2004 These Doctorat Petre

THESE
Prsente en vue de lobtention du titre de
DOCTEUR DE LUNIVERSITE PAUL SABATIER TOULOUSE

Spcialit : Gnie Electrique
par
ANCA PETRE
OPTIMISATION DE LA METHODE FLIMM POUR LA

CARACTERISATION EN VOLUME DES CHARGES DESPACE
DANS LES ISOLANTS POLYMERES MINCES
Soutenue le 3 dcembre 2004, devant la commission dexamen compose de:
A. TOUREILLE
Professeur lUniversit Montpellier II
Prsident - Rapporteur
G. TOUCHARD
Professeur lUniversit de Poitiers
Rapporteur
R. GERHARD-MULTHAUPT
Professeur lUniversit de Potsdam
Examinateur
J-L. FRANCESCHI
Professeur lUniversit Toulouse III
Directeur de thse
D. MARTY-DESSUS
Professeur lUniversit Toulouse III
Co-directeur de thse
A ma mre, mon grand-pre et Mr. Smoleanu

Je pense souvent vous !
Le temps des remerciements est enfin arriv Nous voil au bout de mes trois
annes de thse passes au LGET. Cette priode a t pour moi trs riche en
rencontres et je voudrais exprimer ma gratitude envers toutes ces personnes qui ont
t mes cts le long de ces annes.
Mes premires penses se dirigent tout naturellement vers Mr. Franceschi, dont
le constant soutien a constitu pour moi une aide prcieuse pour mener bien ce
projet, quil a eu dailleurs la gentillesse de me confier et qui tait pour moi un grand
dfi.
Jadresse galement un grand merci Didier Marty-Dessus et Laurent
Berquez, de qui jai appris normment et qui ont t toujours l pour moi. Merci
tous les deux pour vos encouragements et votre aide dans les moments difficiles.
Je ne dois pas oublier Mr. A. Toureille et Mr. G. Touchard qui mont fait
lhonneur daccepter dtre les rapporteurs de mon travail. Mes remerciements vont
aussi Mr. R. Gerhard-Multhaupt, pour avoir accept de participer mon jury.
Je tiens remercier lensemble du personnel du laboratoire, ceux (nombreux)
qui mont aid dans mon travail et tous les autres qui ont contribu la bonne
ambiance du labo.
Petite pense pour les anciens : Cdrick, Aziz, Mimoun, Khalid Merci pour
lamiti que vous mavez tmoigne !
Je souhaite remercier aussi mes collgues de bureau, Amira et Guillermo, pour
leur amiti, leur soutien et leur patience, car je sais que pour eux cela na pas t tous
les jours facile de me supporter
Une pense toute particulire va vers Hubert qui a bien voulu me faire
confiance et maccorder son amiti qui mest trs chre.
Egalement, je souhaite exprimer ma reconnaissance envers une personne qui a
toujours t mes cts, qui a su mcouter, maider et mpauler : merci Edgar !
Je profite de loccasion pour dire galement merci mes amies et leur dire que
leur amiti compte normment pour moi : Diana, Simona, Laurence, Mihaela et
Pedro.
Adelina et Barbu, mes anges gardiens, je vous remercie pour nos longues
discussions durant lesquelles jai appris normment et merci de mavoir ouvert les
yeux sur le monde
Jai galement une pense pour mon collgue de souffrance de Montpellier,

avec qui jai beaucoup partag durant cette dernire anne de thse.
Je tiens galement remercier Mr. Laval davoir eu confiance en moi et de
mavoir ouvert les portes pour faire des tudes en France. Si je suis l aujourdhui, je
vous le dois en grande partie.
Tout naturellement, je pense ma famille en Roumanie que je nai
malheureusement pas beaucoup vu ces dernires annes, mais jaimerais leur dire
quils sont toujours prsents dans mon cur.
Finalement, 1001 mercis pour tout Christophe, la liste serait trs longue si je
devais numrer toutes les choses pour lesquelles je lui sais gr Merci !
En exprimant ainsi ma gratitude envers vous tous, je prends conscience de la
chance que jai dtre si bien entoure et davoir autant damis
Sommaire
Sommaire
Introduction gnrale ..................................................................5

Chapitre I - Contexte gnral de ltude de charges despace.......7
I.1 Historique ....................................................................................................................7
I.2 Problmatique .............................................................................................................8
I.3 Linjection et le transport des charges .......................................................................9
I.3.1 Conduction ionique ............................................................................. 10
I.3.2 Conduction lectronique...................................................................... 11
I.3.3 Mcanismes contrles par linterface .................................................... 11
I.3.3.1. Schottky ........................................................................................................13

I.3.3.2. Fowler-Nordheim ou leffet tunnel ................................................................14
I.3.4 Mcanismes contrls par le volume du polymre................................. 14
I.3.4.1. Courants limits par charge despace ...........................................................14

I.3.4.2. Poole-Frenkel ...............................................................................................16
I.3.4.3. Hopping........................................................................................................16
I.3.5 Courants rsultant de lorientation dipolaire......................................... 17
I.3.6 Nouvelles approches............................................................................ 18
I.3.6.1. Approche fractale..........................................................................................18

I.3.6.2. Modlisation molculaire..............................................................................19
I.4 Les mthodes de dtection des charges despace......................................................20
I.4.1 La mthode des courants thermostimuls ............................................ 20
I.4.2 Les mthodes avec rsolution spatiale.................................................. 21
I.4.2.1. Les mthodes thermiques...............................................................................21

I.4.2.1.1 Implmentation exprimentale des mthodes........................................................ 22
I.4.2.1.2 Gnration du signal .............................................................................................. 23
I.4.2.1.3 Distribution de la temprature ............................................................................... 24
I.4.2.1.4 Dconvolution mathmatique................................................................................ 25
I.4.2.2. Les mthodes acoustiques .............................................................................27

I.4.2.3. Comparaison entre les mthodes thermiques et acoustiques..........................27
I.4.2.4. Nouvelles applications des mthodes.............................................................28
I.5 Conclusion .................................................................................................................29
Chapitre II - Gnration et dtection du signal FLIMM ...............31

II.1 Introduction .............................................................................................................31
II.2 La technique FLIMM ..............................................................................................32
II.2.1 Dispositif exprimental ....................................................................... 32
Sommaire
II.2.1.1. Principe gnral ..........................................................................................32
II.2.1.2. Les lments de la chaine de mesure............................................................34
II.2.1.2.1 Diode laser et systme optique............................................................................. 34
II.2.1.2.2 Le pramplificateur .............................................................................................. 35
II.2.1.2.3 Dtection synchrone ............................................................................................. 38
II.2.2 Gnration du signal .......................................................................... 39
II.2.2.1. Principe.......................................................................................................39
II.2.2.2. Problme lectrostatique .............................................................................40
II.3 Les principales volutions........................................................................................46
II.3.1 Mise en uvre dune nouvelle cellule .................................................. 46
II.3.2 Augmentation du rapport S/B ............................................................ 48
II.3.2.1. Diffrentes couches et comparaisons ...........................................................48

II.3.2.2. Influence de lpaisseur des lectrodes ........................................................51
II.3.2.3. Influence de la nature des lectrodes ...........................................................52
II.3.2.4. Influence du diamtre des lectrodes............................................................53
II.3.3 Dveloppement des logiciels................................................................ 54
II.3.3.1. Programme dacquisition ............................................................................54

II.3.3.2. Programme de calcul de la temprature ......................................................56
II.3.3.3. Programme de traitement des donnes.........................................................57
II.4 Conclusion................................................................................................................58
Chapitre III - Modlisation de la temprature et problme inverse

FLIMM ...................................................................61
III.1 Modlisation de la temprature .............................................................................61
III.1.1 Introduction...................................................................................... 61
III.1.2 Equation gnrale de diffusion de la chaleur ...................................... 62
III.1.3 Modle 1D avec apport surfacique...................................................... 62
III.1.3.1. Equation de la chaleur ...............................................................................63

III.1.4 Modle 3D avec apport volumique...................................................... 64
III.1.5 Comparaison 1D / 3D ....................................................................... 67
III.1.6 Modle 1D avec apport volumique...................................................... 69
III.1.6.1. Gomtrie du problme ..............................................................................69

III.1.6.2. Equation de la chaleur ...............................................................................69
III.1.6.3. Source de chaleur.......................................................................................70
III.1.6.4. Expression de la temprature .....................................................................72
III.1.7 Modle 1D quatre couches................................................................. 72
III.1.7.1. Gomtrie du problme ..............................................................................73

2
Sommaire
III.1.7.2. Equations de la chaleur ..............................................................................73
III.1.7.3. Modlisation des sources de chaleur ..........................................................74
III.1.7.4. Expressions de la temprature....................................................................76
III.1.7.5. Renseignement du modle en constantes.....................................................77
III.1.8 Validation des modles ...................................................................... 79
III.1.8.1. Profils en profondeur..................................................................................79

III.1.8.2. Profils en frquence....................................................................................80
III.2 Dconvolution mathmatique ................................................................................81
III.2.1 Introduction...................................................................................... 81
III.2.2 La mthode dapproximation.............................................................. 82
III.2.3 Mthodes de rgularisation................................................................ 82
III.2.3.1. La rgularisation de Tikhonov ...................................................................83

III.2.3.1.1 La mthode L-Curve ........................................................................................... 84
III.2.3.1.2 La mthode dauto-cohrence (SC) .................................................................... 84
III.2.3.2. La mthode TSVD.......................................................................................85

III.2.3.3. Piecewise Polynomial -TSVD .....................................................................86
III.2.4 Calibration des mthodes mathmatiques .......................................... 86
III.2.4.1. Validation de la temperature ......................................................................88

III.2.4.2. Profils de polarisation ................................................................................89
III.2.4.3. Linfluence du bruit ....................................................................................92
III.2.4.4. Les effets de la bande de frquence utilise.................................................94
III.3 Conclusion ..............................................................................................................96
Chapitre IV - Rsultats exprimentaux ......................................99

IV.1 Distributions globales de charges despace............................................................99
IV.1.1 Etude du comportement du PET (analyse 1D) .................................... 99
IV.1.1.1. Prparation des chantillons ......................................................................99

IV.1.2 Etude 1D du PEN soumis hauts champs ....................................... 103
IV.1.2.1. Matriau tudi ........................................................................................103

IV.1.2.2. Contexte de ltude ...................................................................................104
IV.1.2.2.1 Prparation des chantillons ............................................................................. 105
IV.2 Cartographies 2D et 3D........................................................................................109

IV.2.1 PEN irradi par UV.......................................................................... 109
IV.2.2 Etude du PTFE irradi par MEB ...................................................... 116
IV.2.2.1. Prparation des chantillons ....................................................................116

IV.2.2.2. Cartographie barreaux avec une rsolution de 50 m - Laque dargent....117
Sommaire
IV.2.2.3. Cartographie dun angle en 3D ................................................................121
IV.2.2.4. Cartographie 3D des barreaux 10m .......................................................123
IV.2.2.5. Evolution temporelle de la charge despace..............................................126
IV.3 Conclusion ............................................................................................................128
Conclusions gnrales .............................................................131

Bibliographie...........................................................................133
Annexe 1............................................................................143
Constantes dintgration de lquation de la chaleur quatre couches ........................143
Annexe 2............................................................................145
Simplification de lquation du courant par intgration par parties..........................145
Introduction gnrale
Introduction gnrale
Le travail de thse prsent dans ce mmoire a pour objet damliorer la
connaissance de la rpartition spatiale des charges despace dans les matriaux
isolants la base des systmes utiliss en Gnie Electrique comme par exemple les
cbles haute tension, les transformateurs, les condensateurs. Ces lments sont
soumis des contraintes svres et doivent rsister en particulier de trs forts
gradients de tension de lordre de quelques dizaines de kV/mm.
Un problme majeur auquel se heurtent les concepteurs est d lapparition de
champs lectriques locaux importants induits par les charges despace piges dans
le
matriau.
Elles
rsultent
principalement
de
la
dissociation
despces
lectriquement neutres, de linjection de charges en surface de lisolant, ou encore

de lorientation des diples lectriques. Dans ces zones affectes dun fort champ
lectrique local, les phnomnes dissipatifs dnergie peuvent entraner un
vieillissement important de lisolant donc une rupture prmature. Il est donc
difficile dans ces cas de prvoir la dure de vie dun systme.
Ces tudes rencontrent actuellement un regain dintrt. En effet, lutilisation de
nouveaux matriaux isolants avec une augmentation toujours croissante des
performences, c'est--dire des contraintes imposes (lectriques, thermiques,
mcaniques), ncessite la mise en oeuvre des mthodes exprimentales permettant
de mesurer la distribution de charges ou la rpartition du champ lectrique avec
prcision. Ainsi, plusieurs techniques de mesure des charges despace ont t
dveloppes,
notamment
les
mthodes
thermiques
non-destructives,
parmi
lesquelles la mthode FLIMM que nous prsentons. Son caractre particulier rside
dans sa capacit dtecter des charges ponctuelles dans les isolants. De plus,
grce un balayage en surface de lchantillon tudi, des cartographies
multidimensionnelles des charges peuvent tre ralises lchelle du micron.
Lobjectif principal de ce travail de thse est doptimiser et faire voluer la mthode
FLIMM, tant du point de vue thorique quexprimental pour la rendre
oprationnelle dans le domaine tridimensionnel.
Dans le premier chapitre, aprs un bref historique concernant les matriaux

polymres
utiliss
en
Gnie
Electrique
et
leurs
applications,
une
tude
bibliographique relative aux mcanismes dinjection et de transport de charges est

rappele.
Introduction gnrale
Comme lintrt des utilisateurs en Gnie Electrique sest port sur les mthodes de
dtection des charges despace ou de polarisation de nombreuses mthodes
existent. Suivant le type de source excitatrice utilise, ces techniques peuvent tre
divises globalement en mthodes thermiques ou acoustiques. La technique
dveloppe dans notre quipe appartient au groupe des mthodes thermiques. Une
description dtaille et une comparaison des diffrentes mthodes sont effectues
au cours de ce premier chapitre, qui se termine en voquant les perspectives
dvolution et les nouvelles applications en cours de dveloppement.
Le deuxime chapitre est consacr la description du banc exprimental de la
mthode FLIMM que nous utilisons. Un intrt particulier est accord la
gnration et la dtection du signal utile.
Les nombreuses amliorations apportes cette technique sont dtailles,
notamment en ce qui concerne laugmentation du Signal/Bruit dtect, ou le
dveloppement des logiciels de calcul.
Le troisime chapitre sattache dterminer un paramtre fondamental, la
temprature locale dans lchantillon.
En effet, la connaissance de la temprature est primordiale dans la dtermination
de la distribution de charges en FLIMM, cest pourquoi la modlisation de la
temprature, ainsi que la rsolution numrique du problme mathmatique sont
dtaills. Ainsi, des nouveaux modles de temprature se rapprochant davantage
du phnomne physique sont dvelopps et implants.
Une partie importante du travail effectu, dcrite dans ce chapitre, est ddie la
rsolution du problme inverse. Plusieurs mthodes dinversion existent, mais la
difficult rside dans le choix de celle qui est le plus adapte nos
exprimentations. Ainsi, plusieurs algorithmes de dconvolution sont tests et
compars.
Tous les rsultats exprimentaux sont prsents au cours du quatrime chapitre.
En effet, une fois la mthode calibre tant du point de vue exprimental que
thorique, nous pouvons procder la caractrisation de matriaux polymres
soumis des diffrentes contraintes (thermiques ou lectriques).
En particulier, nous montrons que notre technique permet la reprsentation
tridimensionnelle des charges par cartographies avec une excellente rsolution
latrale de lordre de 10m actuellement.
I - Contexte gnral de
ltude de charges despace
Chapitre 1 Contexte gnral de ltude de charges despace
I.1 Historique
Les britanniques ont dcouvert la civilisation Maya dans lAmrique Centrale vers
1500. Les Maya sont supposs tre les premiers avoir mis en oeuvre une
application avec un matriau polymre. En effet, leurs enfants jouaient avec des
balles faites partir des arbres de caoutchouc. Plus tard, vers 1839, Goodyear a
dcouvert la vulcanisation, en combinant le caoutchouc naturel avec du soufre et
une temprature leve.
Le caoutchouc vulcanis est un polymre qui est plus
rsistant et plus souple que le caoutchouc naturel et cela a ouvert la porte vers un
norme march pour les produits caoutchouts.
En 1869, lamricain Hyatt cherchait remplacer livoire utilis pour la fabrication
des boules de billard. Il a dcouvert ainsi le cellulod, mlange de nitrate de
cellulose et de camphre. Le cellulod a t le premier matriau plastique synthtique
et il a t largement utilis comme substitut pour des substances plus chres,
comme lambre, livoire. Il a contribu aussi sauver la vie de beaucoup
dlphants
Au dbut du XX sicle, avec le dveloppement spectaculaire de llectricit et les
besoins dun matriau isolant efficace appraissent. Lo Baekeland, un chimiste
belge, a imagin qu'il tait ncessaire de mettre au point avec profit un produit de
remplacement synthtique pour la gomme laque. Ainsi, en 1907, aprs des longs
travaux, il labore la baklite, premier matriau synthtique 100%. Initialement
utilise comme isolant lectrique, la baklite va trouver des applications dans tous
les domaines de la vie quotidienne. Elle est connue comme le "matriau mille
utilisations". Depuis son invention, lutilisation du plastique a dpass celle de
lacier, de laluminium et du cuivre runies. La production mondiale annuelle des
plastiques est denviron 150 millions de tonnes. Lvolution des polymres continue
avec la dcouverte de la structure chimique de la cellulose, qui nous prouve que les
polymres sont composs de longues chanes molculaires. A la mme poque,
Staudinger a suggr pour la premire fois lide de macromolcule et il a
dmontr
que
les
petites
molcules
peuvent
former
des
polymres
par
agglomration physique, mais aussi par raction chimique. Il associa la masse

molaire de ces polymres certaines de leurs caractristiques physiques, comme la
viscosit. Il a pos ainsi les bases de la thorie moderne des polymres et a
contribu au dveloppement des plastiques modernes. A partir de cette poque, des

nombreux polymres ont t dvelopps, comme le polystyrne, le nylon, le
polythylne (PE), polythylne trphtalate (PET), polythylne naphtalne (PEN) et
encore beaucoup dautres Les applications de ces nouveaux matriaux se sont
diversifies, notamment en gnie lectrique. Ils occupent une grande place, comme
dans les composites pour circuits imprims, les rsines pour encapsulation, les
transducteurs pizolectriques et les isolants pour cbles haute tension.
I.2 Problmatique
Dans beaucoup dapplications, les polymres sont utiliss comme isolants
lectriques. Leur fonction principale est de sopposer au passage du courant entre
les conducteurs. Ainsi, les proprits lectriques du matriau utilis jouent un rle
primordial.
En Gnie Electrique, les proprits les plus importantes dun isolant sont : la
permittivit (rapidit de transmission dune onde lectromagntique, rsistance
lchauffement qui peut natre sous leffet dun champ alternatif), la rsistivit
(opposition au passage du courant) et la rigidit dilectrique (rsistance la
formation darcs sous leffet de diffrences de potentiels).
Par exemple, lapplication du polythylne comme isolant dans les cbles HT est
principalement due sa permittivit relative faible ( r = 2.3 ), sa grande
rsistivit et sa rigidit dilectrique denviron 200 kV/mm en alternatif.
Quand un isolant est soumis une tension, plusieurs phnomnes peuvent
apparatre. Les charges despace intrinsques peuvent bouger sous leffet du
champ, les espces ioniques peuvent se dissocier et, en fonction de la nature de
linterface isolant-lectrodes, des charges peuvent tre injectes dans le matriau
[Chap 86]. De plus, le PE commercial contient galement des impurets polaires
(acide benzoique etc.) qui vont sorienter avec le champ et donner naissance une
polarisation dipolaire. La prsence de ces charges despace dans des zones piges,
comme linterface entre les zones amorphe-cristalline, peut produire un champ
lectrique interne trs important pouvant conduire la rupture dilectrique.
La contrainte lectrique nest pas le seul facteur qui mne laccumulation des
charges despace dans les matriaux. Des tudes ont montr que les processus de
rticulation, de fusion, dassouplissement des polymres peuvent galement
participer la cration des charges despace [Eyer 85].

Des films minces de polymres comme le Tflon (FEP) et le Mylar (PET) sont
largement utiliss dans lindustrie spatiale. Ces matriaux sont exposs des
radiations gamma et des bombardements lectroniques, qui provoquent le
pigeage durable des charges. Laccumulation de ces charges peut conduire des
phnomnes de rupture dans les revtements spatiaux.
Pour toutes ces raisons, il est important de comprendre les phnomnes de rupture
dilectrique ainsi que les phnomnes de cration et de transport de charges.
I.3 Linjection et le transport des charges

Dans les matriaux dilectriques (matriaux polymres) de structure semi
cristalline complexe, plusieurs phnomnes ou mcanismes de conduction
lectriques peuvent gnrer de trs faibles courants.
La thorie de conduction la plus connue est la thorie de bandes qui nous permet
de dcrire les phnomnes dinteraction lectriques dans la matire organise, cest-dire dans les matriaux cristallins. Dans cette thorie nous avons des porteurs de
type lectrons ou trous (dfaut dlectrons). Dans un solide cristallin, les porteurs
ne peuvent pas acqurir nimporte quelle nergie, il existe de bandes dnergie
permises (de valence et de conduction) et des bandes dnergie interdites. Dans les
bandes autorises, le nombre de places varie en fonction de lnergie. Par contre
aucun porteur ne peut exister avec une nergie correspondante la bande interdite.
Ces considrations de la thorie de bandes ne sont videment pas respectes dans
le cas des matriaux polymres, caractriss par un certain dsordre structural.
Plusieurs auteurs [Diss 92], [Coel 93] ont fait des ajustements la thorie de
bandes pour expliquer le comportement des matriaux non cristallins, comme les
polymres. Ces ajustements sont les suivants :
Les frontires entre les bandes de valence et de conduction et la bande interdite

ne sont plus parfaitement dfinies. Ce phnomne est du aux dfauts prsents
dans le matriau et se traduit par lapparition dune densit dtats occupables
dans ce qui tait prcdemment la bande interdite. Ces tats, qui sont occups
ou vides, selon leur position par rapport au niveau de Fermi, sont dits localiss,
car ils ont un potentiel nergtique infrieur par rapport leurs plus proches
voisins. Ces tats localiss sont galement connus sous le nom des piges. La

nature des piges peut-tre chimique (dues aux impurets, aux additifs, aux
malformations du polymre) ou physique (dordre topologique).
BANDE DE CONDUCTION
Te
gap
Th
+
BANDE DE VALENCE
0.1 - 0.5 eV
4 - 10 eV
Ec
Ev
}
}
peu profonds
profonds
}profonds
}peu profonds
piges
lectrons
Etats localiss
Te
0.1 - 0.5 eV
piges
trous
N(E)
Figure I. 1 Diagramme dnergie avec piges daprs Sessler [Sess 99]
La mobilit des porteurs occupant ventuellement ces tats sera de plus en plus
faible au fur et mesure que lon se rapproche du milieu de la bande de
conduction. Le temps de pigeage des porteurs dpend fortement de la
profondeur de piges, ainsi que de lnergie ncessaire pour extraire les
porteurs, de la temprature et dautres facteurs comme le champ appliqu.
Pour faire une meilleure description des mcanismes de conduction dans les
matriaux polymres, il faut considrer les types de porteurs de charges lectriques
qui peuvent se prsenter dans ces matriaux. Les lectrons, les trous et les ions
sont les principaux porteurs de charges dans les polymres.
I.3.1 Conduction ionique

Dans les polymres, il existe des ions, en plus ou moins grandes quantits. Les ions
peuvent provenir dimpurets, dpendant des procds de fabrication et des
procds de mise en ouvre. Ils peuvent tre gnrs galement par des processus
dionisation lis, par exemple, labsorption de rayonnement, des processus de
dgradation du matriau, ou encore de labsorption de contamination, comme des
molcules deau qui peuvent former des ions OH- en se dissociant.
10

Le transport dions rsulte en un transport de matire, raison pour la quelle les
mobilits ioniques sont infrieures, de plusieurs ordres de grandeurs, aux mobilits
lectroniques. Dans ce cas le mcanisme de transport est, en fait, une srie de
sauts au-dessus des barrires de potentiel, qui permet aux ions de se mouvoir dun
site un autre. Ces barrires de potentiel sont cres par la structure complexe du
polymre et peuvent tre modifies lorsquon applique un champ lectrique
extrieur [Diss 92], (Wint 83].
I.3.2 Conduction lectronique

Dans le cas des porteurs de charges de type lectronique, on peut modliser le
transport de ces charges en considrant les phnomnes de conduction comme un
flux dlectrons. Donc ce flux de porteurs sera soit contrl par des phnomnes
dinterface lectrode-polymre, soit par des phnomnes de volume au sein du
matriau.
I.3.3 Mcanismes contrles par linterface

Sous leffet dun champ lectrique lev, des charges peuvent tre injectes dans
lisolant partir de llectrode et peuvent bouger vers lintrieur. Ces mcanismes
ne dpendent pas seulement de la tension applique, mais aussi dautres facteurs
comme la temprature, la nature du polymre et de llectrode. Daprs Ieda [Ieda
84], linterface mtal-isolant joue un rle important dans la conduction, tant
lorigine de plusieurs phnomnes (Tableau I. 1) :
Phnomnes lis linterface mtal-isolant

1. Injection des porteurs (lectrons ou trous)
2. Etats de surface
3. Ractions lectrochimiques
4. Ionisation
5. Courants ohmiques et limitation de la charge despace
Tableau I. 1 Effets linterface lectrode-polymre

Il a t galement montr que la nature de llectrode joue un rle trs important
dans la conduction [Koji 85].
11

