trivalent
(Actate c h r o m i q u e )

Cr(CH 3 COO) 3

il

2.4.3 Les Produits toxiques, Cibles des Organes et des Tissus

*Les Neurotoxiques*
Famille Chimique
minrale

Exemples de Composs chimiques

minraux

N CAS

Toxicit Aigu ou Subaigu

Toxicit Long terme

Composs de
l'Aluminium

Trichlorure d'aluminium
AICI3

7446-70-0

Irritant

Neurotoxique
central (?)

*Les Toxiques pulmonaires*

Famille Chimique
minrale

Exemples de Composs chimiques

minraux

N CAS

Toxicit Aigu ou Subaigu

Toxicit Long terme

Composs Azots

Ammoniac
NH 3

7664-41-7

Asphyxie
Corrosif

Irritant respiratoire

*Les Toxiques du Sang*

Famille Chimique
minrale

Exemples de Composs chimiques

minraux

Toxicit Aigu ou
Subaigu

Composs Azots

Nitrites
NO 2 -

Mthmoglobinisants

Nitrates
NO3-

Mthmoglobinisants

N CAS

12

Toxicit Long terme

M ir

^DllMlOflli

2.4.4 Les Produits Gnotoxiques

Famille Chimique
minrale

Exemples de Composs
chimiques minraux

C o m p o s s du
Silicium

Silice cristalline
(Cristobalite, Quartz,
Tridymite)

N CAS

14464-46-1

(Si0 2 ) n

13

Toxicit Aigu ou Subaigu

Toxicit Long terme

Irritant

Fibrose (silicose)
Cancrogne sous
f o r m e de particules
(Groupe 1 d u CIRC)

2.4.5 Les Produits Reprotoxiques et les Perturbateurs

endocriniens

Famille Chimique
minrale

Exemples de Composs
chimiques minraux

Composs
Broms

Bromate de s o d i u m

Na0 3 Br

N CAS

Toxicit Aigu ou Subaigu

Toxicit Long terme

7789-15-6

Mthmoglobisants

Reprotoxiques
(Repro2)

Irritants

Reprotoxiques
(Repro2)

1303-86-2

Irritant cutan, oculaire

Reprotoxique
(Repro2)

10486-00-7

Irritant oculaire

Reprotoxique
(Repro2/Repro3)

Borates
3

B0 3 C o m p o s s du
Bore

O x y d e borique

B203
Perborate de sodium,
ttrahyd rat

Na B0 4 4H 2 0

:
14

2.5 Les Produits Organiques par ordre de Toxicit

Les Produits Corrosifs

et Irritants

Les Produits Toxiques,

Cibles des Tissus
et des Organes

y
Neurotoxiques

Les Produits Mutagnes

et Cancrognes

Hpatotoxiques

15

Les Produits
Reprotoxiques
et les
Perturbateurs
endocriniens

2.5.1 Les Produits Corrosifs et Irritants

Famille Chimique
minrale

Exemples de Composs
chimiques minraux

N CAS

Toxicit Aigu ou Subaigu

Toxicit Long terme

Composs Fluors

Fluorure d'hydrogne
(Acide fluorhydrique)
HF

7664-39-3

Trs corrosif

Irritant,
Fluorose,
Ostoporose

Acides
Carboxyliques

Acide formique

64-18-6

Corrosif
(yeux, peau, muqueuses...)

Irritant

16

I J F

2.5.2 Les Produits toxiques, Cibles des Organes et des Tissus

*Les Neurotoxiques*
Famille Chimique
minrale

Exemples de Composs chimiques

minraux

N CAS

Toxicit Aigu ou Subaigu

Hydrocarbures
saturs: Alcanes

Hexane

110-54-3

Narcotique

Tolune

108-88-3

Irritant,
Neurotoxique central

Xylne (3 Isomres)