Au contact mtal-isolant, il existe une barrire de potentiel: la bande de valence de
lisolant est situe un niveau infrieur par rapport au niveau de Fermi du mtal.
Pour quun lectron du mtal puisse passer dans lisolant, il doit absorber une
nergie minimale, quivalente au travail de sortie. Le diagramme des bandes
nergtiques est schmatis dans la Figure I. 2 a).
Le problme majeur pour llectron est de franchir la barrire de potentiel qui existe
entre le mtal et lisolant. Lapplication dun champ lectrique a pour consquence
la rduction de la hauteur de cette barrire. Ce phnomne est schmatis dans
la Figure I. 2 d) et il rsulte de la superposition des effets de la force image (Figure I.
2 b)) et de lnergie potentielle de llectron (Figure I. 2 c)) dues au champ appliqu.
Ces modifications de la barrire vont tre dtailles dans les mcanismes de
Schottky et Fowler-Nordheim.
Mtal
Polymre
Mtal
Polymre
V(x, image)
Ef
Ef
a)
Mtal
Mtal
Polymre
b)
-eEx
Polymre
Ef
Ef
c)
d)
Figure I. 2 Barrire de potentiel linterface mtal-isolant : a) Hauteur totale de la

barrire; b) effet de la force image; c) effet de lnergie potentielle du
champ lectrique appliqu; d) la barrire rsultante.
12
I.3.3.1. Schottky
Si lon considre que la hauteur de la barrire de potentiel est suffisamment basse,
des lectrons avec une nergie suffisante peuvent la franchir. Labaissement de la
barrire est associ une attraction lectrostatique qui a lieu entre llectron et le
mtal suppos charg positivement (charge image) aprs lextraction de llectron
vers lisolant. Cette attraction induit un changement graduel de la barrire du
lnergie potentielle de llectron [Diss 92],[Coel 93],[Lamb 67].
Mtal
Polymre
1
Ef
x
1
Effet Schottky
Effet tunnel assist thermiquement
Effet tunnel
Figure I. 3 Mcanismes de conduction contrls par linterface

Lexpression du courant Schottky reste simple tant que lon considre que le
matriau est exempt des piges :
J = AT 2
E2
s
exp
kT
(1. 1)
o A est la constante de Richardson et s la constante de Schottky donne par :

1
q3 2
avec la permittivit relative du matriau.
=
4
0
Le courant dpend de la temprature et de la nature de llectrode (au travers de

qui reprsente la hauteur de la barrire de potentiel franchir par les porteurs). Le
logarithme du courant varie linairement avec la racine carre du champ appliqu,
la pente de cette droite permet de calculer la constante s donnant ainsi accs la
permittivit du matriau.
13

Dans le cas dun stockage de charges dans lisolant ou prs de linterface, le champ
nest plus uniforme dans lchantillon. Pour prendre en compte cette modification
du champ dans le modle Schottky, Toureille [Tour 74] propose de tenir compte de
leffet de la charge despace. On considre que la valeur du champ au contact est
proportionnelle au champ macroscopique appliqu suivant lexpression E c = E
o < 1 correspond au cas de linjection dune homocharge et > 1 dune
hterocharge. Lexpression du courant est obtenue en remplaant la valeur de E
par E c dans lexpression (1.1).
I.3.3.2. Fowler-Nordheim ou leffet tunnel

Lapplication dun champ lev, suprieur 10 8Vm 1 , entrane une diminution de
la largeur de la barrire de potentiel. Dans ce cas, mme si llectron na pas
suffisamment dnergie pour passer au-dessus de la barrire, il peut la traverser. Ce
phnomne est expliqu par la mcanique quantique, tenant compte du caractre
ondulatoire de llectron. En effet, llectron peut se manifester de lautre cot de la
barrire sous forme donde dautant moins amortie que la largeur de la barrire est
faible ; il suffit que la longueur donde associ llectron ne soit pas trs petite
devant la largeur de la barrire [Wint 83], [Coel 93].
Le courant obtenu est indpendant de la temprature et a pour expression :
B
J = AE 2 exp
E
q3
8 2m 3 / 2
avec : A =
et B =
8h
3h
(1. 2)
I.3.4 Mcanismes contrls par le volume du

polymre
I.3.4.1. Courants limits par charge despace
Ce phnomne est gnralement observ dans les films minces. Si lon considre
que le contact mtal-isolant est bon, alors linjection des charges sera plus
importante que leur extraction. Ainsi, au niveau de llectrode partir de laquelle il
14

y a injection, la densit des porteurs en excs est importante, la conductivit
augmente dune faon significative et le champ lectrique est faible.
Au faible champ, le matriau a un comportement ohmique du aux porteurs
intrinsques. Dans cette zone, le courant est quadratique et la mobilit est
gnralement contrle par les piges.
Pour des tensions leves, on assiste une injection importante et tous les piges
vont tre occups. Si lon augmente encore la tension jusqu la valeur VTFL , les
porteurs injects ne pourront plus tre pigs qui se traduit par une augmentation
significative du courant [Wint 83], (Coel 93], [Diss 92].
La tension VTFL peut tre calcule en utilisant lquation de Poisson et a pour
expression :
VTFL =
qN t d 2
2 0 r
(1. 3)
avec q la charge lmentaire, N t la densit des charges , d lpaisseur, 0 la

permittivit du vide et r la permittivit relative du matriau.
Au-del de VTFL , le matriau suit la loi quadratique dun matriau sans piges.
Ces rgimes sont prsents dans la Figure I. 4:
Log J
Sans piges
Avec un niveau
de piges
V
tr1
Vtr2
V
TLF
Log V
Figure I. 4 Caractristique courant-tension pour un mcanisme de

conduction limit par charges despace
15
I.3.4.2. Poole-Frenkel
Le mcanisme Poole-Frenkel est un effet similaire leffet Schottky mais qui a lieu
lintrieur du matriau, et non linterface.
Comme on le voit sur la figure reprsentant les puits de potentiel associ un
centre ionis, leffet Poole-Frankel rsulte de labaissement
de lnergie
dionisation I du centre sous leffet combin du potentiel coulombien dun centre

dionisation suppos ionis et du potentiel associ au champ appliqu.
Dans les solides, les centres ioniss sont gnralement fixes, par consquent la
conduction peut se faire que par les lectrons qui on pu franchir la barrire
abaisse I I [Coel 93], [Diss 92], [Lamb 67].
Lexpression du courant Poole-Frenkel peut se mettre sous la forme :
1
E2
pf
J = J E exp
kT
o pf = 2 s
(1. 4)
Dans le cas de leffet Poole, il faut que la distance sparant deux piges soit
suffisamment faible pour que leur potentiel interfre. Le courant prend alors la
forme :
qE
2
J = J 0 E exp
kT
(1. 5)
I.3.4.3. Hopping
Dans ce modle, les dfauts de structure entranent lexistence de sites
nergtiques pouvant tre occups par les porteurs. Dans ce cas, le niveau de Fermi
est une valeur dnergie qui, en premire approximation, spare les niveaux
occups des niveaux vides.
16
Figure I. 5 Sauts de site site dans un mcanisme de Hopping

A chaque site est associ une fonction donde, qui daprs la mcanique quantique
est lie la probabilit de prsence. Lorsque les sites sont spatialement et/ou
nergtiquement proches, il y a un recouvrement non ngligeable des fonctions
donde et donc une probabilit de passage dun site lautre (Figure I. 5). Plus on se
rapproche du niveau de Fermi, plus la probabilit doccupation se rapproche de 1/2
et plus on peut trouver des sites donneurs (occups) ou accepteurs (vides) proches
les uns des autres. On peut donc avoir un processus de migration de porteurs
dorigine purement quantique qui se manifeste autour du niveau de Fermi [Segu
00], [Coel 93].
En optimisant les compromis entre distance nergtique et distance spatiale, la
conductivit peut scrire :
1
T 4
exp
(1. 6)
o A est une constante dpendant de la densit et de la nature de piges. Cette loi a

t vrifie des tempratures de lazote liquide ou infrieures.
I.3.5 Courants rsultant de lorientation

dipolaire
En plus des lectrons et des ions, le matriau peut galement contenir de diples.
Lorsque dans une molcule, le barycentre des charges positives ne concide pas
avec celui des charges ngatives, on dit que la molcule est polaire et quelle
possde un moment dipolaire.
Si lon applique un champ lectrique, alors les diples vont sorienter dans la
direction du champ. Ce phnomne est connu sous le nom de polarisation et
17

dpend de la structure chimique du matriau et de lintensit du champ lectrique.
Les diples peuvent tre permanent ou induits. Les diples induits disparaissent
une fois le champ lectrique enlev. Par contre, les diples permanents font partie
intgrante du matriau et ils ne dpendent pas du champ. De plus, ces diples
peuvent rester immobiles et alors le matriau demeure polaris mme aprs
lenlvement du champ.
La polarisation P est dfinie comme le moment dipolaire par unit de volume et la

charge totale induite scrit :
Q = Pd a
(1. 7)
o P est la polarisation, d a llment de surface.

Lorientation dun diple dans un champ lectrique occasionne un dplacement de
charge. Comme tout dplacement local de charge, cela induit un courant dans le
circuit extrieur de mesure. Si lon applique un champ continu, les diples se
dplacent puis atteignent un tat dquilibre. Statistiquement, on peut alors
considrer que les charges sont immobiles et que le courant cesse [Segu 00].
La densit de courant est une somme dexponentielles :
J (t ) = C 0V 0 ( s )
i
exp(
(1. 8)
O C 0 est la capacit, V 0 la tension applique, temps de relaxation, s , les

permittivits relatives correspondant respectivement au champ statique et aux
champs frquence leve.
I.3.6 Nouvelles approches

I.3.6.1. Approche fractale
Comme nous lavons constat dans les paragraphes prcdents, les mcanismes de
conduction dans les matriaux polymres sont de type ionique ou lectronique et
dpendent fortement de la structure complexe dans ces matriaux.
Plus rcemment quelques auteurs [Novi 00], [Novi1 00], [Prig 04] ont propos une
nouvelle approche pour expliquer les proprits macroscopiques (lectriques,
18

mcaniques, etc.) dans les isolants. Il sagit de considrer laspect fractal de la
morphologie des polymres. Dans ce cas des phnomnes de conduction, les
porteurs de charge lectrique sont placs dans un milieu fractal caractris par des
irrgularits dues des changements dchelle. Dans un objet fractal la dimension
est de type non-entier, et est associe au comportement de type loi de puissance de
la conductivit en fonction de la temprature.
Samukhin, et al. [Samu 98] ont modlis les chanes macromolculaires
lintrieur dun cube (LxLxL), dans ce cas les chanes forment ensembles de paquets
non connects les unes par rapport aux autres. Le mcanisme de conduction
obtenu est un comportement modifi du mcanisme de conduction par saut
(hopping), qui a t appel Variable Range Hooping (VRH) .
Dans la littrature nous pouvons trouver plusieurs approches du mcanisme de
conduction dans les polymres en considrant la notion de dimension fractale.
Dans tous les cas, ces modles font une meilleure description mathmatique de
transport de charges lectriques, cependant il reste encore expliquer la
signification physique du valeur fractionnaire de la dimension par rapport au
mcanisme de conduction dans les polymres.
I.3.6.2. Modlisation molculaire

Linjection et le transport des charges dans les isolant ont t caractriss
notamment
par
des
techniques
exprimentales
ou
par
des
modles
phnomnologiques dinjection ou de dcharge.

Une autre approche intressante, qui se dveloppe de plus en plus, est la
modlisation molculaire. Cette technique implique l'utilisation de mthodes de
calcul thoriques (mcanique molculaire, dynamique molculaire, mcanique
quantique
ab-initio
ou
semi-empirique,
...)
permettant
de
dterminer
la
reprsentation graphique de la gomtrie ou de la configuration des atomes d'une

molcule et d'valuer les proprits physico-chimiques de la molcule tudie.
Meunier et al. [Meun 00], [Meun 01] ont utilis la modlisation molculaire afin de
relier les dfauts microscopiques la formation de la charge despace. Dans un
premier temps, il est primordial de comprendre le rle des dfauts au niveau
molculaire dans le pigeage des charges.
19

Cette modlisation permet de calculer laffinit lectronique et par consquent la
profondeur des piges dun systme molculaire donn. Le calcul de laffinit
lectronique se fait par le biais des mthodes ab initio.
Cette technique permet galement de dissocier les dfauts qui sont de nature
chimique et physique et danalyser sparment leurs caractristiques et den
dduire leur influence sur le pigeage des charges.
Il a t montr [Meun 00] quen utilisant la modlisation molculaire il est possible
destimer lnergie, le nombre des piges, ainsi que le temps de pigeage des
lectrons dans les piges.
Toutes les approches prsentes auparavant sont des modles thoriques qui
tentent dexpliquer les phnomnes dinjection et de transport de charges dans les
matriaux polymres.
Des techniques exprimentales ont t galement dveloppes afin de dterminer la
distribution des charges despace (densit, polarit, location). Ces techniques sont
directement lies la variation du champ interne dans le matriau qui se traduit
par lapparition dune tension ou dun courant dans le circuit externe.
I.4 Les mthodes de dtection des charges despace

A partir du milieu des annes 70, beaucoup de chercheurs ont concentr leurs
efforts afin de dterminer les distributions des charges dans les isolants. Ainsi
plusieurs techniques ont t mises au point et lon peut les diviser en deux
catgories : les mthodes sans rsolution spatiale (les courants thermostimuls) et
celles avec rsolution spatiale (les mthodes thermiques et acoustiques).
I.4.1 La mthode des courants thermostimuls

Cette technique, mise au point par Bucci et Fieschi [Bucc 64] dans les annes 60,
est base sur la dcharge ou la dpolarisation du matriau par activation
thermique. Elle a t lune des premires mettre en vidence la prsence des
charges despace dans les isolants. Elle permet de dterminer la nature de la charge
accumule, les temps de relaxation et les niveaux nergtiques des piges mis en
jeu.
20
I.4.2 Les mthodes avec rsolution spatiale

Des nombreuses techniques de mesure de charges despace et de polarisation avec
une rsolution axiale denviron 1m ont t dveloppes depuis le milieu des annes
70 [Alqu 81], [Sess 81], [Sess 82], [Maen 85], [Taka 87], [Gerh 87], [Lang 81], [Gerh1
87], [Leal 90] et plus rcemment une nouvelle technique a t dveloppe avec une
rsolution en 3D [Fran 97]. Ces mthodes peuvent tre divises en deux catgories :
thermiques et acoustiques. Dans les deux cas, des signaux lectriques sont gnrs
et sont dus des changements mcaniques ou dilectriques provoqus par la
diffusion de la chaleur ou la propagation dune onde de pression dans lchantillon.
La distribution de charges peut tre obtenue partir de la rponse lectrique.
Une description dtaille de ces mthodes et leur volution a t ralise par Ahmed
et Srinivas [Ahme 97].
Une attention particulire sera accorde aux mthodes thermiques, puisque la
mthode utilise lors de ces travaux en fait partie. Les mthodes acoustiques seront
juste mentionnes et leur principe sera dcrit.
I.4.2.1. Les mthodes thermiques

A partir du milieu des annes 70, les mthodes thermiques ont t dveloppes afin
danalyser de faon non-destructive les distributions des charges et de la
polarisation dans les polymres isolants minces. Parmi les plus connues, on peut
citer dans lordre chronologique la mthode de limpulsion thermique (MIT), la
mthode LIMM (Laser Intensity modulation Method) et la MOT (mthode de londe
thermique).
La caractristique commune de ces mthodes thermiques consiste dans lanalyse
du courant ou de la tension gnrs par le matriau dilectrique aprs une
excitation thermique.
Lavantage majeur de ces techniques rside dans la rsolution spatiale qui peut tre
atteinte avec les diffrentes implmentations exprimentales. La nature diffusive de
la chaleur implique une rsolution spatiale non uniforme dans lchantillon. Ainsi
une grande rsolution spatiale peut tre obtenue proche de la surface excite mais
elle dcrot avec lpaisseur du matriau.
Une autre question largement dbattue porte sur la ncessit dun traitement
mathmatique complexe des donnes afin den dduire les distributions de charges
21

ou de polarisation. Il semblerait que la dconvolution mathmatique dlicate des
signaux soit un argument majeur contre les mthodes thermiques. Nanmoins, il a
t montr [Baue 93], [Plos 92] quen utilisant une mthode approximation base
sur un changement dchelle, la distribution de charge peut tre estime
directement partir des donnes exprimentales, sans faire appel des mthodes
mathmatiques fastidieuses. Ce procd sera dtaill dans le chapitre suivant. De
plus, les mthodes mathmatiques, comme par exemple la rgularisation, ont
atteint une maturit qui permet lextraction de la charge sans aucune quivoque.
Ces diffrents points vont tre abords au cours des paragraphes suivants pour
rpondre aux diffrentes interrogations relatives aux mthodes thermiques.
I.4.2.1.1 Implmentation exprimentale des mthodes

Le but ici est de dcrire brivement les implmentations exprimentales des
diffrentes mthodes et de mettre en vidence les similitudes qui existent entre
elles.
Les mthodes thermiques se diffrencient notamment par le type de source
dexcitation utilise. Les mthodes dimpulsion thermique et la LIMM utilisent
gnralement comme source excitatrice les lasers.
Lintrt dutiliser un faisceau laser est double : il nous permet dobtenir une
information globale de la distribution de charge dans lchantillon si le faisceau est
dfocalis. Par contre, si lon focalise le faisceau laser, une analyse ponctuelle de la
charge peut tre effectue [Mart 02]. De plus, la faible puissance du faisceau laser
(mW) assure une analyse non-destructive du matriau.
Dans la MOT, lexcitation thermique est ralise en appliquant dun chelon de
temprature. Une face de lchantillon est en contact avec un radiateur et est
initialement porte 30C avant dappliquer le front froid. Ensuite, un liquide froid
(0C) circule dans le radiateur, provoquant ainsi un chelon de temprature
T = 30C . Cette technique est galement non-destructive car la temprature

maximale atteinte est alentour de la temprature ambiante, donc elle nendommage
pas le matriau.
La source excitatrice (laser ou chelon de temprature) provoque lintrieur du
matriau des ondes thermiques qui se propagent lintrieur du matriau. Ces
ondes interagissent avec la distribution de charges ou de la polarisation et
gnrent, entre les deux lectrodes de lchantillon, un signal porteur dinformation.
22

Ce signal peut tre une tension, comme cest le cas dans la mthode de limpulsion
thermique, ou un courant pyrolectrique enregistr par la LIMM et la MOT. La
mesure du courant pyrolectrique savre parfois difficile, tant donne sa faible
valeur (~pA).
La MOT et la MIT sont des mthodes temporelles, alors que la LIMM est une
mthode frquentielle. Ceci implique que les mthodes temporelles fournissent une
rponse rapide de la distribution de charge, de quelques s pour la MIT et de
quelques secondes pour la MOT. Ces techniques conviennent donc ltude des
phnomnes qui voluent rapidement avec le temps. En LIMM, afin dassurer une
bonne rsolution spatiale, le balayage en frquence doit seffectuer sur une plage
importante, rendant ainsi cette technique relativement lente. Elle convient donc
ltude des phnomnes qui voluent peu avec le temps.
Une attention particulire est demande dans limplmentation exprimentale de
ces mthodes, notamment en ce qui concerne la source thermique utilise, les
conditions aux limites des quations de la chaleur, les performances de
lamplificateur, lpaisseur et la nature des lectrodes. Tous ces problmes ont t
dtaills par Collins [Coll 79].
I.4.2.1.2 Gnration du signal

Dans les mthodes thermiques, le signal utile est gnr par les contributions du
champ lectrique et de la polarisation, qui, en gnral, ne peuvent pas tre
dconvolues. Cette sparation est nanmoins possible, dans certains cas, si lon
connat les caractristiques du matriau. Ce problme est rencontr dans toutes les
mthodes, thermiques ou acoustiques.
Considrons un matriau dilectrique mtallis sur les deux faces, les dimensions
latrales de llectrode excitatrice sont beaucoup plus grandes que lpaisseur du
matriau. Ceci permet une modlisation unidimensionnelle de la temprature
T (x , t ) , utilise actuellement par la majorit des techniques.

En conditions de court-circuit, un signal lectrique I (t ) est gnr entre les deux
lectrodes et il apporte une information concernant les distributions de la
polarisation P (x ) et le champ lectrique E (x ) dans lchantillon :
I (t ) =
A
d
{ p P (x ) ( x
} t T (x , t )dx
) 0E (x )
23
(1. 9)

o A est la surface de llectrode, d lpaisseur de lchantillon, 0 la permittivit du
vide, p , x , les coefficients
La fonction r (x ) = p P (x ) ( x ) 0E (x ) est appele fonction charge et
elle est compose des contributions de la polarisation p P (x ) et du champ
lectrique ( x ) 0E (x ) .
En gnral, les mthodes thermiques fournissent une information globale de r (x ) .
Nanmoins, les contributions de P (x ) et E (x ) peuvent tre spares partir des
donnes exprimentales, seulement dans deux cas prcis :
si le matriau est non polaire, seulement E (x ) contribue dans lquation (1.9). A

titre dexemple, le Tflon (PTFE) et ses copolymres, le polythylne (PE) font
partie de cette classe de matriaux.
si le matriau est polaire, alors la contribution de P (x ) sera prdominante dans

lquation du courant. Le PVDF (polyvinylidne fluoride) et ses copolymres sont
les matriaux les plus connus de cette classe.
Dans les matriaux o la polarisation est faible, une dtermination unique de
E (x ) et P (x ) est gnralement impossible.
I.4.2.1.3 Distribution de la temprature

La connaissance de la distribution de temprature lintrieur de lisolant est trs
importante, la dtermination du profil de charges ou de polarisation en dpend
fortement.
Suivant la source dexcitation utilise, le calcul de la temprature seffectue
diffremment.
En LIMM, on considre que le diamtre de llectrode excitatrice est beaucoup plus
grand
devant
lpaisseur
du
matriau,
ce
qui
permet
une
modlisation
unidimensionnelle du gradient thermique. Ceci permet une simplification des

conditions aux limites de lquation de propagation de la chaleur [Lang 86, Lang
91].
Une modlisation tridimensionnelle a t dveloppe par notre quipe et utilise par
la mthode FLIMM (Focused Laser Intensity Modulation Method). Cette approche
permet une analyse ponctuelle des charges despace et galement la ralisation des
24

cartographies 3D. Nous nallons pas insister sur ces modlisations, puisquune
description dtaille de ces modlisations sera effectue dans le Chapitre III.
Dans la mthode de londe thermique, le calcul de la temprature seffectue partir
de lquation de la chaleur en gomtrie plane avec un choix judicieux des
conditions aux limites. Ainsi, plusieurs modles ont t proposs :
Le modle deux sources de temprature est un modle trs rigoureux

physiquement. Dans cette modlisation, on considre que llectrode de mesure
demeure une temprature T 0 tandis que lchelon thermique est appliqu
llectrode en contact avec le radiateur. Ce traitement bas sur lanalyse inverse
de Fourier est lourd mettre en uvre numriquement [Tour 94], [Cher 92].
Dans le modle une source de temprature, llectrode excitatrice est

considre comme seule source de temprature. Llectrode de mesure est
suppose linfini. Ce modle nest valable que lorsque londe thermique na pas
encore atteint llectrode de mesure [Mata 01].
I.4.2.1.4 Dconvolution mathmatique

La dtermination de la distribution de charges et la polarisation ncessite un
traitement mathmatique du signal pyrolectrique. Chaque mthode thermique
possde ses propres mthodes de dconvolution, lies au calcul de la distribution
de la temprature dans lchantillon.
Ainsi, pour chaque technique, plusieurs processus ont t implments et utiliss.
Concernant la mthode de limpulsion thermique, tant donn quelle ft la

premire dveloppe, nous permet de voir lvolution de ces procds de
dconvolution. Le traitement mathmatique, propos par Collins, consiste
choisir une discrtisation de la distribution de charges et calculer la tension
que cette distribution gnre. Plusieurs itrations sont ensuite utilises pour la
distribution de charges et la tension est calcule jusqu ce que les donnes
exprimentales soient en accord avec la discrtisation propose. Ce procd est
laborieux et peu prcis, seule lexprience permettra une reproduction des
rsultats.
Plus tard, DeReggi et al. [DeRe 78] ont montr que le signal lectrique pouvait tre
analys en utilisant les transformes de Fourier. Cette mthode a t implmente
par Mopsik et DeReggi [Mops 82] rendant ainsi possible lobtention des 10 premiers
25

coefficients de Fourrier de la distribution de charges. La rsolution obtenue avec
cette mthode est de 2.5m pour un film de 25m.
En LIMM, au dpart, les auteurs ont propos galement une analyse base sur
les transformes de Fourier. Par la suite, Lang [Lang 91], [Lang 98] a introduit
les mthodes de rgularisation, les plus connues tant la rgularisation de
Tikhonov et la TSVD (Truncated Singular Values Decomposition). Le principe
des
mthodes
de
rgularisation
consiste
imposer
une
contrainte
supplmentaire sur le systme dquations afin de rendre la solution unique.

Une autre mthode de dconvolution a t dveloppe et implmente par Ploss
et al. [Plos 92]. Il sagit de la mthode dapproximation, base sur un
changement dchelle.
Cette procdure
ne ncessite
pas
de traitement
mathmatique fastidieux, la distribution du champ ou de la polarisation est

obtenue en faisant la soustraction entre les parties relle et imaginaires du
courant pyrolectrique, aprs un changement dchelle en fonction de la
diffusion du gradient thermique x =
2D / , o est la pulsation et D la
diffusivit thermique. Cette mthode peut tre galement applique aux autres
mthodes thermiques par un changement dchelle adquat. La rsolution
spatiale obtenue par cette approche est intressante mais uniquement dans une
zone proche de la surface excite.
Les mthodes utilises en LIMM seront dtailles et compares dans le chapitre
suivant.
Pour la mthode de londe thermique, trois mthodes numriques sont

gnralement utilises : une mthode par analyse de Fourier, une mthode par
drivations successives et une mthode dinversion matricielle.
La mthode par analyse de Fourier est utilise quand on considre une
modlisation avec deux sources de temprature. Pour rsoudre lquation de
dpart, le champ lectrique est crit sous forme dune srie de Fourier. Ce
traitement est lourd mettre en uvre numriquement [Noti 01], [Cher 92].
Un traitement par drivations successives est utilis quand on considre une
seule source de chaleur. Ce modle est valable tant que londe thermique na pas
encore atteint llectrode de mesure, par consquent, seulement une partie du
courant enregistr est exploite. Cette approche est beaucoup plus simple
mettre en oeuvre et elle est privilgie dans le calcul des profils de charges [Noti
01].
26

La troisime mthode consiste prendre en compte la temprature relle sur
chaque face de lchantillon en fonction du temps de mesure. On crit lquation
1 sous forme matricielle et le courant se traite en inversant la matrice des
tempratures [Mata 01], [Noti 98], [Abou 97].
I.4.2.2. Les mthodes acoustiques

Un autre groupe de techniques de dtection des charges despace est celui des
mthodes acoustiques. Parmi les mthodes les plus connues, on peut citer la LIPP
(Laser Induced Pressure Pulse) [Sess 82], [Male 00] et la PEA (Pulsed Electro
Acoustic method) [Taka 99], [Fuku 02], [Maen 88].
Comme
pour
les
mthodes
thermiques,
le
phnomne
physique
de
ces
implmentations est trs semblable, le paramtre qui les diffrencie tant la source
dexcitation utilise.
Le principe de ces mthodes consiste exercer une onde de pression sur une face
de lchantillon qui se propage lintrieur du matriau. Ainsi, les charges despace
soumises cette contrainte se dplacent, crant un signal lectrique dtect sur
lautre lectrode. Ce signal est directement proportionnel la variation du champ
lectrique, reli la distribution des charges despace.
Londe de pression peut tre produite soit par un faisceau laser de courte dure
(LIPP), soit par lapplication dune impulsion de tension (PEA).
I.4.2.3. Comparaison entre les mthodes thermiques et acoustiques

Les mthodes thermiques et acoustiques sont des mthodes complmentaires : les
techniques acoustiques sont utilises pour ltude des films pais avec une bonne
rsolution spatiale en profondeur, par contre, les mthodes thermiques sont
excellentes pour dterminer les distributions de charges dans les films minces, avec
une trs bonne rsolution spatiale proche de la surface excite.
Cette conclusion en rsulte des nombreuses comparaisons effectues entre les
mthodes acoustiques et thermiques pour la dtermination des distributions de
charges ou de polarisation dans les dilectriques [DeRe 92], [Alqu 92], [Yang 94],
[Blos 96], [Bou 97], [DasG 96].
Les principales caractristiques des mthodes thermiques et acoustiques sont
prsentes dans le tableau :
27
Impulsion
thermique
Modulation
thermique
Echelon
thermique
Electroacoustique
Impulsion de
pression
MIT
LIMM, FLIMM
MOT
PEA
LIPP
Source
dexcitation
Impulsion
laser
Faisceau laser
modul en
intensit
Chauffage ou
refroidissement
dune lectrode
Impulsion de
tesnion
Impulsion
laser
Nature de la
perturbation
Dilatation
Dilatation
Dilatation
Champ
lectrique
Compression
Quantit
mesure
Variation de la
tension
Courant entre
les lectrodes
Courant entre
les lectrodes
Signal
acoustique
Courant entre
les lectrodes
Dure de la
mesure
Courte
Longue
Moyenne
Courte
Courte
(1-10s)
(1-100min)
(5-20 s)
(0.5-10s)
(0.5- 10s)
Rsolution
spatiale
> 2 m
< 1 m
> 10 m
1m
Epaisseur des
matriaux
< 200m
< 10 mm
100m 1mm
Dconvolution
mathmatique
Ncessaire
Ncessaire
Non
ncessaire
Mthode
Films ~1 m
MOS < 100nm
20m 5mm
< 100 m
MOS < 100 nm
Ncessaire
Ncessaire
Tableau I. 2 Principales caractristiques des mthodes de dtection de charges despace
I.4.2.4. Nouvelles applications des mthodes

Depuis leur cration, les mthodes de dtection de charges ont beaucoup volues
afin de rpondre aux demandes des plus en plus pointues.
Au Japon, un grand nombre de chercheurs concentrent leurs efforts afin

dlargir le champ dapplication de la mthode PEA. Ainsi, Matsui et al. [Mats 02]
ont dvelopp la 3H-PEA (High spatial resolution, High repetition rate, High
voltage measurement). Cette nouvelle variante de la PEA offre la possibilit de
raliser de mesures de charges despace tous les 0.5 ms, permettant ainsi une
tude quasi continue de la dynamique des charges jusquau claquage. Maeno et
Fukunaga [Maen 02] ont mis au point un systme miniaturis de la PEA qui
permet de mesurer la distribution des charges sur place, que a soit en
laboratoire ou en entreprise. Grce un oscilloscope portable, les profils de
charges
peuvent
tre
observs
immdiatement,
sans
dconvolution
mathmatique. Ce systme est surtout utilis pour ltude des matriaux dans
un environnement spatial.
28
Au laboratoire dElectrotechnique de Montpellier, outre les mesures des charges

despace dans les films et cbles, la MOT a t utilise pour dterminer la
distribution de charges despace dans les structures MOS (Mtal-OxydeSemiconducteur) [Fruc 04]. En utilisant une modlisation simple de la structure
MOS autant du point de vue lectrostatique que thermique, une estimation de la
charge
despace
dans
loxyde
peut
tre
obtenue,
sans
dconvolution
mathmatique.
Dans notre quipe, une volution de la LIMM a t mise au point, donnant

naissance la mthode FLIMM (Focused Laser Intensity Modulation Method).
Cette nouvelle technique consiste focaliser le faisceau laser la surface de
lchantillon, ce qui permet une dtection ponctuelle de charges dans les
isolants [Mart1 02]. De plus, grce des platines microscopiques qui permettent
un balayage suivant les axes X et Y, des cartographies multidimensionnelles de
charges peuvent tre ralises [Petr 04], avec une rsolution spatiale en
profondeur denviron ~1m et latrale denviron 10 m.
I.5 Conclusion
Les polymres ont trouv de nombreuses applications dans le Gnie Electrique,
grce leurs proprits isolantes leves.
Nanmoins, quand ils sont soumis des contraintes importantes (lectriques,
thermiques, mcaniques), le champ lectrique interne augmente provoquant le
claquage prmatur des matriaux. Il est maintenant admis que les charges
despace jouent un rle prpondrant lorigine de la rupture dilectrique.
De nombreuses thories ont t labores qui tentent danalyser les phnomnes
dinjection et de transport de charges dans les isolants. Un rappel de ces thories a
t fait dans la premire partie de ce chapitre.
Elles tentent dexpliquer lapparition des charges, mais elles ne peuvent pas prdire
la quantit et la localisation de ces charges.
Ainsi, des mthodes de dtection des charges despace avec une rsolution spatiale
dans une direction ont t dveloppes partir du milieu des annes 70. Ces
mthodes peuvent tre spares, suivant le type de la source excitatrice, en
mthodes thermiques et acoustiques.
29

Dans ce chapitre, une description dtaille des mthodes thermiques a t
effectue, ainsi quune comparaison des implmentations exprimentales de ces
techniques.
Le principe des mthodes acoustiques a t galement rappel. La conclusion
majeure qui ressort cest la complmentarit des mthodes thermiques et
acoustiques dmontre par de nombreuses tudes.
30
II - Gnration et
dtection du signal FLIMM
Chapitre 2 Gnration et dtection du signal FLIMM
II.1 Introduction
La ncessit de dterminer la rpartition spatiale des charges dans un isolant tant
du point de vue thorique quexprimental nest plus dmontrer. Sur plan
thorique, cette rpartition contribue la comprhension des mcanismes de
conduction, dinjection, de transport et de pigeage de charges. Les applications
concernent les processus de vieillissement des matriaux piezolectriques, la
dgradation des mmoires ferrolectriques et les phnomnes de rupture dans les
cables.
Dans les annes 80, une nouvelle technique de dtection de profils de charges et de
polarisation a t dveloppe par Lang et Das-Gupta [Lang 86]. Cette technique,
appele LIMM (Laser Intensity Modulation Method), consiste irradier la surface de
lchantillon tudi par un faisceau laser modul en intensit une frquence
variable. On mesure ensuite le courrant pyrolectrique qui rsulte de linteraction
de londe thermique produite par le laser avec les charges despace ou la
polarisation.
La LIMM est une technique trs utilise actuellement, grce sa facilit de mise en
uvre et la performance des rsultats, notamment dans une zone proche de la
surface irradie. Elle trouve des applications dans de nombreux domaines, mais est
principalement utilise pour la dtermination des profils de charges et de
polarisation dans les matriaux ferrolectriques et polymres. Les tudes effectues
sur les cramiques (PLZT, LiTaO3) ont port sur la dtermination des profils de la
polarisation permanente et spontane [Bou 97], [Lang 96].
Les matriaux polymres sont utiliss dans beaucoup de domaines, notamment
comme isolants en gnie lectrique. Il est donc important de connatre leur
comportement sous diffrentes contraintes (lectriques, thermiques, mcaniques).
Pour cela, la mthode LIMM a t employe afin de dterminer les profils de charges
lintrieur de ces matriaux, ainsi que leur volution en fonction des diffrents
paramtres [DasG 96], [Blos 94], [Blos 96].
La LIMM a trouv rcemment des nouvelles applications, comme par exemple dans
ltude des cristaux liquides [Leis 98], [Leis1 98], [Lehm 99], des polymres
possdant des caractristiques optiques non linaires [Baue 94] ou encore les
31

composites [Gesc 97] qui sont des nouveaux matriaux avec des larges applications
dans les dispositifs ddis la photonique, les capteurs, ou loptique non linaire.
Afin de rpondre des champs dapplications plus vastes, la mthode LIMM a
volu vers des nouvelles variantes, comme la SLIMM (Surface LIMM). Cette
mthode, dveloppe par Lang en 1996 [Lang 96], permet la mise en vidence des
profils de polarisation proche de la surface excite avec une rsolution en
profondeur infrieure au micromtre.
La mthode FLIMM (Focused LIMM) a t mise en uvre dans notre quipe [Fran
00], et a fait objet des travaux de deux thses de doctorat [Haas 97], [Biel 01].
La particularit de cette mthode rside dans la focalisation du faisceau laser qui
permet une dtection ponctuelle des charges despace et la ralisation de
cartographies spatiales 3D avec une rsolution latrale de quelques microns et une
rsolution en profondeur de lordre du micromtre.
Ce type de mesure correspond une attente forte, si lon considre qu lheure
actuelle, il nexiste pas dautres techniques de diagnostic avec de telles spcificits
en 3D.
II.2 La technique FLIMM
II.2.1 Dispositif exprimental

II.2.1.1. Principe gnral
La source dexcitation est une diode laser module en intensit par lintermdiaire
dun gnrateur BF une frquence variable. Le faisceau laser issu de cette diode
est focalis la surface de lchantillon par un systme optique performant,
permettant dobtenir une taille de spot infrieure 10 m. Les cartographies de
charges sont effectues grce des platines micromtriques qui permettent des
dplacements suivant les axes X et Y de la surface de lchantillon tudi avec une
prcision micromtrique.
Lchantillon est mtallis sur les deux faces avec une couche fine dor (20 50
nm). Afin dassurer une meilleure absorption du faisceau laser, une fine couche
opaque est gnralement dpose sur les lectrodes. Lchantillon est plac dans la
32

cellule de mesure servant la fois de support et de protection contre les
perturbations lectromagntiques. A la sortie de la cellule, le pramplificateur de
transconductance faible bruit est charg deffectuer la fois ladaptation
dimpdance lentre en tension du dtecteur synchrone et lamplification du
signal pour lamener un niveau convenable pour tre trait. Il est galement
utilis pour remplir la condition de court-circuit virtuel en rgime alternatif entre
les lectrodes qui est ncessaire pour nos mesures.
Le signal amplifi est ensuite extrait du bruit par lintermdiaire dun dtecteur
synchrone.
Lensemble du dispositif est pilot par un ordinateur, qui permet lincrmentation
de la frquence avec un certain pas et lenregistrement de lamplitude du signal
suivant deux axes perpendiculaires (rel et imaginaire).
Figure II. 1 - Banc de mesure
33
II.2.1.2. Les lments de la chaine de mesure
II.2.1.2.1 Diode laser et systme optique

La gnration du signal est assure par lassociation dune diode et une lentille de
focalisation.
La diode laser
Son optique et son driver dterminent les caractristiques du faisceau incident,

cest--dire sa puissance, son intensit et son type de modulation. Lamplitude du
signal pyrolectrique, ainsi que la rsolution spatiale sont directement dpendants
de la forme du faisceau laser qui illumine lchantillon.
La diode actuellement utilise (PMT45 (LD1360)) peut tre module par un signal
TTL jusqu la frquence de 20 MHz. Les caractristiques de cette diode sont
rsumes dans le tableau :
Caractristiques
Valeurs
Puissance en sortie
45 mW
Longueur donde
658 nm
Diamtre du faisceau
1.9 mm (faisceau circularis par microlentille)
Modulation
1 Hz 1MHz : TTL
Tableau II. 1 Caractristiques de la diode laser
La lentille de focalisation
La lentille de focalisation permet de focaliser le faisceau laser la surface de

lchantillon. La rsolution spatiale dpend du diamtre du spot de focalisation.
La lentille utilise provient de la socit Melles Griot donnant une taille de spot de
6 m, daprs les donnes du fabricant.
La webcam
Au niveau de lchantillon, une partie de la lumire est absorbe par lobjet, lautre
partie est rflchie et dtecte par une webcam qui permet la mise au point de la
focalisation et lestimation de la taille de spot.
34

Ce systme permet galement de visualiser la surface de lchantillon et donc de
choisir une zone prcise dtude.
La webcam utilise est une Philips ToUcam avec une rsolution de la camra de
640/480 pixels.
II.2.1.2.2 Le pramplificateur
a) Caractristiques
Il sagit dun pr-amplificateur de courant FEMTO (LCA-200k-20M). Ses principales
caractristiques sont donnes dans le tableau suivant :
Caractristiques FEMTO
Bande passante (200kHz) indpendante de la capacit du dtecteur jusqu

10nF
Trs faible bruit en courant : 40 fA /
Bruit en tension : 6nV /
Bande passante : DC jusqu 200kHz
Gain transimpdance 20MV/A
Impdance dentre : 50 ( 5 pF ) sur toute la bande passante
Hz ramen lentre 10kHz
Hz 10kHz
Tableau II. 2 Caractristiques du pramplificateur

b) Rapport signal/bruit
Les courants pyrolectriques efficaces dtects entre les lectrodes peuvent
atteindre des niveaux trs faibles (~0.1 pA). La caractristique principale requise qui
guide le choix effectu du pr-amplificateur est son faible bruit en courant
quivalent ramen lentre.
Considrons la Figure II. 2 dans laquelle la cellule de dtection est symbolise par
une source de courant dimpdance Z S . Lamplificateur est suppos non bruyant
de gain G et les gnrateurs de bruits quivalents e n et in sont ramens lentre.
35
Figure II. 2 Schma du pramplificateur

La tension de bruit en sortie est alors gale :
e b = G in2 +
e n2
Z S2
4kTB
+
RS
(2. 1)
in2 - bruit li lamplificateur

e n2
- bruit de la source + amplificateur

Z S2
4kTB
- bruit li la source (bruit thermique Johnson), o k est la constante de
RS
Boltzmann, T la temprature (K) et B la bande passante.
in = 40 fA / Hz
A 10kHz : e n = 6nV / Hz
Z S = 160k Z c
De sorte que le terme
avec
C S = 100 pF
RS = 1014
e2
4kTB
<< in2 et n2
RS
ZS
(2. 2)
(2. 3)
On en dduit e b = (2 10 7 ) (5.5 10 14 ) 1V /
Pour une bande de 10kHz : e b10kHz = (1V
Hz
(2. 4)
10 10 3 ) = 100V
(2. 5)
Un signal lentre de lamplificateur de 0.1pAeff produit en sortie une tension :
e out = 0.1 10 12 2 10 7 = 2V
(2. 6)
Dans ce cas typique, le rapport S/B en tension lentre du dtecteur synchrone

est gal :
36

S
B
dB
= 20 log
2 10 6
100 10 6
= 34dB
(2. 7)
Lextraction du signal du bruit seffectue alors sans problme par le dtecteur

synchrone. Il faut noter cependant que les facteurs limitants dans notre cas sont la
frquence maximale dtude et la capacit de lchantillon.
Ds que le terme
e n2
Z S2
deviendra plus grand que in2 , aucun signal ne pourra tre
dtect. Ce sera le cas si la capacit des chantillons augmente, ou si lon travaille

des frquences plus leves.
c) Validation des conditions de court-circuit

Lquation fondamentale de la FLIMM (2 .27) est valable dans le cas o la condition
de court-circuit entre les lectrodes est remplie.
Dans labsolu, on ne peut pas remplir rigoureusement cette condition, mais
seulement tenter de sen rapprocher au maximum.
Si lon considre une source schmatise par son impdance quivalente Z s
attaquant lamplificateur reprsent son entre par son impdance dentre Z A .
Figure II. 3 Modlisation de ltape dentre

Tendre vers les conditions de court-circuit signifie maximiser le rapport
Zs
. Or,
ZA
Z s , constitue dune capacit C S en parallle avec une rsistance RS (rsistance de

lisolant), est proportionnelle
. Dautre part, Z A f
37
ce qui implique

Zs
f
ZA
. La condition de court-circuit est donc dautant plus difficile tenir
que la frquence augmente.

Pour
un
cas
dtude
typique
nous
avons
C S = 100 pF ,
RS = 1014 ,
f = 10kHz , donc :
Zs =
RS
1 + RS2CS2 2
= 160k
(2. 8)
Le constructeur donne une valeur dimpdance dentre de lamplificateur quasi

constante sur la bande passante et gale 50 .
Il en rsulte que
Zs
3200 >> 1 et dans ce cas, la condition de court-circuit est
ZA
remplie.
II.2.1.2.3 Dtection synchrone

La dtection synchrone est utilise pour extraire du bruit des signaux une
frquence donne. Ces signaux sont noys dans le bruit (le rapport S/B en tension
pouvant atteindre -80 -100dB).
Un dtecteur synchrone se compose typiquement dun multiplicateur analogique,
dun circuit moyenneur et dun amplificateur continu de sortie qui restitue
lamplitude du signal dentre. Le rapport signal sur bruit sera dautant plus grand
que la constante de temps du moyenneur sera grande.
Du point de vue mathmatique, un dtecteur synchrone ralise une multiplication
entre le signal de rfrence et le signal mesurer. Un filtre passe-bas reconstitue
alors une valeur proportionnelle lamplitude du signal.
Le signal issu de notre systme de mesure pouvant atteindre des niveaux trs
faibles ( 0.1pAeff ), un dtecteur synchrone (EG&G 5302) travaillant jusqu 1MHz,
est utilis pour lextraire du bruit.
38
II.2.2 Gnration du signal

II.2.2.1. Principe
Le faisceau laser modul en intensit une frquence f et focalis la surface de
l'chantillon cre des chauffements priodiques dans une zone proche de la
surface que nous appellerons zone thermique. La taille de la zone thermique est
conditionne par les caractristiques du matriau mais aussi par la frquence de
modulation. Plus la frquence est basse et plus la zone irradie est profonde. On
peut ainsi avoir accs des informations qui sont fonction de la profondeur en
faisant varier la frquence.
On dfinit la longueur de diffusion thermique
t [Mart 92] par la distance laquelle
une source de chaleur est attnue de e-1. Elle peut s'crire:
t =
2.Dt
(2. 9)
O Dt (m2/s) est la diffusivit thermique et la pulsation de modulation du

faisceau.
Lorsque une charge lectrique est atteinte par un gradient thermique, elle est
localement dplace la frquence de modulation. Ce dplacement relatif entre les
deux lectrodes cre une variation des charges lectriques images sur ces lectrodes
et donc une diffrence de potentiel dtecte par le systme de mesure. Ayant obtenu
pour un point de la subsurface la distribution de charge, il suffit alors de dplacer
la
source
laser
en
surface
de
lchantillon
pour
raliser
une
tude
multidimensionnelle de la rpartition de la charge lectrique. Lavantage est ici

laugmentation de la rsolution latrale en comparaison avec les autres mthodes
de dtection.
39

D
r
i
v
e
r
Electrode
Sample
Electrode
Lock-in
Amplifier
I(f)
Computer
Figure II. 4 Schma de principe du banc FLIMM

Les limites de cette mthode, comme la plupart des mthodes thermiques, sont
relatives au type de source utilise. Le but tant de localiser la charge en
profondeur, il faudra exciter le matriau sur une large bande de frquence. La
modlisation thermique donne alors des indications sur le choix de cette bande
mais montre aussi les limites : basse frquence, tout le matriau est irradi et le
signal capt est donc issu de ltat de charge gnral dans la zone thermique. Il
devient donc difficile dobtenir une bonne rsolution sur toute la profondeur de
lchantillon. Une solution consiste retourner lchantillon, et renouveler
lopration. Lassociation des rponses obtenues successivement sur les deux faces
permet de reconstituer le profil intgral lintrieur de lchantillon.
II.2.2.2. Problme lectrostatique

Linformation que nous recueillons est lie la variation de la charge induite au
niveau des lectrodes de lchantillon par une source de perturbation thermique.
Il faut donc rsoudre le problme lectrostatique li lapparition et lvolution de
ces charges pour pouvoir clairement tablir une quation fondamentale dcrivant
lvolution de notre information utile , en loccurrence le courrant pyrolectrique
de court-circuit.
Nous envisageons dans le futur proche de faire voluer la FLIMM vers une tude
sous tension de nos chantillons. Dans ce but, les quations menant lquation
fondamentale ont t rcrites, en tenant compte du terme associ sous tension
li au champ lectrique externe appliqu.
Le gradient thermique qui interagit avec les charges despace ou avec la
polarisation, gnre, entre les deux lectrodes, un courant pyrolectrique I(f).
40

Comme montr dans la Figure II. 4, llectrode suprieure cot impact laser est la
masse. On cre ensuite une condition virtuelle de court-circuit entre les bornes de
lchantillon en connectant llectrode infrieure un pramplificateur dimpdance
sensiblement nulle (voir II.1.2.2). Cette condition de court circuit simplifie
considrablement les quations lectriques utilises.
On considre une charge Q i situe lintrieur du matriau, dans une couche
plane infiniment mince, de surface S, parallle aux lectrodes et situe la distance
z et (L z ) de celles-ci.
L
A
S
E
R
Qi
1
z=0
Qi
z=z i
z=L
pA
Qi
2
Z
Figure II. 5 Cration des charges images

Par influence totale, la charge interne Q i induit sur les lectrodes, des charges
images Q i1 et Q i 2 , qui dpendent des distances z et (L z ) . La pntration dune
onde de chaleur partir de lune des lectrodes et la dilatation qui laccompagne
font varier les valeurs relatives de ces distances et modifient lquilibre des charges
images.
Pour une charge interne Q i (par unit de surface), situe labscisse z , la
condition dinfluence totale suppose que la somme des charges dans un plan soit
nulle.
Q i1 + Q i 2 + Q i = 0
Linduction lectrique D = E
(2. 10)
vaut, en tenant compte des charges de
surface 1 induites par lapplication dune tension V HT :

Sur [0, z ] : E = Q i1 + 1
41

Sur [z , L ] : E = Q i 2 = Q i1 + Q i + 1
reprsente la permittivit du matriau Fm 1 et E le champ lectrique interne
(Vm ).
1
Le thorme de Gauss permet dcrire
r
dl = V HT
(2. 11)
O V HT est la tension applique entre les lectrodes dans le cas gneral.

z
Do
Q i1 + 1
du +
Q i1 + Q i + 1
du = V HT
L
L
du
Soit (Q i1 + 1 )
= V HT Q i
V HT Q i
du
Q i1 =
du
(2. 12)
du
Le calcul de la charge Q i 2 se fait de la mme manire :

Linduction lectrique vaut :
Sur [0, z ] : E = Q i 2 Q i + 1
Sur [z , L ] : E = Q i2 + 1
Donc :
z
(Q i 2 1 )
du
= V HT Q i
V HT Q i
du
Q i2 =
du
+ 1
(2. 13)
du
La charge Q i 2 peut scrire comme la somme de la charge prsente sur llectrode

lorsque lisolant est en condition de court-circuit et la charge cre lorsquon
applique une tension V HT :
Q i2 = Q i2HT + Q i 2CC
(2. 14)
Le changement de temprature provoque :
du = (1 + x T )du
une variation de telle que = T0 (1 + T ) ,
une dilatation du matriau :
42
(2. 15)
(2. 16)

avec x , respectivement le coefficient de dilatation thermique du matriau et le
coefficient de dpendance la temprature de la permittivit du matriau et T 0 la
temprature dquilibre.
De sorte que :
1 + xT
du
=
1 + T
Calcul de Q 2CC :
z
du
Qi
0
Q 2CC =
du
T0
du
(2. 17)
1 + x T du
Q i
1 + T
0
=
L
1 + x T du
1 + T
0
Un dveloppement limit au premier ordre implique :
1 + xT
1 T + x T = 1 + T ,
1 + T
Lexpression de Q 2CC devient alors :
Q 2CC =
1 +
x
xQ i
L
Tdu
( = x )
Tdu
(2. 18)
Calcul de Q 2HT :
Q 2HT =
V HT
V HT
L
+ 1 =
du
1 +
+ 1 avec 1 =
Tdu
V HT
L
Do
Q 2HT = V HT
1
L
L
V HT
Tdu +
L
(2. 19)
Donc
Q 2HT =
V HT
L2
Tdu
(2. 20)
Q i , Q 2CC , Q 2HT sont dj des charges intgrs sur lensemble de lchantillon
43
Expression du courant de court-circuit :
I cc (t ) =
dQ 2cc
dt
Q i L
d
Q i Tdu +
z Tdu + 1
2
dt L
L
0
0
(2. 21)
Soit :
I cc (t ) =
z T
z
Q i
du
L
L
0 t
T
du
t
(2. 22)
Q i tant la charge totale dans lchantillon

L
En remplaant Q i = S
(z )dz
(2. 23)
o (z ) est la densit volumique de charge dans la direction de lpaisseur de

lchantillon et S la surface des lectrodes, on obtient :
I cc (t ) =
S
L
z T
z
du
t
L
0
(z )
On rappelle que T (z , t ) = T (z , f )e
jt
T
du dz
(2. 24)
pour une modulation sinusodale.
On en dduit :
I cc ( f ) = j
S
L
(z ) Tdu
0
Tdu
En posant : g (z , f ) =
I cc ( f ) = j
S
L
z
L
z
L
Tdz
0
dz
(2. 25)
Tdz , on obtient :
0
(z )
g (z , f )dz
(2. 26)
Cette expression peut-tre simplifie par intgration par parties, le dveloppement

des calculs est prsent dans lannexe 2.
Lexpression du courant en condition de court-circuit scrit :
L
I cc ( f ) = j C E (z ) T (z , f )dz
(2. 27)
44

Dune faon plus gnrale, et dans le cas o lchantillon possde une distribution
de polarisation, lquation se gnralise :
I cc ( f ) = j
S
L
r (z ) T (z , f )dz
(2. 28)
avec r (z ) = p(z ) E (z ) appele fonction charge

o S est la surface des lectrodes mtalliques, L lpaisseur de lchantillon,
r (z ) la fonction charge, p(z ) le coefficient pyrolectrique dans la direction de

lpaisseur de lchantillon z.
Expression du courant li V HT :
I VHT (t ) =
dQ 2HT
dt
S =
d
(1
V HT
dt
L
L
T (u, t )du ) S
(2. 29)
On en dduit :
I VHT ( f ) = j
V HT
L2
CV HT
S T (z , f )dz = j
L
0
T (z , f )dz
(2. 30)
Lextraction de la fonction charge r (z ) par des mthodes mathmatiques de

dconvolution, partir de lquation (2. 27) ncessite la connaissance du courant
I ( f ) et de la temprature T (z , f ) qui se propage lintrieur du matriau.