1330-20-7

Irritant,
Neurotoxique central

Ethylbenzne

100-41-4

Irritant,
Neurotoxique central
modr

Mthanol

67-56-1

Irritant oculaire,
cutan

Ethylne-glycol

107-21-1

Neurotoxique,
Nphrotoxique

Hydrocarbures
Aromatiques:
Arnes

Alcools

Amides

Acrylamide

79-06-1

Irritant oculaire,
cutan, respiratoire

Toxicit Long terme

Neurotoxique
priphrique
(Polynvrite)
Neurotoxique central,
Ototoxique,
Reprotoxique
(Repro3)
Neurotoxique central
Irritant cutan,
Neurotoxique central
modr,Cancrogne
possible (groupe
2B du CIRC)
Neurotoxique
priphrique
(nerf optique)
Acidose

Neurotoxique
priphrique
(Polynvrite),
Cancrogne
probable(Groupe 2A
du CIRC)

2.5.2 Les Produits toxiques, Cibles des Organes et des Tissus

*Les Hpatotoxiques*
Famille Chimique

Composs
Organochlors

Exemples de Composs chimiques

N CAS

Chlorure de vinylidne
(1,1 -Dichlorothylne)

75-35-4

Irritant oculaire,
cutan, respiratoire

Hpatotoxique,
Nphrotoxique ,
Cancrogne possible

127-18-4

Irritant oculaire,
cutan,
respiratoire

Hpatotoxique,
Cancrogne probable
(groupe 2A du CIRC)

Ttrachlorothylne
(Perchlorothylne)

Toxicit Aigu ou Subaigu

Alcools

Ethanol

64-17-5

Irritant oculaire,
cutan

Amides

Dimthylformamide
(DMF)

68-12-12

Irritant oculaire,
cutan ,re spiratoire

Toxicit Long terme

Toxique par ingestion,

Hpatotoxique,
Cancrogne (groupe 1
du CIRC),
Reprotoxique
Dermatose,
Hpatotoxique,
Reprotoxique
(Repro 2)

2.5.3 Les Produits Mutagnes et Cancrognes > 3

Famille Chimique
Hydrocarbures
Aromatiques:
Arnes
Composs
Organochlors

Exemples de Composs

Benzne

Chlorure de benzyle

Oxyde d'thylne

N CAS

Toxicit Aigu ou Subaigu

Toxicit Long terme

71-43-2

Neurotoxique central

Hmatotoxique,
Cancrogne
(leucmie)
(groupe 1 du CIRC)

100-44-7

Irritant oculaire,
cutan, respiratoire

75-21-8

Irritant oculaire, cutan

123-91-1

Irritant oculaire, cutan

Cancrogne possible
(catgorie 2B du CIRC)

50-00-0

Irritant oculaire, cutan,

respiratoire

Allergisant,
Cancrogne chez
l'Homme
(groupe 1 du CIRC)

Ethers- Oxydes
1,4-Dioxane

Aldhydes

Formaldhyde

Mutagne,
Cancrogne
(groupe 2A du CIRC)
Mutagne,
Cancrogne
(Groupe 1 du CIRC)
Reprotoxique

2.5.4 Les Produits Reprotoxiques et les Perturbateurs endocriniens, 4

Famille Chimique

Exemples de Composs

N CAS

Toxicit Aigu ou Subaigu

Toxicit Long terme

Alcools

2-Ethylhexanol

104-76-7

Irritant oculaire

Reprotoxique

20

- " J^Mi
p c'oloigieC -

2.6 Le Nombre de Produits, selon le type de Toxicit

Nombre de Produits, selon le type de Toxicit (liste de 221 substances )**

TYPE DE TOXICIT

NOMBRE DE PRODUITS PRIS EN

CONSIDRATION

Neurotoxicit

Hmatotoxicit

Hpatotoxicit

Nphrotoxicit

Reprotoxicit (Repro 2 et 3)

Cancrognicit chez l'Homme

(Groupes 1 et 2A du CIRC)

8+1*

1* Le N-Oxyde de 4-Nitroquinoline (cancers de la bouche et de la langue chez les rongeurs), n'a pas t encore pris en compte par le CIRC.
** Nombre de produits chimiques pris en considration dans le Bilan toxicologique et Chimique sur l'Exploration et l'Exploitation des Huiles
et Gaz de schiste ou Hydrocarbures de Roche-mre par Facturation hydraulique (http://atcttoxicologie.free.fr).