Les mesures du courant pyrolectrique I ( f ) sont trs dlicates, faible niveau.
Afin de palier ce problme, plusieurs solutions ont t envisages qui seront
dtailles dans les paragraphes suivants.
On note galement limportance fondamentale de la temprature. Il est donc
ncessaire de bien modliser londe thermique afin de ne pas entacher les rsultats
de mesure dapproximations supplmentaires. Les diffrents modles proposs
seront prsents dans un chapitre consacr la modlisation.
Il reste cependant rsoudre le problme mathmatique dinversion consistant
retrouver r (z ) . Cest l le cur du problme; les mthodes dinversion classiques
ne donnent pas de solution fiable car la matrice des rsultats exprimentaux est
trs mal conditionne.
Plusieurs
mthodes
45
mathmatiques
ont

implmentes, testes et compares, afin de trouver celle qui convient le mieux
nos exprimentations.
II.3 Les principales volutions
La mthode FLIMM a t implante dans notre laboratoire depuis quelques annes.

Les rsultats obtenus auparavant ont montr son intrt dans la dtection des
charges despace, notamment dans la ralisation des cartographies spatiales.
Afin de la rendre encore plus puissante et plus fiable, quelques amliorations
exprimentales ont t apportes, soit au niveau de la chane exprimentale
(nouvelle cellule, pr-amplificateur), soit au niveau de la prparation des
chantillons.
II.3.1 Mise en uvre dune nouvelle cellule

Les amliorations de la cellule de mesure ont t effectues toujours dans lesprit de
permettre une facilit dans la ralisation des cartographies 3D des charges
despace. Une nouvelle cellule a t conue et les parties composantes sont
montres en dtail dans la Figure II. 6.
46

Capot
Plaque de verre
Electrode
Teflon
Laiton
Support echantillon
Teflon
Amplificateur
Embase
Bague de maintien
Aluminium
Aluminium
Figure II. 6 Dtails de la cellule de mesure

La principale amlioration apporte la cellule consiste dans la conception du
capot. Une ouverture de diamtre de 20mm a t prvue afin de permettre un
balayage en X et Y de la surface de lchantillon. Lintgration dune plaquette de
verre permet dune part de maintenir lchantillon en contact lectrique avec
llectrode porteuse de signal, et de visualiser le positionnement du faisceau laser
sur la zone tudier, dautre part. Lintgration dune webcam dans notre systme
de mesure permet de connatre la position exacte du faisceau laser et destimer la
taille de spot.
Cette nouvelle cellule a t conue de faon permettre linterchangeabilit des
pramplificateurs. En effet, un amplificateur large bande passante sinsre
facilement lintrieur de la cellule et son maintien est assur par lintermdiaire
dune bague. Un connecteur Lmo assure le contact entre lampli et llectrode de
mesure. Si lon veut utiliser lamplificateur Femto, un cble blind assure la
connexion entre lentre de lamplificateur et llectrode de mesure, comme le
montre la figure prcdente.
47
II.3.2 Augmentation du rapport S/B

Comme on la vu auparavant, lextraction de la charge despace partir de
lquation fondamentale FLIMM dpend fortement du courant pyrolectrique
enregistr. Plus le niveau du signal est important, plus les courants sont propres
et moins il y a dinstabilits numriques dans la dconvolution mathmatique.
Lintensit du signal utile est lie labsorption du faisceau laser. Pour augmenter
le rapport S/B, on peut donc amliorer labsorption optique du faisceau par les
lectrodes.
Gnralement, dans la littrature, une couche mince opaque (20nm) de bismuth
[Baue 90] est dpose sur les lectrodes de lchantillon. Cette mthode semble
donner de bons rsultats. Cependant, le bismuth nest pas facile dposer cause
de sa toxicit. Notre laboratoire ntant pas quip dun vaporateur qui liminerait
tout risque dintoxication, il nous a fallu donc trouver dautres solutions.
Nanmoins, on a pu raliser un chantillon test avec une couche de bismuth de
20nm afin de tester sa capacit augmenter le niveau du signal pyrolectrique.
II.3.2.1. Diffrentes couches et comparaisons

Devant la toxicit du bismuth, il a fallu envisager une autre solution, plus simple
mettre en uvre. Lencre de Chine a t choisie dune part pour la facilit de la
ralisation des couches, et pour ses proprits optiques, dautre part.
Le dpt a t ralis la tournette type TP 1100 en ajoutant quelques gouttes
dencre de Chine sur les deux faces de lchantillon tudier et en faisant tourner
avec une vitesse de 4000 m/s et une acclration de 8000 m/s pendant 30 s.
48
Au et encre tournette
Au
Au et encre pose manuellement
Courant pyrolectrique (nA)
-1
10
100
1000
10000
Frquence (Hz)
Figure II. 7 Influence de lencre

La Figure II. 7 montre quen dposant une couche dencre par dessus de llectrode,
le niveau de signal augmente dans un rapport proche de 5 en comparaison avec un
chantillon dpourvu dune couche absorbante. Ce rsultat est satisfaisant, mais il
prsente nanmoins un inconvnient : lpaisseur de la couche dpose ne peux pas
tre contrle et mesure environ 1m. Ceci entrane une perte de la rsolution en
surface, mais reste exploitable sur une plage de frquence comprise entre 100 Hz et
10kHz, ce qui est convenable, vu la faible paisseur de lchantillon. Dautre part, si
le dpt est effectu manuellement, lpaisseur est globalement plus importante et
la couche semble trs inhomogne. Dans ce cas, la forme mme de la rponse du
courant pyrolectrique change et lon ne peut plus considrer que le dpt est sans
influence sur la rponse physique de lchantillon (en vert sur la Figure II. 7).
Un autre dpt susceptible daugmenter le niveau de signal est celui de carbone.
Plusieurs chantillons ont t raliss, suivant lpaisseur de la couche absorbante
(10nm, 20nm, 50nm). Les dpts ont t effectus par vaporation, lpaisseur tant
ainsi matrise. Le signal utile est plus important lorsque la couche de carbone a
une paisseur de 20nm (Figure II. 8).
La couche de 10nm nest pas suffisamment paisse (prdite par la couleur violette
du dpt), par consquent labsorption optique du faisceau laser nest pas
suffisante. Par contre, pour un dpt de 50nm, on assiste une surchauffe de
lchantillon ce qui entrane une modification de la structure interne du matriau.
En conclusion, lpaisseur optimale de la couche de carbone est de lordre de 20nm.
49
Courant pyrolectrique (nA)
3,0
Carbone 10 nm
Carbone 20 nm
Carbone 50 nm
2,5
2,0
1,5
1,0
0,5
10
100
1000
10000
Frquence (Hz)
Figure II. 8 - Influence de lpaisseur de la couche de carbone

Mis part le bismuth, deux autres solutions ont t tudies. La Figure II. 9 montre
que le niveau de signal a augment dans un rapport 3, respectivement 2 pour les
couches dencre et de carbone rapport au signal avec la couche de bismuth. Ce
rsultat est trs satisfaisant dans la mesure o nous avons trouv un remplaant
pour le bismuth et qui donne des rsultats suprieurs. Dans le cas des mesures
globales de charges despace, la solution retenue est la couche dencre en raison de
sa bonne absorption optique et de la facilit de ralisation du dpt. Pour la
ralisation des cartographies, un dpt uniforme par vaporation est ncessaire,
dans ce cas, la couche de carbone sera privilgie.
Module du courant pyrolectrique (nA)
5,0
Encre
Carbone
Bismuth
4,5
4,0
3,5
3,0
2,5
2,0
1,5
1,0
0,5
0,0
10
100
1000
10000
Frquence (Hz)
Figure II. 9 - Comparaison des couches absorbantes : encre, carbone, bismuth

50
II.3.2.2. Influence de lpaisseur des lectrodes

Comme on la vu pour le dpt de carbone, lpaisseur de la couche absorbante
influence sur le niveau du signal. Il doit en tre de mme pour lpaisseur de
llectrode. Il nous a paru donc intressant dtudier linfluence de lpaisseur, afin
dessayer de dgager le meilleur compromis. Les tudes ont t effectues sur des
chantillons de PVDF mtalliss avec une couche dor avec une paisseur comprise
entre 5 et 100nm, avec un pas de 12nm. Dans chaque cas, nous avons vrifi que
la conductivit des lectrodes restait effective. Les rsultats obtenus sont prsents
dans la Figure II. 10.
1,4
1,2
1,0
0,8
0,6
0,4
0,2
0,0
20
30
40
50
60
70
80
90
100
110
Epaisseur de l'lectrode (nm)
Figure II. 10 - Influence de lpaisseur de llectrode

Daprs ce graphique, on constate quun niveau de signal important est obtenu
pour des paisseurs dlectrode comprise entre 25 et 40nm. Pour les dpts fins
infrieurs 20nm la conductivit lectrique nest pas suffisante pour assurer la
prise des contacts rendant ainsi les mesures impossibles.
Par contre, la diminution du signal utile dans le cas des dpts suprieurs 20nm
se justifie par une paisseur trop importante provoquant une forte dperdition
thermique latrale qui rduit linteraction du gradient thermique avec les charges
tudies.
51
II.3.2.3. Influence de la nature des lectrodes

Llectrode doit prsenter simultanment plusieurs caractristiques: une faible
paisseur, une bonne absorption optique et une faible conductivit thermique, afin
dviter les fuites thermiques latrales. Pour satisfaire toutes ces contraintes, nous
avons dpos des matriaux diffrents de ceux utiliss traditionnellement, comme
lor et laluminium.
Le critre de choix pour les matriaux sest port surtout sur leurs proprits
thermiques, mais galement sur leur facilit de dpt dans notre laboratoire.
Une liste des matriaux a t dresse, mais parmi eux seulement trois ont t
retenus : le carbone, ltain et lindium.
Lindium prsente de bonnes caractristiques, mais une fois dpos, il soxyde trs
vite au contact de lair rendant ainsi impossible tout contact lectrique.
1,5
Aluminium
Or
Carbone
Etain
1,0
0,5
0,0
10
100
1000
10000
Frquence (Hz)
Figure II. 11- Influence de la nature des lectrodes

La Figure II. 11 montre le module du courant pyrolctrique relev pour les
diffrentes types lectrodes. On remarque quen utilisant une lectrode en carbone,
le signal utile est deux fois plus important que pour un chantillon avec une
lectrode en or ou aluminium.
Il apparat donc intressant dutiliser directement un dpt de carbone en tant
qulectrode, dautant plus quil sert augmenter labsorption optique du faisceau.
Cependant, ceci ne sera possible que si aucune action post-dpt nest ncessaire,
en particulier si lchantillon nest pas soumis une contrainte de tension. Il pourra
52

tre donc utilis dans le cas des matriaux polaires du type PVDF dont on cherche
valuer le profil de polarisation.
Pour ltude des charges implantes, par exemple dans le PE, nous avons test
lutilisation dlectrodes en carbone et en tain. Celles-ci nont pas support
lapplication dune tension de charge suprieure 20kV/mm sur lchantillon,
certainement lie une rsistivit accrue (Tableau II. 3).
On peut constater galement que le niveau de signal est inversement proportionnel
la conductivit thermique de llectrode dpose. Ceci est d certainement un
meilleur confinement de lnergie dpose induit par une diminution de ltalement
radial des ondes thermiques dans llectrode. Ce rsultat surprenant ntait pas
vident priori.
Matriau
Carbone
Etain
Aluminium
Or
80
66.8
237
317
1375 0C
12.6
2.67
2.2
Caractristiques
Conductivit thermique
0-100C (Wm
Rsistivit
( cm )
K 1 )
20C
Tableau II. 3 Conductivit thermique et rsistivit
En conclusion, le dpt direct de carbone en tant qulectrode de contact est adapt

ltude de profils de polarisation et semble augmenter sensiblement le signal
pyrolectrique. En revanche, celles-ci ne tiennent pas suffisamment la charge pour
limplantation posteriori de charges dans lisolant.
II.3.2.4. Influence du diamtre des lectrodes

La taille de llectrode est un autre facteur dont il faut tenir compte. Dans la
littrature, les auteurs utilisent en gnral des lectrodes de diamtres de lordre de
2mm [Blos1 96], [Leis2 98].
Daprs lquation fondamentale FLIMM, on sait que le niveau du courant est
directement proportionnel la capacit de lchantillon, et que la capacit est
proportionnelle la surface de llectrode. Thoriquement, il faut donc utiliser des
diamtres assez importants.
53

La Figure II. 12 montre quexprimentalement, on retrouve des rsultas prvisibles
par la thorie. Plus le diamtre augmente, plus le niveau de signal augmente,
jusqu une valeur seuil dapproximativement 25 mm. Au-del de cette valeur, on
constate une chute importante dans le niveau de signal. Ce phnomne peut tre
expliqu par un
talement thermique dans llectrode qui semble freiner la
conversion thermique utile lexcitation des charges. Dans nos exprimentations, le

choix cest port sur un diamtre de 16mm qui correspond au diamtre de
llectrode porteuse de signal, intgre dans notre cellule de mesure.
Module du courant pyrolectrique (pA)
1000
900
800
700
600
500
400
300
200
100
0
10
15
20
25
30
35
Diamtre de l'lectrode (mm)
Figure II. 12 - Influence du diamtre de llectrode
II.3.3 Dveloppement des logiciels

La fiabilit et la reproductibilit sont deux paramtres importants dans la mesure
des charges despace. Pour cela, des logiciels dacquisition et de calcul ont t
dvelopps.
II.3.3.1. Programme dacquisition

Lacquisition du courant pyrolectrique seffectue de manire automatique, par
lintermdiaire de lordinateur. Linterface entre le dispositif de mesure et
lordinateur est assure par un logiciel dvelopp sous Delphi. Ce programme
permet une souplesse dans le choix des paramtres de mesures et lenregistrement
des courants dans des fichiers ASCII (*.dat) ou des fichiers compatibles avec Matlab
(*.m).
54

Ce logiciel permet laffichage instantan de lvolution des spectres de courants, en
donnant la possibilit de visualiser le module, la phase de dtection ou bien les
parties imaginaire et relle des courants (Figure II. 13).
Le choix de la gamme de frquence se fait en slectionnant les frquences
minimales et maximales et le nombre des points entre ces deux valeurs.
Lespacement des frquences peut se faire de faon linaire ou logarithmique, avec
un tirage des frquences soit alatoire, soit dans lordre croissant.
Afin de faciliter le traitement des donnes ultrieurement, ce logiciel permet
lintgration
dans
le
fichier
de
mesure
des
paramtres
concernant
les
caractristiques de lchantillon. Ainsi, avant le lancement du programme

dacquisition, on renseigne le fichier avec le type du polymre tudi, sa capacit et
le diamtre de llectrode. Ces constantes sont ncessaires lors du traitement
mathmatique des donnes.
Ce logiciel, avec son interface interactive, rend lacquisition des donnes facile et
fiable.
Figure II. 13 Interface du programme dacquisition
55
II.3.3.2. Programme de calcul de la temprature

La propagation de la chaleur lintrieur du matriau est calcule en utilisant
plusieurs modles de temprature, qui seront dtaills dans le chapitre suivant.
Un logiciel de calcul a t dvelopp pour chaque modle en tenant compte de leurs
caractristiques. La Figure II. 14 montre linterface du logiciel pour la modlisation
unidimensionnelle quatre couches.
La distribution de la temprature dpend de la source excitatrice, pour cela ce
programme offre la possibilit de renseigner le modle avec ses caractristiques :
puissance de la diode, rayon de spot et galement la longueur donde du laser
utilis.
La
longueur
donde
est
trs
importante car delle
dpendent les
caractristiques thermiques du matriau utilis. La rponse en temprature peut

tre diffrente suivant la longueur donde utilise, comme on le verra dans le
paragraphe 3.1.20.
Ce logiciel permet galement de choisir les quatre milieux dont lchantillon est
compos. Pour chaque couche, on a la possibilit de choisir le type du matriau et
son paisseur. A titre dexemple, la premire couche est constitue gnralement
de lair ou de verre. La deuxime reprsente llectrode excitatrice dpose sur le
matriau tudier (milieu 3). La dernire couche est associe llectrode de
mesure.
Une fois les caractristiques des matriaux slectionnes, on dtermine la gamme
de frquence pour laquelle la temprature sera calcule. En gnral, elle correspond
la gamme de frquence utilise lors de lacquisition du courant pyrolectrique.
La distribution de la temprature peut se calculer sur la totalit de lchantillon ou
pour chaque couche sparment. De plus, on peut la dterminer en fonction de la
frquence, de lpaisseur du matriau ou alors en fonction de ces deux paramtres.
La rpartition des points de calcul suivant z peut se faire de faon linaire ou
logarithmique.
Finalement, la distribution de la temprature est crite dans un fichier compatible
avec le logiciel Matlab.
Pour les autres modles de temprature, le calcul se fait de la mme faon, par
lintermdiaire des logiciels qui offrent une souplesse dans le choix des paramtres
et une facilit dutilisation. De plus, le temps de calcul est trs court (~secondes),
quelque soit le modle et le nombre de points de calcul. Ces programmes
56

permettent galement laffichage des courbes de temprature, ainsi que leurs
valeurs.
Figure II. 14 Interface du logiciel de calcul de la temprature
II.3.3.3. Programme de traitement des donnes

Le calcul de la distribution de charges se fait grce un programme crit sous
Matlab. Il dbute par limportation des donnes exprimentales, qui ont t
stockes dans un fichier par le logiciel dacquisition. Ensuite, on renseigne le
programme avec la distribution de la temprature, qui a t galement crite dans
un fichier Matlab, comme on la vu prcdemment.
La suite du programme est constitue par des routines Matlab, comme par exemple
celle qui permet le calcul du paramtre de rgularisation, avec la mthode L-curve
[Hans 93].
Enfin, les rsultats sont affichs et constitus des distributions de champs
lectriques et de charges despace, en parties relles et imaginaires.
57
II.4 Conclusion
La mthode FLIMM est utilise dans notre quipe pour la dtection et la localisation
de charges despace dans les dilectriques minces.
Pour mieux comprendre le fonctionnement de cette technique, une description
dtaille du dispositif exprimental a t effectue dans la premire partie de ce
chapitre. Son principe gnral ainsi que la gnration du signal ont t galement
voqus.
En FLIMM, une attention particulire doit tre accorde lacquisition des donnes,
la prcision des rsultats en dpend fortement.
Dans le cas des mesures de charges, le courant FLIMM est trs faible (~pA), ce qui
rend le traitement mathmatique difficile. Pour palier ce problme, plusieurs
solutions ont t dveloppes :
Lintensit du signal utile tant lie labsorption du faisceau laser, pour

augmenter le rapport S/B, on cherche amliorer labsorption optique du
faisceau par les lectrodes. Pour cela, une tude concernant la nature, la taille
et lpaisseur des lectrodes a t mene afin den tirer le meilleur compromis
pour augmenter le niveau du signal utile. Des fines couches optiquement
opaques (carbone, encre, bismuth) dposer par dessus llectrode ont t
galement envisages afin daugmenter le rapport S/B.
Une autre amlioration porte sur le choix judicieux du pramplificateur. La

mthode FLIMM est surtout utilise pour dterminer les profils de charges dans
une zone trs proche de la surface excite, ce qui impose de travailler en haute
frquence trs faible niveau car dans nos exprimentations, le courant
pyrolectrique est trs faible. Il fallait donc mettre en oeuvre un pramplificateur
avec un bon compromis entre une trs large bande passante et un gain lev. Le
choix sest port, aprs diffrentes tudes comparatives, sur un amplificateur
faible bruit commercialis par FEMTO.
Une nouvelle cellule de mesure a t construite dans le but daugmenter la

prcision et la fiabilit de nos mesures exprimentales. La ralisation des
cartographies multidimensionnelles ncessite en particulier de visualiser le
positionnement du faisceau laser afin de permettre ltude dune zone prcise de
lchantillon, ce qui impose de nombreuses contraintes.
58

Afin de faciliter lacquisition des donnes et leur traitement mathmatique, des
programmes informatiques ont t mis au point, assurant une bonne reproduction
et une trs grande fiabilit. Ces programmes sont surtout trs efficaces pour
limplmentation de mthodes de dconvolution et pour le calcul de la temprature.
Ainsi le balayage du faisceau sur lchantillon, lacquisition du signal et lobtention
des rpartitions de charges sont compltement automatiss.
59
60
III - Modlisation de la
temprature et problme
inver se FLIMM
Chapitre 3 Modlisation de la temprature et problme inverse FLIMM
III.1 Modlisation de la temprature
III.1.1 Introduction
En instrumentation FLIMM,
il est impossible dvaluer exprimentalement la
variation de la temprature lintrieur du matriau. Sil existe des mthodes pour

mesurer la temprature en surface dchantillon (ex : la mthode bolomtrique),
aucune mthode en revanche ne peut nous renseigner sur la rpartition de la
temprature locale dans le volume.
Ainsi, la ncessit de mettre au point un modle mathmatique cohrent pour
tudier la temprature locale dans un chantillon sest impose. La dtermination
thorique du champ de temprature au sein de lisolant soumis une irradiation
par faisceau laser revt une trs grande importance. Delle dpendra la prcision
des rsultats obtenus in fine. En effet, lextraction de la charge partir de lquation
de Fredholm (2. 27) ncessite un traitement mathmatique dlicat, et la
temprature y joue un rle primordial. Plus la modlisation est proche des
phnomnes physiques, plus les rsultats obtenus se rapprochent dune solution
relle.
Plusieurs modles de temprature ont t dvelopps dans notre quipe.
Historiquement, le premier mis au point a t de type unidimensionnel, en
considrant une source de chaleur apport surfacique. Ce modle nous donne une
estimation de la charge lintrieur de lchantillon, mais tant donne loriginalit
de la mthode FLIMM, qui consiste dtecter point par point une distribution de
charges et raliser ainsi une cartographie en 3D, le dveloppement dun nouveau
modle
tenant
compte
dune
propagation
multidimensionnelle
du
gradient
thermique sest avr ncessaire. Il sagit dune modlisation de la temprature 3D

avec apport volumique de chaleur qui a t le sujet dune thse de doctorat dans
notre quipe (Mous 00).
Nous exposons dans un premier temps le principe de ces deux modles, ainsi que
lanalyse de leurs performances. Dans un second temps, une alternative originale
au modle 3D est propose, il sagit du modle 1D multicouches.
61
III.1.2 Equation gnrale de diffusion de la

chaleur
r
La temprature T en un point localis par son vecteur position r est solution de

lquation de diffusion de la chaleur pour un milieu homogne, isotrope et dont les
coefficients ne prsentent pas de thermo-dpendance :
r
r
r
1 T (r , t )
Q (r , t )
T ( r , t )
=
Dt
t
r
Q (r , t ) reprsente la source volumique de chaleur,
(3. 1)
la conductivit thermique (W/m/K)

Dt la diffusivit thermique (m/s)
Dt =
C p
C p la chaleur spcifique (J/gC) et la masse volumique (g/cm3)

r
En fonction de la gomtrie de la source Q ( r , t ) , de celle de lchantillon et des

conditions
physiques
aux
limites,
ltude
de
diffrentes
modlisations
du
comportement thermique peut tre effectue.
III.1.3 Modle 1D avec apport surfacique

Il sagit du modle le plus simple dvelopp. Il a physiquement un sens si le
diamtre du faisceau est suprieur lpaisseur de lchantillon. Nous considrons
alors que lapport dnergie par le faisceau laser se fait en surface de lchantillon
(Figure III. 1).
Apport surfacique de
chaleur par laser
Echantillon
L
Figure III. 1 Modle unidimensionnel surfacique
62
III.1.3.1. Equation de la chaleur

Pour un modle unidimensionnel [Suzu 85], les quations de propagation de la
chaleur peuvent sexprimer par :
2T ( z )
2T ( z ) = 0
2
z
( z ) = gradT ( z )
avec 2 = j
Dt
(3. 2)
avec les conditions aux limites correspondant un modle sans flux de chaleur sur
la face arrire:
( L) = 0
(0) = j 0
o j 0 W / m
(3. 3)
est la densit de puissance du faisceau laser, le coefficient
dabsorption optique des lectrodes

En rsolvant ces quations, on obtient lexpression de la temprature [Lang 86]
dans le volume :
T ( z, f ) =
j0
f
cosh ( z L)
avec = (1 + j )
Dt
sinh L
(3. 4)
avec L(m ) lpaisseur de lchantillon et le nombre donde complexe.

A partir des mmes quations de la chaleur, et en tenant compte de changes de
chaleur entre lchantillon et le milieux arrire, les conditions aux limites
deviennent :
T ( L) = 0
(0) = j 0
(3. 5)
Lquation de la temprature avec flux sur la face arrire peut scrire :
T ( z, f ) =
j0 sinh ( L z )
cosh L
(3. 6)
Suivant lhypothse faite sur le flux de chaleur sur la face arrire, on peut tracer les
profils de temprature de la Figure III. 2 pour un chantillon de PE de 25 m.
La supposition dun apport surfacique est valide car lchantillon est semitransparent. Ainsi, lnergie du faisceau laser ne peut pas compltement tre
transfre en chaleur dans llectrode.
63
f = 10000 Hz
f = 1000 Hz
f = 100 Hz
2.2
1.8
avec flux sur la face arrire
2.0
Temprature (mK)
1.8
Temprature (mK)
sans flux sur la face arrire
1.6
1.6
1.4
1.2
1.0
0.8
1.4
1.2
1.0
0.8
0.6
0.6
0.4
0.4
0.2
0.2
0.0
0.0
0
10
15
20
25
Profondeur (m)
10
15
20
25
Profondeur (m)
Figure III. 2 Profils de temprature en profondeur

En analysant les courbes ci-dessus, on remarque que lhypothse du flux sur la
face arrire de lchantillon a une grande influence en basse frquence et en
particulier en dessous de 1kHz, o les profils 1D de temprature sont trs
diffrents.
Ainsi, il faudra prciser clairement si lon considre que lchantillon est
thermiquement isol ou pas.
III.1.4 Modle 3D avec apport volumique

Nous considrons ici un apport volumique de chaleur par le faisceau laser, c'est-dire une certaine pntration du flux lumineux au sein de lchantillon. Le profil en
surface du faisceau laser sera considr Gaussien.
Lchantillon type est faces parallles, distantes dune longueur d et dimensions
latrales infinies. On considre un point M du matriau de coordonnes ( x, y , z ) . La
face avant reoit limpact laser. Laxe principal de symtrie ( z ) est laxe du faisceau
incident. Pour tenir comte des flux sur la face avant et arrire, deux milieux de
propagation sont ajouts de part et dautre de lchantillon (Figure III. 3).
64
Faisceau Laser
1 Air
(a)
2 Echantillon
(s)
3 Milieu de fond
(semi-infini)
(f )
Figure III. 3 Modle tridimensionnel avec apport volumique

La distribution de la temprature dans le volume est dfinie par lquation de
conduction de chaleur. Dans le modle trois couches air (a) / chantillon (S) /
milieu de fond (f) (Figure III. 3), elle prend trois formes diffrentes [Mous 00] :
T (x , y , z, t) = 0
T ( x , y , z , t ) j
Dta
2
T ( x , y , z , t ) = Q( x , y , z , t )
T ( x , y , z , t ) j
Dts
2T ( x , y , z , t ) j T ( x , y , z , t ) = 0
Dtf
(3. 7)
avec
Dti : diffusivit thermique du milieu i
ti : conductivit thermique du milieu i

Les conditions de continuit de la temprature et du flux de chaleur aux interfaces
imposent les conditions aux limites suivantes :
Ta ( z = 0) = Ts ( z = 0)
Ts ( z = L) = T f ( z = L)
dTa
dT
= s s
a
dz z = 0
dz z = 0
dT f
dTs
= f
s
dz z = L
dz z = L
(3. 8)
65

Lnergie optique dans lchantillon peut scrire [Jack 80] :
Q ( x, y , z , t ) = 2
P0 (1 R)
2 2
( x2 + y 2 )
a2
e z e jt
(3. 9)
o P0 est la puissance du faisceau laser, R le coefficient de rflexion optique, le

coefficient dabsorption optique et a le rayon de la tche focale.
La mthode de rsolution des quations est base sur lutilisation des transformes
de Fourier.
On effectue une double transforme de Fourier de lquation de conduction de la
chaleur par rapport aux variables spatiales x et y. Limportante simplification qui en
dcoule permet de rsoudre dans le plan des transforme laide de fonctions de
Green. Lhypothse dun milieu thermiquement pais aboutit une expression de la
chaleur simple dans le plan de Fourier. Le retour dans le plan rel est effectu
laide dun logiciel de calcul numrique permettant dexploiter au mieux les
rsultats obtenus.
Le rsultat obtenu dans le plan rel est ensuite transform dans en coordonnes
cylindriques et on obtient :
T (r , z) =
T ( k )e
jkr cos
kdkd
k =0 =0
o
~
T (k ) =
~
S 0 (k )
2 2
(3. 10)
s z
e
e s z
avec
k 2 = m2 + n2 = Q ,
~
2
a 2k 2
S 0 (k ) =
P
R
e
(
1
)
et
s = a + jb
a =
Q + Q 2 + 4 2
,
2
b=
Q + Q 2 + 4 2
2
66
et
2 Dt
III.1.5 Comparaison 1D / 3D
Le but est ici de comparer les deux mthodes dcrites auparavant, tant donn
leurs diffrences, autant de point de vue de lapport dnergie, que des conditions
aux limites.
Les premires tudes proposes concernent la simulation de la temprature en
fonction de la frquence, pour un chantillon de PE de 25m dpaisseur.
Modle 3D volumique
Modle 1D surfacique avec flux
50
45
PE paisseur 25m
Frquence 10 Hz
Temprature (mK)
40
35
30
25
20
15
10
5
0
0
10
15
20
25
Epaisseur (m)
Figure III. 4 - Distribution de la temprature pour f = 100Hz

A basse frquence, la diffrence majeure entre les deux modles rside au niveau de
z=L. On constate que la temprature en face arrire est nulle pour le modle 1D ce
qui correspond physiquement notre configuration exprimentale. Cette diffrence
est certainement due aux hypothses faites sur les conditions aux limites en face
arrire. En effet, pour le modle 3D on a suppos quil ny pas dapport de chaleur
sur la face arrire.
67
Temprature (mK)
0.20
Modle 3D volumique
Modle 1D surfacique avec flux
PE paisseur 25m
Frquence 10000 Hz
0.15
0.10
0.05
0.00
0
10
15
20
25
Epaisseur (m)
Figure III. 5 - Distribution de la temprature pour f = 10kHz
Dans la Figure III. 5, on remarque que pour les hautes frquences, londe thermique
sattnue rapidement avec la profondeur. Lchantillon est ainsi irradi sur une
zone trs proche de llectrode excite ce qui nous permet davoir une bonne
rsolution spatiale proche de la surface, ce qui est le point fort de la FLIMM.
Pour une frquence de 10kHz, londe thermique pntre dans lchantillon jusqu
une profondeur maximale denviron 7 m, indpendamment du modle choisi. De
plus, on peut noter que la variation de la temprature na pas la mme allure
suivant le modle utilis. A z=0, la tangente de la temprature est horizontale pour
le modle 3D avec apport volumique, tandis quelle est verticale pour le modle 1D
avec apport surfacique. En ralit, la temprature se propage suivant les directions
(x, y, z), il est donc logique de constater que le modle 3D avec apport volumique
modlise mieux la distribution de la temprature au sein de lchantillon.
Suite la comparaison de ces deux modles, on en dduit que pour des frquences
plus leves, le modle 3D avec apport volumique est plus adapt nos
exprimentations que le modle unidimensionnel. Par contre, il ne tient pas compte
de lapport de chaleur par le faisceau laser sur la face arrire. Pour cela, basses
frquences, le modle 1D avec flux, donne une meilleure approximation de la
temprature. Afin de pallier ces problmes, un nouveau modle de temprature
unidimensionnel a t envisag avec apport volumique de chaleur et qui tient
compte des flux sur la face arrire.
68
III.1.6 Modle 1D avec apport volumique

III.1.6.1. Gomtrie du problme
Pour amliorer le modle 1D avec apport surfacique, nous considrons un apport
volumique de chaleur par le faisceau laser. (Figure III. 6). Celui-ci est utile si le
faisceau laser est focalis (taille de spot infrieure lpaisseur de lchantillon).
Apport volumique de
chaleur par laser
Echantillon
L
Figure III. 6 Modle unidimensionnel volumique
III.1.6.2. Equation de la chaleur

La temprature en un point localis par sa position sur laxe Oz est solution de
lquation diffrentielle de la chaleur pour un milieu homogne, isotrope et dont les
coefficients ne prsentent pas de thermo-dpendence :
2T
z 2
Dt
T ( z) =
Q( z )
(3. 11)
o est la pulsation ( = 2f , f tant la frquence de modulation du laser en Hz).

On considre un flux nul sur les faces avant et arrire, donc les conditions aux
limites sont donnes par :
T
=0
z
z =0
T
=0
z z = L
(3. 12)
69
III.1.6.3. Source de chaleur

Le milieu est suppos non diffusif et opaque pour linfrarouge. Soit 0 le flux
surfacique du faisceau laser incident linterface air / chantillon. (Figure III. 7)
Celui-ci reprsente la puissance par unit de surface du faisceau laser incident, il
possde une symtrie de rvolution :
0 =
P
2r02
r

r
e 0
(3. 13)
o P est la puissance du laser (W) et r0 est le rayon du faisceau 1/e (m).
Air (n=1, =0)
Echantillon (n , )
Air (n=1,=0)
(1 R )(0)
1
R (0)
1
R +(L)
2
=(1R ) +(L)
t
2
(1 R )
1 0
1 0
+(L)
Figure III. 7 Modlisation de la source de chaleur

Soient Rij la rflectivit spculaire au niveau de linterface entre les diffrents
milieux et le coefficient spectral dabsorption. est dfini partir de lindice
complexe de rflexion de lchantillon utilis :
n~i = ni jk i
(3. 14)
o ni est lindice de rfraction, li la vitesse de propagation de londe dans le

milieu considr et k i lindice dextinction dcrivant lattnuation de londe lors de
cette propagation. On peut relier la rflectivit et labsorption lindice optique
complexe par la relation suivante :
Rij =
( ni n j ) 2 + ( k i k j ) 2
(3. 15)
(ni + n j ) 2 + (k i + k j ) 2
70
4k i
(cm 1 )
(3. 16)
Les flux transmis + et rflchi , incluant les rflexions multiples aux interfaces,
vrifient les quations diffrentielles suivantes :
d + ( z )
+ 1 + ( z ) = 0
dz
d ( z )
+ 1 i ( z ) = 0
dz
(3. 17)
qui ont pour solutions :
+ ( z ) = Ne 1z
( z ) = Me 1z
(3. 18)
Les conditions aux limites sont :
+ (0) = 0 (1 R1 ) + (0) R1
( L) = R2 + ( L)
(3. 19)
Les constantes dintgration sont donns par :
1 R1
0
N =
1 R12 e 2 L
(1 R1 ) R1
e 2 L
M =
2 2 L 0
1 R1 e
(3. 20)
La source de chaleur gnre par le faisceau laser incident dans le milieu sexprime
comme la divergence du flux radiatif quil cre en chaque point du matriau :
Q( z ) =
d ( z ) d + ( z )
dz
dz
(3. 21)
Lexpression de lnergie absorbe devient alors :
Q ( z ) = S 0 e z
1 P0 (1 R1 )
avec S 0 =
2a 2
(3. 22)
(3. 23)
a tant le rayon de la tache focale cylindrique (m).
71
III.1.6.4. Expression de la temprature

La solution de lquation
2T
z
Dt
T ( z) =
Q( z )
est de la forme :
T ( z ) = Aez + Be z + f ( z )
(3. 24)
S0
e L e L
A =
( 2 2 ) e L e L
S0
e L e + L
B =
( 2 2 ) e L e L
S0
e z
f (z) =
2
2
( )
, =
(1 + j )
= j
Dt
2 Dt
(3. 25)
avec
Lhypothse dun modle monocouche aboutit une expression de la chaleur

relativement simple. Ce modle prsente des problmes aux basses frquences lis
aux hypothses faites sur les flux sur les faces avant et arrire. De plus, la
temprature se propage dans toutes les directions et une modlisation 3D savre
donc ncessaire [Mart 00].
III.1.7 Modle 1D quatre couches
Le modle 1D quatre couches a t ralis suite aux amliorations apportes la

cellule de mesure. La superposition dune plaquette de verre par dessus
lchantillon risque dentraner une modification dans la propagation de la
temprature. Ainsi, dans le modle 1D quatre couches on tient compte de la
propagation de la chaleur en fonction des caractristiques thermiques de chaque
milieux composant lchantillon.
72
III.1.7.1. Gomtrie du problme

Nous considrons un apport volumique de chaleur par le faisceau laser. La
propagation se fait suivant laxe z du faisceau incident (Figure III. 8)
Faisceau Laser
1 Air (semi-infini)
-l
0
2 Electrode
3 Echantillon
L
4
Laiton (semi-infini)
Figure III. 8 Modle unidimensionnel quatre couches
III.1.7.2. Equations de la chaleur

La distribution de la temprature dans le modle est dfinie par lquation de
conduction de la chaleur.
Dans notre modle quatre couches (air, lectrode suprieure, chantillon et
lectrode infrieure), on obtient dans chaque milieu :
d 2T1
2
dz
2
d T2
2
dz
d 2T3
2
dz
d 2T4
2
dz
avec i2 = j
12T1 = 0
22T2 =
32T3 =
42T4 =
Dti
2
1
3
1
q2 ( z)
(3. 26)
q3 ( z )
q4 ( z)
, i = (1,4) , j 2 = 1
Les conditions de continuit de la temprature et du flux de chaleur aux interfaces

imposent les conditions aux limites suivantes :
73

T1 ( z = ) = 0
T1 ( z = l ) = T2 ( z = l )
T2 ( z = 0) = T3 ( z = 0)
T3 ( z = L) = T4 ( z = L)
T ( z = +) = 0
4
dT
1 dT1
= 2 2
dz z = l
dz z = l
dT
dT
2 2
= 3 3
dz z = 0
dz z = 0
dT3
dT
= 4 4
3
dz z = L
dz z = L
(3. 27)
III.1.7.3. Modlisation des sources de chaleur

La modlisation de la source de chaleur pour le modle quatre couche peut tre
schmatise comme suit :
Air
Electrode
Echantillon
(1- R ) -(-l)
1
R -(-l)
(1- R ) -(0)
(1- R )
R +(0)
2 2
Laiton
4
R (0)
R +(L)
3 3
(1- R ) +(0)
+(L)
R
1 1
2 2
+(L) =(1- R ) +(L)
-l
Figure III. 9 Modlisation de la source de chaleur pour quatre couches

Soient 1 , 2 et 3 les rflectivits spculaires sur chacune des faces 1 , 2 , 3
et 4 les coefficients spectraux dabsorption.
+
Les flux transmis i ( z ) et rflchi i ( z ) (i=1,4 est lindice de la couche), incluant

les rflexions multiples aux interfaces, vrifient les quations diffrentielles
suivantes [Auss 89] :
74

d i+ ( z )
+ i i+ ( z ) = 0
dz
d i ( z )
+ i i ( z ) = 0
dz
(3. 28)
avec les conditions aux limites :
2+ (l ) = (1 R1 )1 + R2 2 (l )
2 (0) = R2 2 (0) + (1 R3 ) 3 (0)
+
+
(1 R2 ) 2 (0) = 3 (0) R3 3 (0)
3 ( L) = R3 3+ ( L)
+
+
(1 R3 ) 3 ( L) = 4 ( L)
(3. 29)
Suivant le mme raisonnement que pour le modle 1D monocouche, les quations

diffrentielles ont pour solutions :
+ ( z )
= N i e i z
i
i = 2, 4
i ( z )
= M i e i z
i = 2,3
(3. 30)
En soumettant ces solutions gnrales aux conditions aux limites (3.29) nous
dterminons les constantes dintgration :
2+ (l ) = (1 R1 )1 + R2 2 (l )
2 (0) = R2 2 (0) + (1 R3 ) 3 (0)
+
+
(1 R2 ) 2 (0) = 3 (0) R3 3 (0)
3 ( L) = R3 3+ ( L)
+
+
(1 R3 ) 3 ( L) = 4 ( L)
(1 R1 )1
N 2 =
(1 R3 )(1 R2 ) 2 3L
1 R 2 e 2 2l R2 + R3
e
1 R32 e 2 3L
(1 R3 )(1 R2 ) 2 3L
2 l
e
N 2e 2
M 2 = R2 + R3
2 2 3L
1 R3 e
75
(3. 31)

(1 R2 )
N 2 e 2 2l
N3 =
2 2 3L
1 R3 e
R3 (1 R2 )e 2 3L
M
=
N 2 e 2 2l
3
2 2 3L
1 R3 e
N4 =
(1 R2 )(1 R3 )e 3L
1
R32 e 2 3L
(3. 32)
N 2 e 2 2l
(3. 33)
La source de chaleur gnre par le faisceau laser incident dans le milieu i

sexprime comme la divergence du flux radiatif quil cre en chaque point du
matriau :
Qi ( z ) i = 2, 4 =
d i+ ( z ) d i ( z )
+
dz
dz
(3. 34)
Nous obtenons ainsi les trois sources de chaleur pour les 3 milieux :
(1 R3 )(1 R2 ) 2 3L 2 ( z + l ) 2 ( z + l )
Q2 ( z ) = N 2 2 R2 + R3
e
+e
1 R32 e 2 3L
Q3 ( z ) = N 2 3
Q4 ( z ) = 4
(1 R2 )e 2l
1
R32 e 2 3L
[R e
3
(1 R3 )(1 R2 )e 2l
1
R32 e 2 3L
2 3L 3 z
e
+ e 3z
e 2 3L e 2 4 ( z L )
(3. 35)
(3. 36)
(3. 37)
III.1.7.4. Expressions de la temprature

La mthode de rsolution (annexe 1) est base sur lutilisation des techniques des
quations diffrentielles. Les expressions de la temprature dans les quatre milieux
sont les suivantes :
T1 ( z ) =
T2 ( z ) =
T3 ( z ) =
T4 ( z ) =
A1e 1z + B1e 1z
A2 e 2 z + B2 e 2 z + C 2 (e 2 ( z + l ) + 1e 2 2l e 2 ( z + l ) )
A3 e
3z
+ B3e
3z
+ C 3 (e
3z
+ 2e
A4 e 4 z + B4 e 4 z + C 4 e 4 ( z L )
Les constantes dintgration sont reportes dans lannexe.
76
(3. 38)

Par rapport au modle tridimensionnel volumique, caractris par une difficult
mathmatique de rsolution de lquation de chaleur et de temps de calcul
prohibitifs, le modle quatre couches avec un apport volumique prsente une
rsolution mathmatique analytique, et par consquent une souplesse de
programmation et des simulations plus rapides.
Les problmes lis aux hypothses sur les flux sur les faces avant et arrire sont
rsolus. Lapport de chaleur se fait dans tous les milieux.
III.1.7.5. Renseignement du modle en constantes

Ce modle de temprature ncessite une connaissance plus approfondie des
caractristiques thermiques et optiques du matriau.
La propagation de la temprature dpend fortement des caractristiques thermiques
du matriau. Celles qui nous intressent dans nos calculs sont la conductivit et la
diffusivit thermique. Leurs valeurs sont facilement accessibles, elles sont soit
fournies par le fabricant, soit issues de la littrature. Quelques exemples sont
donns dans le tableau ci-dessous :
Matriau
Diffusivit thermique ( m 2 / s )
Conductivit thermique (W / mK 1 )
PE
PVDF
10 10 8
12 10 8
0.41
0.12
PEN
Tflon
1.45 10 7 1.13 10 7
0.3
0.2
Du point de vue optique, les modles apport volumique ncessitent la

connaissance de lindice complexe de rfraction, donn par lquation :
n~i = ni jk i
(3. 14)
Il faut donc connatre lindice de rfraction et le coefficient dabsorption du matriau

utilis.
Lindice de rfraction ni est gnralement mesur avec un rfractomtre dAbb et
ses valeurs sont donnes par le fournisseur.
Les valeurs du coefficient dabsorption utilises ont t calcules partir des
mesures dabsorbance effectues dans notre laboratoire. Labsorbance a t
mesure laide dun spectrophotomtre (Shimadzu UV-2100). Le spectre
77

dabsorption enregistr en fonction de la longueur donde pour un chantillon de
PEN de 25 m est prsent dans la Figure III. 10 :
2.2
Absorbance
2.0
1.8
1.6
1.4
1.2
1.0
600
650
700
750
800
Longueur d'onde (nm)
Figure III. 10 Spectre dabsorption

Labsorbance mesure la diminution entre lintensit lumineuse 0 du faisceau
incident et lintensit lumineuse t du faisceau transmis lorsquun faisceau de
lumire monochromatique traverse un milieu absorbant. Elle est donne par la loi
de Beer Lambert :
A = log
avec
0
t
(3. 39)
0 lintensit lumineuse du faisceau incident

t lintensit lumineuse du faisceau transmis
A partir de la loi de Lambert-Bouguer on peut crire que :
ln
t
= L
0
(3. 40)
Si lon introduit lquation (3. 39) dans (3. 40) on obtient :
ln 10 log
do
0
= L
t
(3. 41)
ln 10 A
L
(3. 42)
En remplaant la valeur de dans lquation (3. 16) on obtient le coefficient

dabsorption k i .
78
III.1.8 Validation des modles

III.1.8.1. Profils en profondeur
Toujours pour un chantillon de PE, dans les mmes conditions de simulation que
prcdemment, la rponse en frquence des trois modles sur une large gamme de
frquence (10 Hz 100 kHz) au point dimpact laser (z=0) a t simule (Figure III.
11). La diffrence entre les trois modles pour une profondeur z=10 m a t
galement trace sur la Figure III. 11.
Ces courbes montrent bien lvolution rapide du niveau du signal qui dcrot trs
fortement quand la frquence augmente. On pourra remarquer aussi qu partir de
100 Hz, les profils fournis par les modles quatre couches et 3D semblent
identiques. Ceci est particulirement intressant dans la mesure o nos tudes en
frquences seffectuent dans la majorit des cas partir de cette frquence seuil.
Les diffrences notables observes
proches de la surface de lchantillon
proviennent bien entendu de la modlisation diffrente de la chaleur dans les deux

cas.
1D monocouche apport volumique

3D apport volumique
1D 4 couches apport volumique
14
14
12
12
10
10
Temprature (mK)
Temprature (mK)
Echantillon: PE 25 m
z=10 m
6
4
2
z=0 m
6
4
2
0
10
100
1000
10000
100000
10
100
1000
Frquence (Hz)
Frquence (Hz)
Figure III. 11 - Profils de temprature en profondeur
79
10000
100000

Lobservation majeure pour nous est que le modle quatre couches avec apport
volumique prsente des profils de temprature en concordance avec ceux fournis
par la modlisation tridimensionnelle volumique, bien que la propagation
considre ne soit quaxiale suivant z. Ceci confirme nos suppositions et nous
permet denvisager le systmatisation de lutilisation du modle 1D quatre couche,
beaucoup plus facile de mise en uvre.
III.1.8.2. Profils en frquence
1D monocouche apport volumique

3D apport volumique
1D 4 couches apport volumique
Echantillon: PE 25 m
1.8
12
1.6
1.4
Temprature (mK)
Temprature (mK)
10
8
f =10 Hz
6
4
2
1.2
1.0
f =100 Hz
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
0
10
15
20
25
10
15
20
25
20
25
Epaisseur (m)
Epaisseur (m)
0.014
0.10
0.012
Temprature (mK)
Temprature (mK)
0.08
0.06
f =10 kHz
0.04
0.010
0.008
f =100 kHz
0.006
0.004
0.02
0.002
0.00
0.000
0
10
15
20
25
10
15
Epaisseur (m)
Epaisseur (m)
Figure III. 12 - Profils de temprature en frquence

Les tudes proposes concernent la simulation de la temprature en fonction de la
profondeur pour un chantillon de PE. Pour diffrentes frquences (10 Hz, 100 Hz,
80

10 kHz, 100 kHz), nous comparons les profils simuls avec les diffrents modles
utiliss. Les constantes de simulation sont identiques.
Ouelle que soit la frquence utilise, les courbes fournies par le modle 1D
monocouche
avec
apport
volumique
donnent
des
valeurs
de
temprature
suprieures celles fournies par les deux autres modles. Ceci peut sexpliquer par
les hypothses sur les flux au niveau des interfaces.
Quel que soit le modle de simulation, les courbes de la Figure III. 12 montrent que
londe thermique traverse tout lchantillon et que les variations de la temprature
atteignent la face arrire de lobjet jusqu une frquence f =100 Hz. Aux frquences
plus leves, lexcitation thermique reste limite une zone de lchantillon proche
de la surface et la pntration nest plus que de 10m pour f =10 kHz et de 5m
pour f =100 kHz.
III.2 Dconvolution mathmatique
III.2.1 Introduction
La connaissance du courant pyrolectrique
I( f )
et lapproximation de la
distribution de temprature T ( z , f ) modlise dans la premire partie, permettent

lestimation de la forme du profil de charge ou de polarisation en utilisant un
traitement mathmatique du problme dinversion de lquation 2. 27.
Celle-ci est de type intgrale de Fredholm de premire espce, o r ( x) est la fonction
inconnue dterminer. T ( z , f ) constitue la rpartition de la temprature, et I ( f )
lensemble des mesures exprimentales. Les quations bases sur de telles
intgrales sont trs mal conditionnes, ceci tant d en particulier lextrme
sensibilit du systme. Elles peuvent donc produire une infinit de solutions en
tenant compte de ce domaine derreurs exprimentales. Plusieurs mthodes ont t
labores dans le but de rsoudre le plus finement possible ce type de problme.
Pour la procdure FLIMM, on peut citer :
la mthode dapproximation,
les mthodes de rgularisation.
81
III.2.2 La mthode dapproximation

Elle ne ncessite pas dinversion de matrice, et est base sur lapproximation de
lquation (3. 6) de la temprature pour les frquences les plus leves utilises. Elle
permet alors une simplification de lquation du courant pyrolectrique (2. 27), mais
galement lextraction dune approximation de la fonction charge p a (z r ) dans le
matriau une profondeur z r telle que [Plos 92]:
pa (z r ) =
kL
( )I ( = 2D / z r2 ) =
Dj 0S
p(z ) f a (z , z r )dz
(3. 43)
o et sont les parties relles et imaginaires du courant pyrolectrique.

La profondeur de pntration thermique est donne par z r =
et
la
fonction
f a (z , z r ) =
z
2
sin
zr
zr
e z
/ zr
dite
D
f
fonction
fentre
normalise , extrait une approximation de p(z) la profondeur z = z r . La largeur

de ce noyau f a ( z , z r ) dtermine la rsolution la profondeur zr . Il a t dmontr
[Plos 92] que la rsolution spatiale dcrot avec la profondeur de pntration. Une
bonne approximation est donc obtenue avec une rsolution maximale prs de la
surface de lchantillon tudi. Il est donc ncessaire deffectuer une deuxime
mesure sur la face oppose du matriau afin dobtenir une reconstitution complte
et acceptable du profil de la charge. Le principal avantage de cette mthode est
dviter des traitements mathmatiques susceptibles dtre perturbs par des
erreurs exprimentales. Sa mise en uvre est facile et immdiate.
III.2.3 Mthodes de rgularisation

Le but de la rgularisation est dimposer une contrainte supplmentaire sur le
systme dquations pour rendre la solution unique.
Lquation fondamentale de type Fredholm tenant compte dun environnement
bruit est donn par :
82

1
A(s , t )x(t )dt
= b 0 (s ) + e(s )
(3. 44)
o b 0 (s) + e(s ) constitue le signal mesur, e(s) le bruit, A(s , t ) la fonction noyau et
x(t ) la solution recherche qui est une approximation de la charge.

Le signal mesur tant constitu dun ensemble fini de valeurs de s, nous pouvons
remplacer le modle continu (3. 44) par une quation linaire discrte:
Ax = b0 + e = b ,
ou sous forme de moindres carres: min Ax b
x
(3. 45)
Il est trs difficile de rsoudre ces quations linaires discrtes en raison dun grand
nombre de petites valeurs singulires qui tendent augmenter linfluence des
erreurs. Une solution significative de ces quations peut tre calcule en utilisant
les mthodes de rgularisation. Leur but consiste introduire une information
additionnelle par rapport la solution recherche afin de stabiliser le problme
inverse, puis extraire une solution proche de la ralit. Plusieurs contraintes
additionnelles
peuvent
tre
ajoutes,
mais
on
impose
gnralement
une
minimisation de la norme dordre 2 de la solution.