21

3. Produits chimiques bannir des Fluides de facturation

COMPOSES CHIMIQUES ET
MELANGES

Acide borique et Perborate

de sodium
Acide fluorhydrique

Acide nitrilotriactique
(NTA)

TOXICITE
AIGU
-

Trs
corrosif
-

Irritant
Acrylamide

2A

Neurotoxique
central

Benzne
6

2-Butoxythanol

Chlorure de benzyle

Drivs de la Quinoline
(Fractions basiques de
Ptrole)
1,2-Dithoxythane

TOXICITE A LONG TERME

Irritant

PRODUIT DE SUBSTITUTION

Repro 2
Fluorose
Ostoporose
Irritant

Atteintes de la Faune et la
Flore aquatique

Nphrotoxique

EDTA

Neurotoxique
priphrique,
Allergisant
Hmatotoxique
(anmie)

Dangereux pour les

Poissons

Bis-acrylamide

Trs toxique pour la Vie

aquatique

Cumne

Hmatotoxique
(hmolyse)

Isopropanol
?

2A

?
Irritant

Irritant

Cancrognes

EFFETS NEFASTES SUR

L'ENVIRON-NEMENT

?
1-Ether mthylique du 1,2Propylne-glycol

Repro 2

Reprotoxiques
y i

22

j i
'ICMlfl

3. Produits chimiques bannir des Fluides de facturation

Suite

COMPOSES CHIMIQUES ET
MELANGES

10
11

1,2-Dimthoxythane
(Glyme)
Dimthylformamide (DMF)

12

Epichlorhydrine

13

2-Ethoxythanol
(+ Actate)

14

TOXICITE
AIGU

TOXICITE A LONG TERME

Irritant
Irritant
Irritant

EFFETS NEFASTES SUR

L'ENVIRON-NEMENT

PRODUIT DE SUBSTITUTION

1-Ether mthylique du 1,2Propylne-glycol

Dimthylsulfoxyde (DMSO)

Repro 2
Repro 2

2A

Repro 2

1-Ether mthylique du 1,2Propylne-glycol

Nphrotoxique

Propylne-glycol

Allergisant

Glutaraldhyde

15

Ethylne-glycol
Dithylne-glycol
Formaldhyde

16

Hexane

Neurotoxique

Neurotoxique priphrique

Heptane
Cyclohexane

17

Mthanol

Acidose

Neurotoxique oculaire

Ethanol
Isopropanol

Cancrognes

Irritant

Reprotoxiques
23

3. Produits chimiques bannir des Fluides de facturation

Suite

COMPOSES CHIMIQUES ET
MELANGES

TOXICITE
AIGU

TOXICITE A LONG TERME

EFFETS NEFASTES SUR

L'ENVIRON-NEMENT

18
Mthoxythanol
(+Actate)

1-Ether mthylique du 1,2Propylne-glycol

Repro 2

19
Naphta lourds

Toxique pour la Faune

aquatique

Irritant

20
Nitrates/Nitrites

2A

PRODUIT DE SUBSTITUTION

Hmatotoxiques
(Mthmoglobinisants)

Fractions ptrolires non

gnotoxiques
?

Prolifration d'Algues
?

21

Oxyde d'thylne

22

Sels d'aluminium

Neurotoxiques,
Ostotoxiques

Toxiques pour la
Faune aquatique

23

Sels de baryum
(hydrosolubles)

Toxiques pour l'Intestin

Toxique pour la Faune

aquatique

24

Ttrachlorothylne
(Perchlo)

Neurotoxique,
Hpatotoxique,
Nephrotoxique
Repro 3
Ototoxique

Toxique pour la Faune

aquatique

Dichloromthane

Toxique pour la Faune

aquatique

Cumne

25

Irritant

Tolune

Cancrognes

Irritant
Neurotoxique
central

2A

Reprotoxiques
24

4. Exemples de Toxicit de Composs

prsents dans les Fluides de facturation

Le Chrome

Le N-Oxyde de 4-Nitroquinoline

Cr

25

4.1 Le Chrome
4.1.1 Les diffrentes Espces chimiques du Chrome
.

La Spciation du Chrome

Oxydation^

Cr

Rduction

Chrome
lmentaire
(Mtal)

Cr

++

Oxydation

Cr
Rduction

+++

Oxydation

Cr
Rduction

Chrome trivalent
(Sels chromiques...)

4+

Oxydation

"Cr
Rduction

5+

Oxydation

Cr6+

Rduction

Chrome Hexavalent
(Cr0 3 , Chromates,
Dichromates...)

26

4.1.1 Les diffrentes Espces chimiques du Chrome

Chrome Hexavalent

Cr

+++

Chrome
Trivalent

Cr
O

0 '

Dianion Chromate

H2O ^

/OH2
. Cr

H2O

OH2

3+

.Cr

Dianion Dichromate

Hydrosolubles (Na + et K+)

Ou
Insolubles (Ca 2+ , Mg 2 + , Ba 2+ , Zn 2+ ' Pb2+...)
Trs toxiques, mutagnes, cancrognes...

Oligolment essentiel,
dans la Synthse de
l'Insuline
27

\
4.1.2 Formation de Chromates partir de Sels trivalents du Chrome

FLUIDES DE
FRACTURATION
INJECTS

CH^-COO
CHrCOO Q|_j

H 20 2
Cr+

Cr0 4 2 "

+ +

QOO ~

Chromate

Agents Oxydants

Actate chromique
Actate de chrome
Cr(CH 3 COO) 3

trivalent

FLUIDES DE
FRACTURATION
DE SORTIE

28

4.2 Le N-Oxyde de 4-Nitroquinoline

4.2.1Hypothse de formation du N-Oxyde de 4-Nitroquinoline, dans les Fluides de
fracturaiion
FLUIDES DE
FRACTU RATION
INJECTS

Formation du N-Oxyde de 4-Nitroquinoleine, par oxydation de la

4-Nitroquinoleine, issue de la nitration slective de la Quinoline, apporte
par les Fluides de facturation.

Bases organiques
htrocycliques
azotes

FLUIDES DE
FRACTU RATION
DE SORTIE

H2O2

NO,
H

Quinoline

4-Nitroquinoleine

N-Oxyde de 4-nitroquinoleine

29

4.2.2 Hypothse sur le Mcanisme d'action

du N-Oxyde de 4-Nitroquinoline (4-NQO)

Canrs
de la cavit buccaie
+ autres cancers

Adduit
Gua-N2-AQO

Tte d'une vache ayant succomb l'ingestion d'eau de sortie de facturation,

sur le site de Chesapeake Energy, en Louisiane, 2010.

30

^O-Sry!

SEL DE NITRRIIUM

5. Une Conclusion provisoire: les Fluides de facturation, un Milieu

ractionnejefficace, mais Hautrisque.

Notre approche est de considrer que les vnements chimiques qui se produisent au niveau du Milieu
de facturation, peuvent-tre assimils un Racteur chimique dans lequel, des tempratures plus
ou moins leves et sous des pressions varies, des centaines de molcules interagissent les unes sur
les autres et de ce fait, le Mlange final de sortie, ne peut-tre que diffrent des Produits initiaux
injects.
Ainsi rien ne doit interdire des oxydants de modifier la structure de molcules rductrices (par
exemple avec le Chrome), ni de faire subir une mme molcule plusieurs ractions successives comme
dans le cas de la Quinoline, injecte dans les Fluides de fracturation et qui se retrouve la sortie, sous
forme de N-oxyde de 4-Nitroquinoleine.
Dans ces deux cas, les produits finaux sont beaucoup plus toxiques que les produits initiaux.
notre connaissance, aucune tude n'a t entreprise par les ptroliers, pour vrifier ces hypothses
et dans ce contexte, il serait indispensable de les mettre en vidence avant toute exploration par
fracturation horizontale dans la recherche des huiles et gaz de schiste.
En tout tat de cause la Prvention doit rester la ligne directrice respecter devant de tels enjeux
conomiques et environnementaux.

31

Question :
Where's this place?

France : Bass.n

Pannen

<= Solutions ? =>

USA: Marcellus Shaie

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