Plusieurs mthodes de rgularisation ont t dcrites par Hansen [Hans 96], [Hans
94]. Nous nous sommes focaliss sur les mthodes de Tikhonov, Truncated
Singular Value Decomposition (TSVD) et Piecewise Polynomial TSVD. La diffrence
entre ces techniques rside dans la manire dont on impose les contraintes
additionnelles sur la solution afin de rduire leffet des erreurs.
III.2.3.1. La rgularisation de Tikhonov

La forme de rgularisation la plus connue est celle dveloppe par Tikhonov [Tikh
77] et elle est applique des domaines trs varis, comme par exemple le
traitement des images [Andr 77] ou la technologie biomdicale [Skip 02].
Le principe de cette mthode consiste dans le choix dune solution x qui satisfasse
le problme
min Ax b
x
2
2
+ Px
2
2
(3. 46)
o P est loprateur diffrentiel de premier ordre.
est le paramtre de
rgularisation qui contrle le poids entre la minimisation de la contrainte latrale
Px
par rapport la minimisation de la norme rsiduelle Ax b 2 .
83
Plusieurs mthodes permettant la dtermination du paramtre de rgularisation

existent, les plus rcentes et fiables tant L-Curve (LC)[Hans 93] et self-consistency
(SC) (mthode dauto-cohrence)[Hone 90].
III.2.3.1.1 La mthode L-Curve

LC rside dans un graphique en chelle log-log entre la norme de la contrainte
latrale
Px 2 et la norme rsiduelle
Ax b 2 . Comme son nom lindique, le
graphique a toujours une allure en L avec un point remarquable sparant les

parties verticales et horizontales de la courbe.
La partie verticale correspond des valeurs faibles de ce qui signifie que la
solution est domine par les erreurs exprimentales. Les grandes valeurs de
situes dans la partie horizontale indiquent que la solution est domine par les
erreurs mathmatiques. Par consquent, le paramtre de rgularisation optimal est
trouv dans le point de cassure de la courbe.
L curve, Tikh. corner at 5.688e 017
16
10
1.1467e 029
14
10
l faible
moins de lissage
3.2483e 028
12
10
solution norm || x ||2
9.2016e 027
10
10
2.6066e 025
7.3837e 024
10
2.0916e 022
6
10
La valeur optimale
l fort
plus de lissage
5.9249e 021
1.6784e 019
4
10
4.7544e 018
1.3468e 016
2
10
13
10
residual norm || A x b ||
10
12
Figure III. 13 Exemple de L-curve
III.2.3.1.2 La mthode dauto-cohrence (SC)

SC rside dans la construction dun vecteur x avec des erreurs alatoires
gaussiennes indpendantes ( )
84

IIII
x (b ) = ( A T A + ) 1 A T b
(3. 47)
avec b = Ax + , o x est obtenu partir des valeurs exprimentales b , et
indique les erreurs standard des valeurs mesures. Le paramtre optimal

correspond un minimum entre les erreurs prvues du vecteur x et les erreurs du
vecteur x calcul partir des donnes exprimentales. Comme est un point de
minimum, on lobtient en rsolvant lquation:
(x x )2
= 0
(3. 48)
La mthode de Tikhonov est relativement difficile mettre en oeuvre, et le choix du

paramtre de rgularisation est dune importance primordiale afin dobtenir des
rsultats proches de la solution relle.
III.2.3.2. La mthode TSVD

Une autre mthode intressante est Truncated Singular Values Decomposition
(TSVD) [Hans 90].
Cette procdure nglige la contribution des petites valeurs singulires qui rsultent
de la dcomposition en valeurs singulire (SVD) de la matrice solution. En effet, la
SVD est tronque suivant un paramtre de troncation k , avant que ces petites
valeurs singulires deviennent significatives.
La matrice A devient:
A k = UV T =
ui i v i T
i =1
(3. 49)
o U et V sont des matrices unit construites partir des u i , vi qui sont des
vecteurs singuliers, et = diag{ 1 , 2 ,... n } o 1 , 2 ,.... n sont les valeurs
singulires.
La solution donne par TSVD est:
xk =
u Ti b
i =1
vi
(3. 50)
o k est le paramtre de troncation.
85
III.2.3.3. Piecewise Polynomial -TSVD

La
mthode
PP-TSVD
(Piecewise
Polynomial
Truncated
Singular
Values
Decomposition) [Hans 96] a montr ses capacits dans de nombreux domaines, en

particulier en hlioseismologie [Corb 98] et dans le traitement des images [Hans 00].
Base sur la TSVD, cette mthode calcule une solution par morceaux sans aucune
information a priori sur les points de cassure.
La caractristique principale de cette mthode rside dans le remplacement de la
norme dordre 2 par une norme dordre 1 afin dobtenir les points de cassure, et
dviter ainsi le lissage de la solution.
La solution x L , k est base sur la solution xk obtenue par TSVD laquelle on ajoute
une correction Vk wk qui a pour but de minimiser les erreurs de la solution:
x L , k = x k Vk k
(3. 51)
o Vk est une matrice compose des vecteurs nuls de la matrice A k et w k est la

solution du problme:
min (LVk ) Px k
(3. 52)
Le paramtre de troncation k a pour rle de contrler la stabilit de la solution. L

est une matrice qui approxime la drive dordre p, et k p donne le nombre de
points de cassure.
La prcision de cette mthode est donne par le choix du paramtre de troncation k
et par lordre de loprateur diffrentiel. Ce dernier a t choisi dordre un, un ordre
plus important gnrant des instabilits dans la solution. En effet, cette mthode a
t applique pour un modle thorique (le modle Shaw [Hans 92]), et le meilleur
rsultat t obtenu pour un oprateur diffrentiel dordre quatre. Par contre, dans
nos exprimentations, un ordre suprieur 1 rend la solution trs sensible aux
perturbations.
III.2.4 Calibration des mthodes

mathmatiques
Devant la complexit et les diffrences entre les mthodes dcrites auparavant, il

nous a paru intressant deffectuer une comparaison entre celles-ci, afin de voir
86

quelles sont les plus adaptes nos exprimentations. Pour calibrer ces mthodes,
nous avons choisi des chantillons sandwich, composs de plusieurs films de
PVDF (Polyfluorure de Vinylidne). Lintrt de ces chantillons sandwich rside
dans la connaissance exacte du profil du coefficient pyrolectrique. En fonction de
la configuration de lchantillon on peut donc prdire le rsultat attendu.
Le PVDF peut possder diffrentes phases cristallines, les plus connues tant les
phases et [ElMo 01]. La phase non polaire est obtenue par refroidissement
rapide partir de ltat fondu. La phase polaire , qui est responsable des
proprits piezo et pyro-lectriques, peut tre obtenue partir de la phase , par
tirement mcanique. Pour nos mesures, les films de PVDF en phase (L=44m) et
(L=27m) proviennent de chez Piezotech. Le coefficient pyrolectrique donn

par le fabricant pour la phase est de 20 C / m 2 K et il sera considr comme
rfrence pour nos profils thoriques.
Les configurations des chantillons ont t choisies afin dobtenir des distributions
de polarisation non uniformes pour mieux tester les diffrentes techniques de
dconvolution.
Nombre des
films
Polarisation
Epaisseur
totale
Echantillon
deux
Positive-Negative (P-N)
54 m
Echantillon
trois
Unpoled-Positive-Unpoled (U-P-U)
115 m
Tableau III. 1 - Configuration des chantillons

Les diffrents films composant lchantillon sont thermiquement mis en contact par
une fine couche de pentadcane (~1m). Chaque chantillon est mtallis sur
chaque face avec une couche mince dor de 50nm, dpose par vaporation. La
conversion
photo-thermique
peut
tre
augmente
par
lajout
de
couches
optiquement absorbantes.
La gamme de frquence utilise dans nos mesures a t ajuste pour chaque
chantillon, en tenant compte de la propagation thermique au sein de chaque
chantillon. Ainsi, pour lchantillon A qui a une paisseur de 54m, la face arrire
sera irradi pour une frquence approximativement gale 10Hz. Par contre, pour
lchantillon B (paisseur de 115m), la frquence de dpart est de 1Hz. Pour tous
ces chantillons, les courants pyrolectriques ont t enregistrs partir des deux
87

faces, en utilisant 513 frquences de modulation, ce qui correspond 102
frquences par dcade. Le temps de moyennage a t rgl 5 secondes par point
de mesure, ce qui signifie un temps total dacquisition denviron une heure et demie
pour un profil de polarisation. Pour les mesures de charges despace, o le courant
pyrolectrique est faible (~pA), le temps de moyennage est de 10 secondes. Les
courants pyrolectriques enregistrs partir des deux faces sont prsents dans la
Partie
Partie
Partie
Partie
400p
a)
relle face 1
imaginaire face 1
relle face 2
imaginaire face 2
300p
200p
100p
0
-100p
10
100
1000
10000
Partie relle face 1

Partie imaginaire face 1
Partie relle face 2
Partie imaginaire face 2
50p
Courant pyroelectrique ( A )
Courant pyroelectrique ( A )
Figure III. 14.
100000
40p
b)
30p
20p
10p
0
-10p
-20p
-30p
-40p
10
Frquence ( Hz )
100
1000
10000
Frquence ( Hz )
Figure III. 14 Courants pyrolectriques pour a) lchantillon A et b) lchantillon B
III.2.4.1. Validation de la temperature

Dans la premire partie de ce chapitre, nous avons montr limportance de la
temprature dans le processus de dconvolution. Avant de procder lextraction
du profil de polarisation, une simple calibration de la temprature a t effectue.
La Figure III. 15 montre la configuration de lchantillon A, compos par 2 films de
PVDF, avec des orientations diffrentes de la polarisation. On peut donc en dduire
que le profil de polarisation devra tre positif sur la premire moiti de lchantillon,
respectivement ngatif sur la deuxime moiti.
Electrode
+
-
PVDF
Pentadcane
PVDF
+
-
Figure III. 15 Configuration de lchantillon
88
En considrant le profil de la Figure III. 16 a) comme profil de rfrence pour

lchantillon A et connaissant la distribution de la temprature calcule par le
modle 1D quarte couches, en utilisant lquation Y, on peut facilement simuler le
courant pyrolectrique.
Le courant exprimental enregistr pour lchantillon A est montr dans la Figure
III. 16 b). On constate une forte ressemblance entre les deux courants, autant de
point de vue des allures des courbes, que de lamplitude.
On peut donc conclure que la temprature calcule par le modle 1D quatre
couches est une bonne approximation de la distribution relle de temprature au
500
20
10
0
+ T(x,f)
-10
-20
Courant pyroelectrique (pA)
Coefficient pyroelectrique (C/m3)
Theorie
sein de lchantillon.
400
300
200
100
0
-100
-200
10
20
30
40
Epaisseur (mm)
50
10
100
1000
10000
100000
Frequences (Hz)
PVDF
PVDF
FLIMM
set-up
Courant pyroelectrique (pA)
+
+
-
Experimental
500
400
300
200
100
0
-100
-200
10
100
1000
10000
100000
Frequences (Hz)
Figure III. 16 Courants pyrolectriques dtermins thoriquement ou

exprimentalement
III.2.4.2. Profils de polarisation

Le but de cette section consiste comparer graphiquement et numriquement les
diffrentes mthodes de dconvolution.
Pour la mthode de Tikhonov, nous avons utilis les deux mthodes de
dtermination du paramtre de rgularisation : L-curve et Self-consistency. Les
rsultats sont comparables, comme le montre la Figure III. 17.
89

La mthode dauto-cohrence (self-consistency) a t rcemment implmente dans
nos calculs, des tests supplmentaires restent donc ncessaires afin dvaluer ses
performances. Par contre, la mthode L-curve est utilise depuis longtemps et ses
performances ne sont plus dmontrer. Elle sera le critre de rfrence pour les
rsultats prsents par la suite.
Comme nous lavons montr dans le paragraphe III.2.2 la mthode dapproximation
donne des rsultats pertinents proche de la surface de lchantillon. Ainsi, les
profils du coefficient pyrolectriques prsents par la suite, ont t obtenus en
Coefficient pyroelectrique (C / mK )
fusionnant les rsultats obtenus partir de chaque face de lchantillon.
20
SC
LC
15
10
5
0
-5
-10
-15
-20
0
10
20
30
40
50
Epaisseur (m)
Figure III. 17- Comparaison entre les mthodes L-curve et SC

Pour les mthodes TSVD et PP-TSVD, le paramtre de troncation a t choisi
arbitrairement, en testant diffrentes valeurs jusqu lobtention dun profil qui se
rapproche le plus du profil thorique.
Pour les chantillons A et B, les solutions estimes par les quatre mthodes partir
des courants pyrolectriques sont montres dans la Figure III. 18.
En procdant une analyse visuelle on note que, pour lchantillon A qui a une
configuration relativement simple, les rsultats sont trs semblables.
Afin de comparer les profils reconstitus par rapport au profil thorique, nous
avons utilis un critre derreurs relatives (ER).
Les erreurs relatives, exprimes en pourcentage, ont t calcules en utilisant la
formule :
90
ER =
Ti C i
Ti
100 (%)
(3. 53)
o Ti reprsente le profil thorique et C i le profil reconstitu par les diffrentes

mthodes.
Tikhonov
TSVD
PP-TSVD
Approximation
Profil thorique
10
20
30
40
Tikhonov
TSVD
PP-TSVD
Approximation
Profil thorique
30
25
20
15
10
5
0
-5
-10
-15
-20
-25
-30
-35
Coefficient pyroelectrique (c/m K)
Coefficient pyroelectrique (c/m K)
Les valeurs obtenues sont prsentes dans le Tableau III. 2.
20
15
10
5
0
50
-5
Epaisseur (m)
20
40
60
80
100
Epaisseur (m)
Echantillon A
Echantillon B
Figure III. 18 Profils de polarisation obtenus par les mthodes de Tikhonov (dash line),
TSVD (dot line), PP-TSVD (dash dot line) et approximation (dash dot dot line)
Pour lchantillon B, quelques diffrences apparaissent, notamment dans la forme
et lamplitude des courbes.
Le premier film de lchantillon est de type -PVDF (non polaire), la polarisation
lintrieur de ce matriau est donc thoriquement nulle. Ce rsultat est retrouv par
la mthode dapproximation, cest dailleurs la seule mthode qui fournit un bon
rsultat sur toute lpaisseur de chaque film. Par contre, la mthode de Tikhonov
tend lisser la solution, ce qui entrane une anticipation de la polarisation du film
suivant. Ceci pourrait expliquer le dcalage de la courbe et le non respect de
lpaisseur de chaque film composant lchantillon.
Pour le deuxime film de l'chantillon B (PVDF polaris positivement), on note que
PP-TSVD calcule un coefficient pyrolectrique (~ 20 C /m 2 K ) proche de la valeur
thorique. Le profil correspondant l'interface entre les couches montre une chute
au niveau de la polarisation. Ceci peut tre expliqu par une mauvaise
transmission des ondes thermiques d'un milieu l'autre, probablement due la
prsence de la pentadcane. En effet, lors de ces calculs, le modle de temprature
91

utilis t le modle 1D monocouche. On a donc suppos que l'chantillon est
compos dune seule couche, et que les variations de temprature qui pourraient se
produire entre les divers milieux n'ont pas t prises en considration.
Pour cet chantillon, il est impossible de calculer les erreurs relatives, elles tendent
vers l'infini pour le premier et dernier film de lchantillon. Pour surmonter cette
difficult, nous avons fait une analyse de la valeur minimum pour la zone U et une
analyse de la valeur maximum pour la zone P (Tableau III. 2). La "zone U" signifie
que le profil thorique dans cette couche devrait tre zro et 20 C /m 2 K pour la
"zone P".
Echantillon A
Echantillon B
Analyse du minimum et
maximum
Erreurs relatives %
Erreurs relatives %
A partir dune face
A partir des deux faces
Zone U
Zone P
Zone U
TIKHONOV
40.67
22.69
3.45
3.76
0.87
TSVD
40.79
25.93
5.81
0.27
3.88
PP-TSVD
35.24
18.88
0.54
0.79
1.53
APPROX
-------
17.59
2.23
13.01
2.58
Tableau III. 2 Rsultats des analyses numriques pour le coefficient pyrolectrique

Pour l'chantillon A, si lon regarde les ER calcules pour les profils reconstitus
partir des mesures sur les deux faces de lchantillon, on peut conclure que
l'approximation et la PP-TSVD donnent une bonne reconstruction du coefficient
pyrolectrique. D'autre part, les erreurs relatives calcules pour des profils obtenus
partir dune seule face augmentent jusqu' 60%.
Pour l'chantillon B, PP-TSVD donne une bonne reconstruction sur la totalit de
l'chantillon. Comme prvu, la mthode d'approximation donne un bon rsultat
proche de la surface, mais elle n'est toujours pas assez prcise pour atteindre une
rsolution satisfaisante lintrieur de lchantillon. Nous notons que la mthode de
Tikhonov fournit une bonne reconstruction du profil pyrolectrique.
III.2.4.3. Linfluence du bruit

La sensibilit des mthodes de dconvolution par rapport la qualit des courants
enregistrs est un paramtre important dont il faut tenir compte dans la
92

comparaison. Pour cela, nous avons superpos aux courants exprimentaux un
bruit alatoire gaussien de 5 100% avec un pas de 5%.
Le coefficient de corrlation (CC) [Afif 72] a t utilis comme moyen dvaluation
quantitative de la qualit de reconstruction des coefficients pyrolectriques. Les
rsultats sont montrs dans le Tableau III. 3. Pour chaque chantillon, le coefficient
de corrlation a t calcul pour plusieurs points afin d'tudier les effets du bruit
diffrentes
paisseurs.
Comme
on
la
vu
dans
l'q.
(3.43),
la
mthode
d'approximation est base sur la diffrence entre les parties relle et imaginaire du
courant pyrolectrique. Si un bruit est ajout au courant, la solution change
linairement avec le bruit, rendant d'autres analyses inutiles.
Echantillon A
CC 5m
Echantillon B
CC 40m
CC 20m
CC 60m
CC 90m
TIKHONOV
-0.50
0.91
0.90
-0.67
0.39
TSVD
-0.19
0.07
0.14
0.25
0.27
PPTSVD
0.13
0.13
-0.10
0.25
-0.15
20
10
0
-10
-20
-30
-40
0
10
20
30
40
60
50
40
30
20
10
0
-10
-20
-30
-40
-50
-60
-70
50
30
10
15
10
5
0
-5
60
40
50
10
0
-10
-20
-30
0
10
80
Epaisseur (m)
TIKHONOV
100
25
20
15
10
5
0
-5
-10
-15
0
20
40
60
20
50
80
100
35
30
25
20
15
10
5
0
-5
-10
0
20
40
60
80
Epaisseur (m)
PPTSVD
Figure III. 19 - Effets dun bruit thorique sur la solution obtenue
93
40
40
Epaisseur (m)
TSVD
30
Epaisseur (m)
20
40
30
Coefficient pyroelectrique (C/m K)
25
20
20
20
Epaisseur (m)
Echantillon B
Epaisseur (m)
Echantillon A
Tableau III. 3 Valeurs du CC relatives aux effets du bruit
100
Les coefficients de corrlation obtenus pour les mthodes TSVD et PP-TSVD sont
faibles, suggrant que les solutions calcules par ces mthodes peuvent tre
affectes par le bruit mais d'une manire non linaire.
Une analyse graphique de la Figure III. 19 montre l'influence du bruit sur les
solutions. D'autre part, le coefficient de corrlation le plus lev (0.9) a t obtenu
pour la dconvolution de Tikhonov. Cette forte corrlation signifie qu'il y a une
dpendance linaire positive de la solution avec le bruit. Les valeurs ngatives du
coefficient de corrlation trouves par cette mme mthode impliquent que la
solution calcule tend diminuer avec le bruit.
III.2.4.4. Les effets de la bande de frquence utilise

Une analyse de la gamme de frquence a t finalement utilise pour illustrer la
dpendance de la propagation thermique avec la frquence. basse frquence, les
ondes thermiques atteignent la face arrire de l'chantillon, tandis qu'elles sont
confines prs de la surface des frquences plus leves.
Pour souligner ce phnomne, six gammes de frquence ont t choisies, chaque
gamme avec un nombre diffrent de frquences (Tableau III. 4). Afin de mesurer
numriquement les rsultats obtenus pour chaque gamme, nous avons employ les
erreurs relatives pour l'chantillon A, et l'analyse du minimum et maximum pour
des rsultats de lchantillon B. Les rsultats sont montrs dans le Tableau III. 5 et
dans Figure III. 20. Nous notons que cette analyse ne sera pas applique pour la
mthode d'approximation.
ERREURS RELATIVES %
Echantillon A
Bande de
frquences
Nombre de
frquences
TIKHONOV
TSVD
PPTSVD
100Hz-100kHz
308
49.31
64.89
99.93
100Hz-10kHz
206
54.41
58.64
28.92
10Hz-100kHz
410
56.74
68.74
54.40
10Hz-10kHz
308
56.32
63.25
58.60
1Hz-100kHz
513
40.67
40.79
35.24
1Hz-10kHz
410
41.04
41.01
37.87
94

Tableau III. 4 Les erreurs relatives calcules pour lchantillon A
Echantillon B
TIKHONOV
TSVD
PPTSVD
Bande de
frquences
Zone U
Zone P
Zone U
Zone U
Zone P
Zone U
Zone U
Zone P
Zone U
100Hz-100kHz
0.15
19.98
4E-4
17.22
18.59
0.08
11.06
31.06
11.06
100Hz-10kHz
10.12
17.30
0.22
5.32
18.87
0.06
6.29
26.29
6.29
10Hz-100kHz
9.77
5.44
1.42
5.28
4.40
3.02
0.98
9.07
10.92
10Hz-10kHz
1.47
5.11
1.24
1.30
3.93
3.43
0.36
5.11
14.88
1Hz-100kHz
3.45
3.76
0.87
5.81
0.27
3.88
0.54
0.79
1.53
1Hz-10kHz
1.54
1.51
0.91
0.80
11.25
3.02
0.22
9.60
1.80
10
0
100Hz-100kHz
100Hz-10kHz
10Hz-100kHz
10Hz-10kHz
1Hz-100kHz
1Hz-10kHz
Profil thorique
-30
-40
0
10
20
30
40
20
15
10
5
0
-5
-10
-15
-20
-25
50
10
15
10
5
0
-5
-10
0
20
40
60
80
Epaisseur (m)
TIKHONOV
100
30
40
20
10
0
-10
-20
-30
0
50
10
20
15
10
5
0
-5
-10
-15
-20
0
20
40
60
Epaisseur (m)
TSVD
80
20
30
40
100
100Hz-100kHz
100Hz-10kHz
10Hz-100kHz
10Hz-10kHz
1Hz-100kHz
1Hz-10kHz
Profil thorique
20
15
10
5
0
-5
-10
0
20
40
60
80
Epaisseur (m)
PP-TSVD
Figure III. 20 Effets des diffrentes gammes de frquence sur la solution obtenue
95
50
Epaisseur (m)
100Hz-100kHz
100Hz-10kHz
10Hz-100kHz
10Hz-10kHz
1Hz-100kHz
1Hz-10kHz
Profil thorique
25
Coefficient Pyroelectrique (C/m K)
Echantillon B
20
20
100Hz-100kHz
100Hz-10kHz
10Hz-100kHz
10Hz-10kHz
1Hz-100kHz
1Hz-10kHz
Profil thorique
30
Epaisseur (m)
100Hz-100kHz
100Hz-10kHz
10Hz-100kHz
10Hz-10kHz
1Hz-100kHz
1Hz-10kHz
Profil thorique
25
Epaisseur(m)
-20
25
-10
30
20
Echantillon A
100Hz-100kHz
100Hz-10kHz
10Hz-100kHz
10Hz-10kHz
1Hz-100kHz
1Hz-10kHz
Profil thorique
30
Coefficient Pyroelectrique (C/m K)
Tableau III. 5 Rsultats de lanalyse numrique pour lchantillon B
100

Autant lanalyse visuelle que celle numrique prouvent que les gammes de
frquence qui commencent 100Hz fournissent des informations insuffisantes en
profondeur par les trois mthodes.
100Hz, dans le cas de l'chantillon B, la zone irradie est plus petite que
l'paisseur de la premire couche. Ainsi le profil pyrolectrique obtenu par les trois
mthodes de rgularisation nest pas satisfaisant. Pour les gammes de frquence
commenant 10Hz, les rsultats s'amliorent de manire significative, mais
demeurent toujours assez loigns de la ralit. Comme prvu, les meilleures
reconstructions et les plus petites erreurs sont obtenues pour les gammes de
frquences les plus tendues ( partir du 1Hz).
Le nombre de frquences n'est pas un paramtre significatif parce que les
paramtres de rgularisation et de troncation sont ajusts afin d'obtenir les
meilleures reconstructions possibles du coefficient pyrolectrique par rapport au
profil thorique.
Comme illustr ci-dessus, les gammes de frquence ont le mme impact sur les
solutions calcules par toutes les mthodes.
III.3 Conclusion
La dtermination des distributions de charges despace ou de polarisation partir
des donnes exprimentales ncessite dune part la modlisation du gradient
thermique lintrieur du matriau et la rsolution de lquation de Fredholm
dautre part.
Avec la mthode FLIMM, il est impossible de mesurer la temprature locale induite
par le faisceau laser. Ainsi, plusieurs modlisations de la temprature ont t
dveloppes
dans
notre
quipe.
Dans
un
premier
temps,
un
modle
unidimensionnel avec un apport surfacique dnergie a t propos qui permet une

estimation globale de la charge. Devant laspect focalis de la FLIMM, ce modle
savre insuffisant. Cest pourquoi un nouveau modle avec apport volumique
quatre couches a t mis au point. La particularit de ce modle rside dans le
fait quil tient compte de diffrents milieux qui composent lchantillon. En effet, la
propagation de la chaleur dpend des caractristiques thermiques de chaque milieu
et il faut en tenir compte si lon veut modliser le plus finement possible le
phnomne physique.
96

Ce modle a t dj implment dans nos calculs et les rsultats obtenus sont trs
satisfaisants.
Lquation fondamentale de la FLIMM est une quation intgrale de Fredholm dont
la rsolution ncessite des traitements mathmatiques complexes.
Plusieurs mthodes de calcul ont t implmentes et compares afin de trouver
celle qui convient le mieux nos exprimentations. Parmi elles, les plus
importantes sont la mthode dapproximation et les mthodes de rgularisation.
Afin de calibrer ces techniques, des mesures ont t effectues sur un chantillon
sandwich dont on connat la distribution de la polarisation.
Ainsi, nous avons montr que la mthode dapproximation donne de trs bons
rsultats dans une zone proche de la surface irradie, mais la rsolution spatiale
dcrot avec lpaisseur du matriau. De plus, cette technique est trs facile
mettre en uvre et elle ne ncessite pas de traitements mathmatiques fastidieux.
Une autre mthode qui donne des rsultats satisfaisants sur ce type dchantillons
est la rgularisation de Tikhonov. Le principal avantage de cette technique rside
dans le fait quelle fournit une information sur toute la profondeur de lchantillon.
Nanmoins, son implmentation est relativement complexe et le choix du paramtre
de rgularisation reste dlicat.
Notre travail a consist mettre en oeuvre les diffrents modles de temprature.
Nous avons galement dvelopp la rsolution mathmatique
et les rsultats
obtenus ont t dtaills et compars. La validation de ces modles thoriques

permet maintenant lextraction de la distribution des charges avec une grande
fiabilit et reproductibilit.
97
98
IV - Rsultats
Exprimentaux
Chapitre 4 Rsultats exprimentaux

Aprs avoir optimis et valid lensemble de la chane instrumentale FLIMM, nous
prsentons dans ce chapitre des rsultats caractristiques en une, deux ou trois
dimensions pour illustrer lintrt des reprsentations cartographiques lors de
ltude de la rpartition de charges.
IV.1 Distributions globales de charges despace
IV.1.1 Etude du comportement du PET

(analyse 1D)
Les rsultats prsents dans cette partie ont t obtenus lors de l'opration
"Synergie des contraintes et durabilit des isolants organiques" du thme matriaux
du GDR MEMS. Les objectifs des travaux entrepris concernent la caractrisation
d'un matriau organique modle. Dans un premier temps, le choix s'est port sur le
polythylne trphthalate (PET) dont les applications actuelles concernent
l'isolation
lectrique
de
composants
du
gnie
lectrique
(condensateurs,
transformateurs) et qui peut prsenter des morphologies diffrentes (amorphe ou

avec diffrents taux de cristallinit).
IV.1.1.1. Prparation des chantillons

Les films de PET tudis ont t fournis par Goodfellow sous forme de films tirs
biaxialement et de diffrentes paisseurs (100 et 500 m).
Le polythylne trphtalate est un isolant organique solide obtenu par la
polycondensation de l'acide trphtalique et de l'thylne-glycol. La formule
chimique de son unit de rptition est montre dans la Figure IV. 1.
Figure IV. 1 Formule chimique du PET
99
Le motif de rptition du PET est donc constitu des squences chimiques du

groupement trphtalate, un noyau benznique auquel sont attachs deux
groupements carbonyles, et de lthylne glycol. La rigidit mcanique du polymre
est due en grande partie la prsence du noyau benznique, tandis que la partie
thylne glycol lui offre la flexibilit. Le PET est un matriau dont la polarisation est
due aux groupements carbonyles prsents dans la chane molculaire.
Les travaux prsents ont t raliss sur des films de PET par deux mthodes
thermiques non destructives : la mthode FLIMM et la mthode de l'onde thermique
(MOT).
Les diffrents paramtres relatifs aux mesures effectues sont rcapituls dans le
Tableau IV. 1 ci aprs :
Technique de test
FLIMM
MOT
paisseur PET
100m
500m
Court circuit
Court circuit
or
aluminium
10kV/mm
10kV/mm
25, 50 et 90C
25, 50 et 90C
Conditions de mesure
Electrodes
Contrainte lectrique applique
Tempratures de conditionnement
lectrique
Tableau IV. 1 - Paramtres relatifs aux mesures ralises sur PET
La Figure IV. 2 donne un exemple de courants pyrolectriques enregistrs par la

mthode FLIMM, pour un chantillon de PET charg sous un champ de 10kV/mm,
50C. On remarque un comportement diffrent des modules, ce qui suggre une
htrognit du matriau. Cette htrognit est galement mise en vidence par
les courants MOT qui rvlent une dispersion assez forte (Figure IV. 2).
100

15
Face 1
Face 2
1.3p
Signal Face A PET 5
10
S ig n a l M O T (p A )
Module du courant pyroelctrique (A)
1.5p
1.0p
750.0f
500.0f
Signal Face A PET 3
5
Signal Face A PET 1
0
0
3Signal Face
4 B PET
5 1
10
-5
Signal Face B PET 3
-10
250.0f
Signal Face B PET 5
-15
0.0
100
1000
Temps (secondes)
10000
Frquence (Hz)
Figure IV. 2 a) Courants pyrolectriques FLIMM ; b) Signaux MOT avant conditionnement

Ces tests ont t raliss hors tension, par les deux techniques. A la fin du
conditionnement lectrique, l'chantillon a t refroidi sous champ, et les mesures
ont t faites en conditions de court-circuit temprature ambiante.
Les figures IV.3 et IV.4 montrent les champs internes rsiduels et respectivement
les densits de charges, obtenus par les deux mthodes.
20
Anode
10
2
1
0
-1
-2
-3
50C, 10kV/mm, 5h
5
0
0
0.1
0.15
0.2
0.25
-15
-20
-25
25C, 10kV/mm, 5h
-30
20
40
60
80
100
Epaisseur (mm)
Epaisseur (m)
Figure IV. 3 - Champs lectriques rsiduels
101
0.3
0.35
0.4
avant conditionement
-10
-5
-6
0.05
-5
-4
Cathode
90C, 10kV/mm, 5h
15
C h am p lectriq u e (kV /m m )
Champ elctrique (KV/mm)
Anode
Cathode
PET 10kV/mm 25C

PET 10kV/mm 50C
PET 10kV/mm 90C
0.45
0.5

20
10
PET 10kV/mm 25C

PET 10kV/mm 50C
PET 10kV/mm 90C
15
Anode
Cathode
Cathode
8
D e n si t s d e ch a r g es d 'e sp a c e (C /m 3 )
Densit de charges d'espace (C/m )
Anode
10
5
0
-5
-10
90C, 10kV/mm, 5h
25C, 10kV/mm, 5h
50C, 10kV/mm, 5h
4
2
0
0
0.05
0.1
0.15
0.2
0.25
0.3
0.35
0.4
0.45
0.5
-2
avant conditionement
-4
-6
-8
-15
-10
20
40
60
80
100
Epaisseur (mm)
Epaisseur (m)
Figure IV. 4 - Densit de charges rsiduelles (aprs 10kV/mm, 5h)

Les rsultats obtenus par la FLIMM et MOT sont assez semblables, en effet :
A temprature ambiante (25C), lapplication dun champ de 10kV/mm ne

semble pas engendrer de phnomne de polarisation ou d'injection de charges
significative. Les valeurs de champ et de densit de charges obtenus sont trs
faibles, du mme ordre de grandeur que celle obtenues avant conditionnement.
Les densits de charges (~0.5 C/m3) sont associes la polarisation intrinsque
du matriau. Par contre, lorsque la temprature de conditionnement augmente,
ces phnomnes apparaissent de plus en plus nettement.
Pour des tempratures infrieures la temprature de transition vitreuse

(Tg=80C) et sous contrainte lectrique, la quantit des diples impliqus dans le
processus dorientation augmente. Ce phnomne est illustr dans la Figure IV.
4 pour une temprature de conditionnement de 50C. De plus, on remarque une
apparition dhomocharges dans le matriau, leurs amplitudes augmentant avec
laugmentation de la temprature (Figure IV. 4).
Pour une temprature de 90C, proche de la Tg, et sous contrainte lectrique,

deux phnomnes peuvent se produire [Thie 94] :
-
Une diminution du temps de relaxation des diples, ce qui entrane un

processus de polarisation,
Une augmentation du courant de conduction qui est associ linjection des

charges. Ces phnomnes peuvent expliquer la valeur importante de la
densit de charge (15 C/m3) quon retrouve pour une temprature de 90C.
102

Pour les rsultats obtenus par la mthode FLIMM, on note que champ rsiduel
reprsente 50% du champ appliqu et prsente une parfaite symtrie (Figure IV. 4).
Cette symtrie est retrouve galement dans la distribution de charges despace qui
est associe une polarisation volumique.
Les rsultats obtenus pour des tempratures de conditionnement de 25 et 50C,
sont quasi identiques.
Nanmoins, quelques diffrences peuvent tre remarques pour le conditionnement
une temprature proche de la Tg. Les chantillons utiliss par les deux
techniques nont pas la mme paisseur, ce qui peut expliquer la provenance des
ces diffrences. De plus, la nature et lpaisseur des lectrodes sont galement
diffrentes, ce qui peut avoir des consquences sur le phnomne dinjection de
charges.
Une comparaison plus approfondie de ces deux mthodes thermiques ncessite
lutilisation des chantillons identiques, prpars et conditionns lectriquement
dans les mmes conditions. Ceci est difficilement envisageable, puisque la mthode
FLIMM ncessite des chantillons dune paisseur maximale de 100 m, tandis que
pour la mthode MOT cette paisseur constitue la limite infrieure.
IV.1.2 Etude 1D du PEN soumis hauts

champs
IV.1.2.1. Matriau tudi
Le poly (thylne naphtalne-2,6-dicarboxylate) (PEN) appartient la mme famille

chimique que le PET, les polyesters aromatiques saturs. Bien que la demande sur
le PET soit considrable, des proprits thermiques et mcaniques plus importantes
sont souhaites pour certaines applications, o le PEN est utilis. Celui-ci est
caractris par une partie aromatique plus importante que le PET qui reprsente
une proportion de lunit monomre plus grande, et lui confre les vertus
daromaticit avec un impact accru (proprits thermiques entre autres) [Krau 96].
Ce type de groupement nathtalnique est de nature rigidifier les chanes et
justifier une temprature de transition vitreuse voisine de 125C, ainsi quune
temprature de fusion de lordre de 267C.
103
Figure IV. 5 Formule chimique du PEN
IV.1.2.2. Contexte de ltude

Ce polymre a t synthtis pour la premire fois vers 1948, mais son utilisation
industrielle est en revanche plus rcente. Grce ses proprits suprieures aux
autres polymres, il est de plus en plus utilis en Gnie Electrique, notamment
pour la fabrication des circuits imprims flexibles, comme isolants lectriques ou
encore comme support pour les films photographiques.
Dans ce contexte, il est important dtudier le comportement du PEN en prsence
des forts champs lectriques, susceptibles de provoquer des phnomnes dinjection
de charges qui mnent une dgradation prmature du matriau.
Pour cela, des mesures de charges despace ont t entreprises, en parallle avec
des mesures dlectroluminescence et de courants de dpolarisation effectues dans
le cadre dune autre thse.
Rappel sur llectroluminescence

Le principe de la mesure dlectroluminescence (EL) est la dtection de la lumire
mise par un matriau sous champ lectrique. Lapplication dun champ peut
gnrer des tats lectroniques excits dans lisolant. Leur retour ltat
fondamental se fait par relaxation radiative (mission de lumire), ou non radiative.
Cest ce phnomne de relaxation radiative que mesure lEL. Cependant, la
structure des polymres isolants tant complexe, les processus dexcitation sont
nombreux et ils dpendent directement de lnergie cintique des porteurs ou de
leur nergie potentielle. Ces mcanismes dexcitation ont t dtaills dans la
littrature par Piper et al.[Pipe 55].
LEL est produite quand le matriau se dgrade sous laction dun champ lectrique.
Dans ce sens, lEL constitue un signal dalarme avant la rupture dilectrique, mais
elle ne donne aucune information concernant la nature du mcanisme dexcitation.
104

De plus, il a t montr [Teys 99] que des changements dans lallure des spectres
dEL peuvent tre expliqus par des modifications du champ local, d aux charges
despace. Par consquent, lEL est lie la distribution des charges, et une
information sur le mcanisme dexcitation peut tre dlivre par ltude des profils
de charges sous lapplication dun champ lectrique. Pour cela, la mesure de
charges despace et lEl sont deux techniques complmentaire pour ltude des
phnomnes dinjection et de transport des charges dans les matriaux.
IV.1.2.2.1 Prparation des chantillons

Les films utiliss dans nos mesures ont t fournis par DuPont de Nemours
(Luxembourg), sous forme de films stabiliss thermiquement et orientation biaxiale. Pour ces films de 25 m dpaisseur, le taux de cristallinit est denviron
44%.
Les chantillons ont t mtalliss avec une couche dor de 30nm sur laquelle on a
ensuite dpos une fine couche dencre pour augmenter labsorption optique du
faisceau.
Les films ont t polariss temprature ambiante pendant 30 minutes, le champ
appliqu a t choisi dans une gamme comprise entre 12 kV/mm et 300kV/mm.
Les films ont ensuite t mis en court-circuit pendant une dure de 30 minutes.
Dans cette partie, lintrt se portera sur les mesures de charges despaces ; les
rsultats obtenus par lectroluminescence et la caractristique I(V) sont montrs
titre de comparaison.
Les figures IV.6 et IV.7 reprsentent les profils de champ rsiduel et de charge
d'espace obtenus aprs 30 min de dpolarisation, pour chacun des paliers de
champ appliqu.
Les profils de charges montrs dans la Figure IV. 7 sont reconstitus partir des
mesures effectues des deux cots de lchantillon. En effet, linformation en
profondeur fournie par les mthodes thermiques nest pas suffisante partir dune
seule face, une deuxime mesure tant souvent ncessaire. Ceci implique une perte
de rsolution vers le milieu de lchantillon, pour cela nos interprtations se
limiteront aux zones proches des interfaces.
105

Dans ces zones, on remarque une accumulation dhomocharges (charges positives
lanode et ngatives la cathode) qui augmente avec le champ.
A faible champ, la densit de charges est trs faible (~0.5 C / m 3 ) et elle peut tre
associe une orientation dipolaire. Par contre, une injection massive de charges
apparat pour des champs suprieurs 225 kV/mm.
A lanode, le dveloppement dune homocharge positive est mis en vidence par
laugmentation des pics de charges. On peut galement noter que le niveau de
Champ lectrique rsiduel (kV/mm)
charges accumules lanode est suprieur celui de la cathode.

10
5
0
-5
12
19
32
76
92
104
144
-10
-15
156
172
212
224
260
280
300
-20
0
10
15
20
25
Epaisseur (m)
Figure IV. 6 Champs rsiduels internes en fonction de la tension applique

300
12
19
32
76
92
104
144
Densit de charge (C/m )
250
200
150
100
156
172
212
224
260
280
300
50
0
-50
-100
-150
-200
0
10
15
20
Epaisseur (m)
Figure IV. 7 Distribution de la charge despace
106
25

A partir des distributions de la Figure IV. 7, nous avons calcul la valeur moyenne
de charges situes dans les zones proches des interfaces, sur une paisseur de 5m
partir de chaque lectrode. Les valeurs obtenues pour chaque courbe sont
prsentes dans les Figure IV. 8 a) et b).
140
charges positives
Charge d'espace (C/m )
120
100
80
60
40
20
0
a)
-20
10
100
1000
Champ (kV/mm)
140
charges ngatives
Charge d'espace (C/m )
120
100
80
60
40
20
0
b)
-20
10
100
1000
Champ (kV/mm)
Figure IV. 8 Valeurs moyennes des charges despace en fonction du champ appliqu
a) charges positives proches de lanode, b) charges ngatives proches de la cathode
107

-8
10
-9
1x10
Intermediate
Ohmic regime
10
10
High field regime

-10
1x10
regime
-11
10
-12
10
10
PM noise level
10
100
Current (A)
Electroluminescence (counts/s)
1x10
-13
10
1000
Field (kV/mm)
Figure IV. 9 EL et courant en fonction du champ appliqu daprs [Aug 00]

Daprs ces courbes, nous pouvons distinguer trois zones, qui correspondent aux
zones mises dj en vidence par Aug et al. [Aug 00] par des mesures de I(V) et
par lectroluminescence.
Dans la premire zone, nous pouvons remarquer que la densit de charge est trs
faible, ce qui implique quil ny a pas dinjection dans la gamme de champs
comprise entre 12kV/mm et 75kV/mm. Daprs la Figure IV. 9, il a t mis en
vidence que dans cette mme zone, la conductivit a un comportement linaire
avec le champ. De plus, aucune mission dEL na pas t dtecte dans cette
gamme.
Dans la gamme 75 160kV/mm, nous assistons une injection de charges partir
des lectrodes. Aug et al. ont montr que dans cette gamme de champs, le courant
augmente dune faon non linaire, mais quil y a toujours pas dmission
permanente dEL. De plus, par de mesures de charges despace avec la technique
LIPP, ils ont galement mis en vidence quil y a injection dhomocharges partir de
lectrodes.
Dans la zone de hauts champs (160 300 kV/mm), une injection massive de
charges a lieu. Cette injection est galement corrle par une augmentation
significative du courant et de lEL avec le champ.
Les rsultats obtenus par la mthode FLIMM sont en accord avec ceux obtenus par
dautres auteurs par des mesures de courant et dEL sur des chantillons
similaires.
108
IV.2 Cartographies 2D et 3D
IV.2.1 PEN irradi par UV

La mthode FLIMM a t galement utilise pour ltude de charges despaces
induites par irradiation par rayons ultraviolets (UV), en complment de mesures
dlectroluminescence (EL).
Au sein de notre quipe, des mesures dlectroluminescence ont t ralises sur
des films minces de PEN. Il a t constat que lmission de lEL tait plus faible sur
les zones irradies par UV. Ce phnomne a t associ lapparition de charges
despace dans la zone irradie. Pour confirmer (ou infirmer) cette hypothse, des
mesures de charges despace par la mthode FLIMM ont t entreprises.
Les rsultats obtenus par lEL, ainsi que le protocole exprimental sont galement
prsents dans cette partie.
Pour cette tude, des films minces de Poly (ethylene 2.6-naphthalne) (PEN),
provenant de Dupont de Nemours, ont t utiliss. Les mesures de charges despace
ont t ralises sur des films de 25m dpaisseur et celles dEL sur des films de
50m dpaisseur.
Le vieillissement des chantillons a t induit par des rayons UV provenant dune
insoleuse de 30W utilise pour la conception des circuits imprims, dont les
caractristiques sont prsentes dans la Figure IV. 10. Dans le spectre dmission
des lampes, on remarque la prsence de quelques pics troits dans la bande du
visible (400-800nm). Par contre, une large bande est observe dans la zone des UV
(10-400nm), prsentant un pic 350nm et dont la largeur mi-hauteur est de
40nm.
Le spectre de transmission dun film vierge de PEN est galement prsent dans la
Figure IV. 10. Comme le PEN absorbe que dans la zone des UV, la lampe va
essentiellement induire une photo-dgradation du matriau.
109

100
Zone irradiee par UV
Intensity (a.u.)
50
1
Transmission (a.u.)
Limite de l'irradiation
0
300
400
500
Region observee
Zone non-irradiee
600
Wavelength (nm)
Figure IV. 10 Spectre de la lampe utilise pour

lirradiation (a) et le spectre de transmission (b)
pour un film de PEN de 25 m
Figure IV. 11 Configuration des

chantillons pour les mesures dEL
Pour les mesures dEL, deux chantillons (A et B) ont t irradis sur une moiti
seulement de leur surface durant 48 heures. Leur configuration est montre dans
la Figure IV. 11. Un autre chantillon (C) a t totalement irradi, lexception
dune zone protge de 5mm de diamtre.
Aprs lirradiation, une couche mince dor (30 nm) a t dpos sur les deux faces
de lchantillon par pulvrisation cathodique.
La localisation des zones dmission de lEL a t effectue dans une enceinte
quipe dune camra CCD (charge-coupled device), avec une rsolution denviron
5 nm dans la bande de 300-850 nm. Les images ont t ralises selon un axe
optique perpendiculaire au plan du film dilectrique. Le dispositif de mesure a t
dtaill dans [Mary 94], [Petr 04].
Les chantillons ont t soumis des contraintes lectriques, alternative pour
lchantillon A et continue pour B. La tension a t augmente progressivement, par
pas de 500V. La dure de chaque palier a t denviron 15 minutes, afin de
permettre lacquisition de donnes. Etant donn le nombre important des rampes
de tension, nous avons choisi de prsenter ici seulement les images les plus
reprsentatives.
Les images dEL obtenues sur les chantillons A et B sont prsentes dans la Figure
IV. 12. Une diffrence importante des niveaux dmission entre les zones irradies et
non irradies peut tre constate.
110

Ce phnomne a t observ tant dans le cas dune contrainte alternative
(chantillon A) que continue (chantillon B).
On peut noter galement que le niveau dmission sous contrainte alternative est
plus faible que celui sous contrainte continue. Ce phnomne a t galement mis
en vidence sur des chantillons vierges [Mary 98]. De plus, sous contrainte DC,
lmission de llectroluminescence est beaucoup plus homogne que sous
contrainte AC.
Dans le cas de lchantillon C, pour des raisons de niveau de signal et de facilit
(faible dimension de la zone non-irradie), les mesures dlectroluminescence nont
t effectues que sous contrainte continue. Les images dmission dEL sont
prsentes dans la Figure IV. 13.
On remarque que la zone non irradie se dtache de faon trs significative avec
laugmentation de la tension applique. De plus, le niveau de llectroluminescence
de cette zone est beaucoup plus important que celui du reste de lchantillon, et ce,
pour tous les champs appliqus.
Mary et al. [Mary 01] ont montr que la diminution de lmission de lEL observe
pour les zones irradies peut tre explique par une diminution du courant de
conduction. Des charges sont probablement injectes plus efficacement et piges
aux interfaces, ce qui entranerait une diminution du champ linterface.
Afin dapporter une rponse cette question, des mesures de charges despace ont
t entreprises.
111

Limite de traitement
Zone observee
Figure IV. 12 Images dEL pour lchantillon A sous contrainte AC (gauche) et pour
lchantillon B sous contrainte DC (droite)
Figure IV. 13 Images dEL pour lchantillon C sous contrainte continue
112

Pour les mesures de charges despace, lchantillon soumis aux UV prsentait une
configuration spciale, montre dans la Figure IV. 14. Durant lirradiation,
lchantillon a t protg par un masque, et seulement trois zones ont t irradies
pour des dures diffrentes, respectivement de 12, 24 et 48 heures. Les zones
irradies sont repres par des cercles de 1mm de diamtre.
Zones irradiees
1mm 1mm
12h
24h
48h
Zone protegee
Section 2
Section 1
12 h
Section 3
Section 4
24 h
48 h
500
X
(0,0)
-500
(0,-500)
(0,-1500)
(0,-2500)
(0,-4500)
Figure IV. 14 Configuration de lchantillon pour les mesures de charges despace
Aprs lirradiation, une couche semi transparente dor (50nm) a t dpose sur les
deux faces de lchantillon par sputtering. Enfin, une couche fine de carbone a t
vapore sur les zones irradies afin de faciliter le positionnement de lchantillon et
lanalyse de ces zones.
Les mesures de charges despace ont t ralises suivant les axes X et Y, avec un
pas de 50m (Figure IV. 14). Les rsultats obtenus dans les deux directions sont
similaires, et par consquent, seuls les rsultats obtenus suivant Y seront
prsents. La direction Z est la direction de lpaisseur de lchantillon.
113

La Section 1 prsente la cartographie dune zone non-irradie, les Sections 2, 3, 4
celles des zones irradies durant 12, 24 et 48h. Pour chaque section, 22 points de
mesure ont t ncessaires. Lacquisition dun point de mesure a t effectue dans
une gamme de frquence comprise entre 100 Hz et 10kHz, ncessitant ainsi 6
minutes denregistrement.
La figure III.9. a) donne la distribution de charges relative la Section 1 (zone nonirradie) et elle sera considre comme rfrence. Par une analyse visuelle, on
remarque quil ny a pas beaucoup de diffrence entre les Sections 1 et 2. Ceci
traduit le fait que le matriau nest pas affect par lirradiation pour des dures
dexposition faibles (<12h).
Par contre, on remarque que le niveau de charges augmente avec le temps
dexposition. Pour une dure dirradiation de 24 heures, des charges ngatives
apparaissent dans une zone proche de la surface, dune faon non homogne. Pour
un temps de 48 heures, le niveau des charges devient important devant le niveau
du profil de rfrence et la zone daccumulation slargit.
Une autre observation importante est celle concernant la profondeur de la zone
daccumulation des charges. Cette zone, proche de la surface de lchantillon, est
prsente dans toutes les sections tudies et son talement dpend du temps
dexposition. Ce rsultat tait attendu, tant donn que la photo-oxidation induite
par lirradiation UV est un phnomne de surface [Sche 97].
Les effets des UV sur le PEN ont t galement tudis par microprofilomtrie IR
[Sche 97]. Les auteurs ont montr que la photo-oxidation du matriau nexcde pas
10m. Ce rsultat est en accord avec celui obtenu par la mthode FLIMM. En effet,
les cartographies montrent que les charges despace sont confines dans une zone
proche de la surface, sur environ 7m de profondeur.
De plus, la zone dgrade la surface de lchantillon devient trs absorbante,
provoquant le jaunissement du matriau constituant ainsi un cran de protection
pour le reste du matriau. Ce phnomne de surface a t galement mis en
vidence par de mesures de photoluminescence [Mary 01] effectues dans notre
laboratoire.
114
25
25
12 h
Non irradie
20
Epaisseur (m)
Epaisseur (m)
20
15
10
15
10
5
100
5
200
300
400
500
600
700
800
900
1000
100
200
300
Dplacement en Y (m)
400
500
25
24 h
800
900
1000
800
900
1000
48 h
20
Epaisseur (m)
Epaisseur (m)
700
25
20
15
10
15
10
5
100
600
Dplacement en Y (m)
5
200
300
400
500
600
700
800
900
1000
100
200
300
Dplacement en Y (m)
400
500
600
700
Dplacement en Y (m)
-1,3E-3 -1,06E-3 -8,25E-4 -5,87E-4 -3,5E-4 -1,12E-4 1,25E-4 3,63E-4
6E-4
Figure IV. 15 Cartographies de charges despace pour diffrentes dures dirradiation
Les mesures de charges despace ont montr que lors de lirradiation du matriau
par de UV, une accumulation des charges a lieu la surface du matriau. Ce
phnomne
est
probablement
lorigine
de
la
diminution
du
niveau
dlectroluminescence du matriau.
Ainsi,
lEL
et
la
mthode
FLIMM
apparaissent
comme
deux
techniques
complmentaires pour ltude des phnomnes de vieillissement induits par les UV.
Des nouvelles mesures ont t envisages par les deux techniques afin de
dterminer, dune manire quantitative, les limites de dtection, notamment en ce
qui concerne la surface minimale dirradiation, lintensit de lirradiation ou les
temps dexposition.
115
IV.2.2 Etude du PTFE irradi par MEB

Lobjectif principal de ces travaux consistait en la ralisation des cartographies
tridimensionnelles de charges despace. La ralisation des cartographies ncessitait
la fabrication dchantillons spciaux. Le choix du tflon est justifi par sa capacit
piger les charges sur une longue priode. Lutilisation du MEB permet alors
limplantation dlectrons de manire slective et localise.
IV.2.2.1. Prparation des chantillons

Pour la ralisation des cartographies tridimensionnelles, les chantillons doivent
remplir les conditions suivantes:
- le matriau tudier doit piger les charges pendant une longue priode,
- les zones de lchantillon o les charges sont accumules doivent tre
indentifiables.
La premire condition est importante dans la mesure o la ralisation dune
cartographie ncessite lenregistrement de plusieurs points de mesures suivant un
balayage en X et Y. Ainsi, lacquisition totale des donnes peut durer plusieurs
jours, do limportance dun matriau qui a la capacit de stocker les charges
pendant une longue dure.
La connaissance exacte des zones susceptibles de contenir des charges despace
facilite les mesures et la calibration de notre mthode. Pour cela, les chantillons
ont t irradis par un microscope lectronique de balayage (MEB) de type JEOL
JSM- 6060LV. Le collage pralable dune grille de microscope par-dessus
lchantillon permet limplantation des lectrons suivant la gomtrie de la grille.
Connaissant ses caractristiques physiques (largeur, longueur des caissons), on
peut dterminer avec prcision les zones o les charges ont t implantes.
Les chantillons utiliss pour cette tude sont des films minces de PTFE (Tflon) de
50m dpaisseur, mtalliss sur les deux faces avec une couche dor de 30nm. Des
grilles de microscope avec des gomtries diffrentes ont t colles sur les
chantillons, soit avec de la laque dargent, soit avec de la colle cyanolite. Une trs
fine couche de carbone (~20nm) a t alors dpose par vaporation sur la totalit
de lchantillon. Celle-ci permet de conserver lempreinte de la grille, une fois celle-ci
enleve, comme montre la Figure IV. 16.
116
IV.2.2.2. Cartographie barreaux avec une rsolution de 50 m - Laque

dargent
Le premier essai de cartographie a t ralis sur un film de PTFE, prpar suivant

la procdure dcrite prcdement.
Par-dessus llectrode, une grille de microscope en cuivre a t colle avec de la
laque dargent. Elle possde les caractristiques suivantes :
-
Diamtre : 3mm
Epaisseur : 25 m
5 barreaux de 125 m dpaisseur, espacs de 125m
8 barreaux de 55 m dpaisseur, espacs de 55m
Une image de cette grille est montre dans la Figure IV. 16.
Lchantillon a t ensuite irradi par un faisceau dlectrons laide du MEB. Les
caractristiques dimplantation sont donnes dans le tableau suivant :
Energie
Temps dirradiation
Taille de spot
Distance de travail
30 keV
20 min
~1m
50 mm
Tableau IV. 2 Caractristiques dimplantation

Avant deffectuer les mesures FLIMM, la grille a t enleve et lempreinte quelle
laisse sur lchantillon est matrialise sur Figure IV. 16.
Figure IV. 16 - Lempreinte de la grille
117

A partir de cette empreinte et par lintermdiaire dune webcam, nous avons choisi
la zone tudier. Un balayage suivant laxe X, avec un pas de 50 m (Figure IV. 17)
a t ensuite ralis, nous permettant dinvestiguer la fois les zones irradies que
celles non-irradies.
475 X
50 m
Figure IV. 17 Choix des zones danalyse

Durant
lirradiation,
linteraction
lectron-matire
conduit
des
effets
daccumulation de charges la surface dans les zones non protges par la grille.
Les particules injectes dans le matriau interagissent avec des atomes en leur
cdant une partie de lnergie. Elles sont ainsi ralenties jusqu larrt complet
condition que lchantillon soit suffisamment pais. Ce phnomne est caractris
dE
. La puissance totale d'arrt
dx
par la dperdition d'nergie par unit de longueur
est la somme des contributions des interactions lectronique, nuclaire et de

composantes missives. La distance moyenne parcourue par une particule charge
dpend de sa nature, de son nergie initiale, et de la nature du matriau utilis. Le
calcul de la profondeur de pntration des lectrons a t effectu en employant
l'approximation de ralentissement continu divise par la densit du matriau donn
par un programme de simulation appel ESTAR. Ce logiciel est disponible sur le site
internet du NIST (National Institute of Standards and Technology). Ce modle doit
tre renseign avec des paramtres importants comme la composition chimique,
lnergie d'excitation et la densit du matriau.
La profondeur de pntration des lectrons a t calcule pour plusieurs matriaux
et les rsultats obtenus sont montrs dans la Figure IV. 18.
118
Profondeur d'implantation (m)
50
xlpe
Tflon
Kapton
Aluminium
PS
PVC
40
30
20
10
0
0
10
20
30
40
50
Energie (keV)
Figure IV. 18 Profondeur de pntration des lectrons en fonction du type de matriau

utilis
Dans le cas du PTFE, la profondeur maximale de pntration des lectrons calcule
est de 7m. Dans nos exprimentations, avant lirradiation, lchantillon est
mtallis avec de lor et une couche de carbone est dpose par-dessus, ce qui peut
entraner un ralentissement des lectrons. Cela signifie que la profondeur relle de
pntration sera moindre que la profondeur thorique.
Les profils de charge obtenus par la mthode FLIMM sont prsents dans la Figure
IV. 19.
-3
-3
Densit de charge (10 Cm )
x0
x50
x100
x150
x200
x250
x300
x350
x400
x475
4
2
0
-2
-4
-6
-8
0,0
2,0
4,0
6,0
8,0
10,0
12,0
14,0
Epaisseur (m)
Figure IV. 19 - Distribution de la charge implante
119

Une analyse visuelle de ce graphique permet de distinguer trois types diffrents de
courbes :
Celles obtenues pour les zones irradies sont notes X50, X300 et X475. La
premire remarque qui peut tre faite, cest que les charges dtectes la
surface de lchantillon par FLIMM sont des charges ngatives. Ce rsultat tait
tout fait prvisible, tant donne limplantation des lectrons par le MEB. On
constate galement que la distribution de la charge a une allure classique,
courbe quon retrouve dans la littrature [Gris 02] et correspondant une
implantation classique par MEB. De plus, le pic est trs proche de la surface et
il ne dpasse pas les 10m calculs thoriquement.
Les courbes reprsentes par X250 et X350 sont celles o le spot laser a
chevauch la limite entre une zone irradie et une zone non-irradie. Lallure des
courbes est la mme que pour X50, mais la densit de charge est rduite
denviron 50%.
Le reste des courbes correspondent aux mesures effectues sur les zones non
irradies. Il est intressant de noter la prsence des charges positives dans une
zone proche de la surface de lchantillon. Ce phnomne peut tre associ la
prsence de la laque dargent qui est susceptible de diffuser lintrieur du
matriau. Les lectrons implants sont ainsi dplacs vers le substrat de
lchantillon.
A partir de ces rsultats, une cartographie de charges despace est ralisable. Dans
la Figure IV. 20, nous constatons une priodicit de la charge implante, qui
correspond la priodicit de la grille.
120
Figure IV. 20 - Cartographie de la charge implante

Dans un premier temps, ces rsultats montrent que des charges sont efficacement
implantes dans le matriau par le MEB, une profondeur nexcdant pas quelques
microns. De plus, la Figure IV. 20 montre quune priodicit dans la distribution
des charges t trouve, ce qui prouve que la mthode utilise est adapte la
ralisation des cartographies multidimensionnelles de charges.
IV.2.2.3. Cartographie dun angle en 3D

Compte tenu des rsultats encourageants obtenus, des mesures ont t envisages
afin de raliser des cartographies tridimensionnelles de charges.
Lchantillon utilis est toujours du PTFE de 50 m, mtallis avec une couche dor
de 30nm. Par rapport lchantillon prcdent, deux modifications ont t
apportes :
-
La grille choisie possde une gomtrie diffrente, comme montre la Figure

IV. 21. Elle est uniquement compose dun caisson de 2mm de longueur et
500 m dpaisseur prsent au milieu de la grille.
La laque dargent qui servait de collage a t remplace par de la cyanolite,

afin dviter la diffusion de largent lintrieur du matriau.
121

Lchantillon ainsi prpar a t irradi par le MEB. Dans le Tableau IV. 3, nous
rappelons les caractristiques dimplantation :
Energie
Temps dirradiation
Taille de spot
Distance de travail
30 keV
20 min
~1m
50 mm
Tableau IV. 3 Caractristiques dimplantation par MEB

Le but de ces mesures consiste mettre en vidence limplantation des lectrons.
Nous avons choisi dtudier pour cela un coin du caisson. Les points de mesures
sont reprs sur la Figure IV. 21. Six points ont t disposs suivant laxe X et 6
suivant Y, espacs toujours de 50 m.
La direction Z reprsente lpaisseur du
matriau.
50 m
50 m
Figure IV. 21 Visualisation de la zone danalyse

Le nombre des courbes obtenues tant nombreuses, nous avons choisi de ne faire
quune reprsentation tridimensionnelle de charges. Le rsultat obtenu pour cet
chantillon est montr dans la Figure IV. 22.
122
0
10
20
30
40
0
50
0
50
50
100
100
150
150
200
200
250
250
Figure IV. 22 Visualisation 3D de la rpartition de la charge

La zone o les lectrons ont t implants est facilement repre dans cette figure.
Nanmoins, laire de cette zone est lgrement infrieure la zone irradie. Ceci
peut tre expliqu par des effets de bord, les lectrons ntant pas implants de
faon homogne proximit des bords de la grille. Une autre explication ce
phnomne peut tre mise sur le compte de la fiabilit de la webcam. En effet, sa
rsolution tant faible, il est possible que les mesures soient dcales par rapport
aux points choisis initialement.
Dans cette cartographie, on remarque galement que les lectrons restent confins
dans une zone proche de la surface de lchantillon, denviron 5 m.
La cartographie 3D obtenue pour cet chantillon est toute fait cohrente avec la
configuration de lchantillon, nanmoins, la rsolution spatiale peut tre amliore.
IV.2.2.4. Cartographie 3D des barreaux 10m

Nous avons trouv intressant de tester les limites de la technique FLIMM, autant
du point de vue de la rsolution spatiale, que de sa sensibilit par rapport
lvolution de la charge dans le temps.
Pour cela, nous avons utilis le mme type dchantillon, labor de la mme
manire que les prcdents.
123

Une grille avec des barreaux verticaux a t utilise pour effectuer limplantation
des lectrons par le MEB. Lirradiation par le faisceau dlectrons a t effectue
dans les mmes conditions que prcdemment.
La zone choisie pour notre tude est prsente dans la Figure IV. 23. Cette zone est
particulirement intressante, puisquelle possde des barreaux de largeurs
diffrentes, nous permettant ainsi de raliser des cartographies originales. Les
points de mesures distribus suivant laxe X sont espacs de 10m, et de 50m
suivant Y.
Leur distribution est montre dans le dtail de la Figure IV. 23.
10 m
150
50 m
Y
100
50
Figure IV. 23 Choix de la zone danalyse

La cartographie 3D de charges a t obtenue en superposant les distributions de
charges suivant les directions Y0, Y50 et Y100. Pour chaque composante Y, 44
acquisitions ont t effectues, chaque acquisition durant 6 minutes. Etant donn
le nombre important dacquisitions, la dure totale des mesures a t de 2 jours.
Une reprsentation en volume des charges implantes est prsente F igure IV. 24.
On remarque que des charges ngatives ont t efficacement implantes dans les
zones non protges par la grille. Ce phnomne est davantage mis en vidence
dans la Figure IV. 26, o les barreaux de la grille sont reprsents.
Il est important de noter que les distributions de charges dtectes par la mthode
FLIMM correspondent exactement aux conditions dimplantation et au pas de la
grille. La premire zone dans laquelle lon retrouve des charges implantes est plus
124

large que la deuxime. Ceci est tout fait cohrent tant donn que la largeur des
barreaux de la grille est diffrente.
La profondeur totale de pntration de charges est denviron de 5m, avec un pic
vers 2m. Ce rsultat est en accord avec les calculs thoriques et la Figure IV. 18.
F igure IV. 24 Reprsentation de la charge implante
125
Figure IV. 25 Reprsentation avec la visualisation des barreaux
IV.2.2.5. Evolution temporelle de la charge despace
Sur le mme chantillon, une tude concernant la dynamique des charges dans le
temps a t effectue.
Les mesures ont t ralises un intervalle de 2 jours, suivant laxe Y0. Par
rapport aux premires mesures, on constate une relaxation des porteurs dans le
matriau. Dans la Figure IV. 26, une volution des charges peut tre remarque.
Une nette sparation des paquets de charges dans la direction latrale X est visible
(Figure IV. 26 a)). Celle-ci correspond la priodicit de la grille, et aucune charge
ne semble avoir diffus latralement dans les minutes ayant suivi lirradiation.
Les Figure IV. 26 b) et c) montrent les rsultats obtenus respectivement 2 et 4 jours
aprs irradiation. Ici ltalement de charges est net et saccompagne dune
diminution du niveau moyen de charges. Ces phnomnes sont accentus plus
particulirement sur la Figure IV. 26 c), ce qui peut nous donner des informations
sur lvolution temporelle des charges implantes.
126
a)
b)
c)
Figure IV. 26 Evolution temporelle du niveau de charge

Une tude complmentaire de dynamique de charges a t ralise sur un film de
Tflon irradi dans les mmes conditions quauparavant. Lvolution de charges a
t tudie sur une semaine, et les mesures ont t toujours effectues sur la mme
zone de lchantillon. Dans les heures qui ont suivi lirradiation, des mesures ont
t faites conscutivement, puis elles ont t espaces de plusieurs heures.
Le rsultat obtenu est prsent Figure IV. 27. Nous pouvons remarquer quune
dcroissance importante du niveau de charges a lieu immdiatement aprs
lirradiation, qui peut tre jusqu 6 fois moindre. Nanmoins, un rgime stable est
atteint 21 heures aprs lirradiation.
127
Densit de charges (mC/m )
14
12
10
8
6
4
2
0
0
50
100
150
200
250
Temps (h)
Figure IV. 27 - Evolution du niveau de charges avec le temps

Ces
rsultats
particulirement
originaux
montrent
que
des
cartographies
multidimensionnelles peuvent tre ralises par la mthode FLIMM, avec une

rsolution latrale de 10 m et une rsolution en profondeur denviron 1m.
Lvolution temporelle des rpartitions est aussi possible. On peut ainsi parler
danalyse 4D (x, y, z, t).
IV.3 Conclusion
Les principaux rsultats exprimentaux obtenus avec la mthode FLIMM ont t
prsents dans ce chapitre.
Dans un premier temps, une analyse unidimensionnelle des charges despace a t
ralise sur deux types de matriaux polymres (PET et PEN).
Les mesures effectues sur le PET nous ont permis de dterminer le comportement
de ce matriau champ constant et temprature variable. Nous avons constat
que laugmentation de la temprature favorise linjection des charges partir des
lectrodes. Ces rsultats ont t confirms par des mesures similaires effectues
par la mthode MOT.
Lobjectif des tudes sur le PEN visait interprter son comportement haut
champ. Les mesures ont t ralises temprature ambiante et pour une large
gamme de champs appliqus. Nous avons mis en vidence une injection massive
dhomocharges partir dun champ seuil de 150kV/mm. Ces rsultats sont en
128

accord avec ceux obtenus par dautres auteurs avec des mesures de courants et
dlectroluminescence.
Cette premire approche unidimensionnelle montre les capacits de la mthode
FLIMM pour la dtermination et la quantification de la distribution de charges
despace dans les isolants polymres minces avec une bonne sensibilit.
Dans un second temps, nous avons procd la ralisation des cartographies
multidimensionnelles de charges pour utiliser au mieux lintrt dune sonde
focalise.
Des rsultats intressants et originaux ont t obtenus sur des films de Tflon
irradis par faisceau dlectrons qui permettent de prciser les limites actuelles
atteintes en terme de rsolution spatiale latrale, de lordre de 10 m. En fonction
de la frquence de modulation de la source laser (100kHz), la rsolution en
profondeur peut atteindre le micron.
Cette rsolution spatiale peut tre amliore la fois en diminuant la taille de spot
et en augmentant la frquence de modulation, ce qui ncessite la mise au point de
techniques de dtection plus complexes et plus sensibles.
129
130
Conclusion s gnrales
Conclusions gnrales
La dtermination des rpartitions de charges despace dans les isolants polymres
utiliss en Gnie Electrique permet dobtenir une meilleure connaissance du
comportement du matriau soumis des diffrentes contraintes (lectriques,
thermiques, mcaniques). Ces tudes permettent de mieux comprendre les
phnomnes physiques qui sont lorigine du vieillissement prmatur du
matriau. Cest dans ce contexte que sinscrivent les travaux prsents dans ce
mmoire.
La mthode de dtection de charges que nous avons dveloppe et optimise lors de
ces travaux est la mthode FLIMM. Lintrt majeur de cette technique rside dans
la focalisation du faisceau laser qui permet une localisation plus prcise des
charges ponctuelles dans le matriau, ainsi que la ralisation de cartographies
multidimensionnelles de charges despace. Afin de rendre cette technique plus
robuste et plus performante dans le domaine tridimensionnel, des nombreuses
amliorations ont t apportes, tant au niveau exprimental que thorique.
Lextraction de la distribution des charges se fait par des mthodes mathmatiques
de dconvolution, partir du signal FLIMM mesur et de la distribution de la
temprature lintrieur du matriau.
En particulier, nous avons travaill sur diffrents algorithmes dinversion pour en
dgager leurs principales qualits, en vue dun choix dfinitif correspondant au
mieux la problmatique de notre tude. Ceci a reprsent un travail important,
consommateur de temps et dnergie, mais absolument ncessaire pour lobtention
de rsultats fiables et reproductibles. La technique FLIMM est dsormais robuste de
ce point de vue l, cest--dire parfaitement oprationnelle.
Un effort important a t port laugmentation du rapport Signal/Bruit du signal
dtect. Exprimentalement, une mise au point minutieuse a t mene pour
liminer toute source parasite, et la chane de conditionnement du signal a t tout
particulirement soigne. Le rsultat montre que nous pouvons extraire des
amplitudes efficaces de courant lgrement infrieures 0.1 pAeff , correspondant
des quivalents en charge de lordre du mC / m 3 , ce qui correspond aux meilleurs
rsultats obtenus par dautres auteurs avec des mthodes similaires.
En parallle, nous avons modlis avec prcision les variations alternatives de la
temprature locale dans lchantillon car elles reprsentent un paramtre important
pour la dtermination de profils de charges. Etant donn la particularit de notre
technique, il a t ncessaire de dvelopper un nouveau modle de temprature
131
Conclusions gnrales
avec apport dnergie volumique, qui se rapproche davantage du phnomne
physique. Ce modle prend galement en compte et de manire nouvelle la
gomtrie multicouche de nos chantillons pour une meilleure adquation avec les
phnomnes rellement engendrs par la modulation du laser.
Toutes ces amliorations nous ont permis de procder la mesure des charges
despace dans des matriaux soumis des diffrentes contraintes (thermiques ou
lectriques). Dans un premier temps, une analyse unidimensionnelle a t effectue
sur plusieurs types de matriaux (PET et PEN).
Ltude du PET sinscrit dans le cadre du GDR MEMS qui a pour but une meilleure
connaissance de ce matriau en corrlant les rsultats obtenus par des diffrentes
techniques. Notre contribution a port sur ltude de linfluence de la temprature
et du champ lectrique sur la formation de charges despace.
Le PEN est un matriau moins connu que le PET, mais avec des capacits trs
intressantes. Actuellement, des nombreuses tudes sont effectues parmi
lesquelles sont comportement haut champ. Avec la mthode FLIMM nous avons
tudi laccumulation de charges despace en fonction du champ appliqu.
Les rsultats obtenus sur ces deux matriaux ont t trs satisfaisants et en accord
avec des rsultats obtenus par dautres auteurs.
Cette volution de la FLIMM nous a galement permis datteindre lobjectif
important
que
nous
nous
tions
fix :
la
ralisation
des
cartographies
tridimensionnelles de charges. Nous avons ainsi dmontr partir des charges

lectriques implantes par faisceau dlectrons que des cartographies 3D pouvaient
tre effectues avec une excellente rsolution latrale denviron 10m et une
rsolution en profondeur denviron 1 micron. Lvolution temporelle de ces spectres
de charges a aussi t tudie.
A court terme, les travaux portent sur lamlioration de la rsolution latrale afin de
raliser des cartographies tridimensionnelles plus prcises. Egalement, une
attention particulire sera accorde lvolution temporelle des distributions de
charges relies aux dfauts prsents dans la structure.
A pus long terme, nous envisageons de dterminer la rpartition des charges
despace dans les matriaux polymres sous contrainte lectrique continue.
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142
Annexe 1
Annexe
Constantes dintgration de lquation de la chaleur

quatre couches
(1 3 )(1 2 ) 2 3L
e
1 = 2 + 3
1 32e 2 3L
2 3L
2 = 3e
A1 = A 2e (1 2 )L + B 2e (1 + 2 )L + C 2 (1 + 1e 2 2L )e 1L
2L
y + y 32 + 2 + 1
e 2L
A = 1 + x 3 B + y 2 1e
C 2 + 31
C3
2
2
1 + x2
1 + x2
1 + x2
y4
C4
+
1 + x2
A3 = x 3B 3 + (y 31 y 32 )C 3 + y 4C 4
A 4 = 0
B1 = 0
B 2 = x 2 A 2 y 2C 2
num 3
B 3 = den
3
( )L
B 4 = A3e (3 + 4 )L + B 3e ( 3 4 )L + C 3 (e ( 4 3 )L + 2e 4 3 ) C 4e 4L
Si
C i = 2,4 =
( 2i i2 )
et
143
Annexe
1 x2
L
y 2 + 2 (1 1 )e 2L +
num 3 = 2 2C 2 (1 + 1)e 2 y 2
2
1 + x2

1 x2
+ 3 3 (y 31 y 32 ) + 3 3 ( 2 1) 2 2 (y 31 y 32 + 2 + 1)
C 3 +
1 + x2

1 x2
+ 3 3 2 2
y 4C 4
1 + x2

(1 x 2 )(1 + x 3 )
+ 3 3 (1 x 3 )
den 3 = 2 2
1 + x2
N2
S =
2
2
2
e 2L
S = (1 )N
2
2
3
3
3 (1 32e 2 3L )
e 3L
S = (1 )(1 )N
e 2L
2
3
2
4
2 2 3L
4
4 (1 3 e
)
2 2
x
=
2
2 2
3 3
x
=
3
3 3
y 2
y 31
y 32
y 4
= 2
1 1 2 2 L
e
+ 1 1
4 4 2 3L
e
+ 4 4
1 1
2 2 + 11
e 2 2L
3 3 4 4 ( 3 + 3 )L
e
3 3 + 4 4
3 3 + 4 4 ( 3 3 )L
e
3 3 + 4 4
= 4
4 4
e 3L
3 3 + 4 4
Le terme N 2 est donn par lquation (1.32)
144
Annexe 2
Annexe
Simplification de lquation du courant par intgration

par parties
Lquation de dpart est :
I ( f ) = j
z
z
(z ) Tdu
L
0
L
Tdu
En posant : g (z , f ) =
I ( f ) = j
z
L
Tdz dz
Tdz , on obtient :
0
(z )
g (z , f )dz
Cette expression peut tre simplifie en intgrant par parties :

L
L
L z
g (z , f )
I ( f ) = j
dz
g (z , f ) (z )dz (u )du
L
z
0
0
0
0
Or en remarquant que g (0, f ) = g (L , f ) = 0 , cette expression se simplifie :
z
g (z , f )
(
u
)
du
dz
L 0 0
z
E (z )
=
ce qui implique :
z
I ( f ) = j
De plus, (z )
I ( f ) = j
S
L
E (z )
0
g (z , f )
dz
z
avec :
g (z , f )
=
z
z
z
z
Tdu
L
0
1
Tdz = T
z Tdz =
L z 0
L
L
= T
Tdz
Tdz + z
L 0
z 0
123
14
4244
3
= cte
=0
Le dtecteur synchrone ne tenant compte que des termes alternatifs, on en dduit :
145
Annexe
g (z , f ) = T (z , f )
z
De sorte que :
L
I ( f ) = j
S
E (z ) T (z , f )dz
L 0
Finalement, en considrant C =
S
L
, la capacit de lchantillon, lexpression du
courant scrit :
L
I ( f ) = j C E (z ) T (z , f )dz
0
146

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THESE

Prsente en vue de lobtention du titre de

DOCTEUR DE LUNIVERSITE PAUL SABATIER TOULOUSE

OPTIMISATION DE LA METHODE FLIMM POUR LA

Soutenue le 3 dcembre 2004, devant la commission dexamen compose de:

Professeur lUniversit Montpellier II

Professeur lUniversit de Poitiers

Professeur lUniversit de Potsdam

Professeur lUniversit Toulouse III

Professeur lUniversit Toulouse III

A ma mre, mon grand-pre et Mr. Smoleanu

Jai galement une pense pour mon collgue de souffrance de Montpellier,

Introduction gnrale ..................................................................5

I.3.3.1. Schottky ........................................................................................................13

I.3.4.1. Courants limits par charge despace ...........................................................14

I.3.6.1. Approche fractale..........................................................................................18

I.4.2.1. Les mthodes thermiques...............................................................................21

I.4.2.2. Les mthodes acoustiques .............................................................................27

Chapitre II - Gnration et dtection du signal FLIMM ...............31

II.3.2.1. Diffrentes couches et comparaisons ...........................................................48

II.3.3.1. Programme dacquisition ............................................................................54

Chapitre III - Modlisation de la temprature et problme inverse

III.1.3.1. Equation de la chaleur ...............................................................................63

III.1.6.1. Gomtrie du problme ..............................................................................69

III.1.7.1. Gomtrie du problme ..............................................................................73

III.1.8.1. Profils en profondeur..................................................................................79

III.2.3.1. La rgularisation de Tikhonov ...................................................................83

III.2.3.2. La mthode TSVD.......................................................................................85

III.2.4.1. Validation de la temperature ......................................................................88

Chapitre IV - Rsultats exprimentaux ......................................99

IV.1.1.1. Prparation des chantillons ......................................................................99

IV.1.2.1. Matriau tudi ........................................................................................103

IV.2 Cartographies 2D et 3D........................................................................................109

IV.2.2.1. Prparation des chantillons ....................................................................116

Conclusions gnrales .............................................................131

lectriquement neutres, de linjection de charges en surface de lisolant, ou encore

Dans le premier chapitre, aprs un bref historique concernant les matriaux

bibliographique relative aux mcanismes dinjection et de transport de charges est

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Le caoutchouc vulcanis est un polymre qui est plus

agglomration physique, mais aussi par raction chimique. Il associa la masse

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I.3 Linjection et le transport des charges

Les frontires entre les bandes de valence et de conduction et la bande interdite

Chapitre 1 Contexte gnral de ltude de charges despace

Figure I. 1 Diagramme dnergie avec piges daprs Sessler [Sess 99]

I.3.1 Conduction ionique

Chapitre 1 Contexte gnral de ltude de charges despace

I.3.2 Conduction lectronique

I.3.3 Mcanismes contrles par linterface

Phnomnes lis linterface mtal-isolant

Tableau I. 1 Effets linterface lectrode-polymre

Chapitre 1 Contexte gnral de ltude de charges despace

Figure I. 2 Barrire de potentiel linterface mtal-isolant : a) Hauteur totale de la

Chapitre 1 Contexte gnral de ltude de charges despace

Effet tunnel assist thermiquement

Figure I. 3 Mcanismes de conduction contrls par linterface

o A est la constante de Richardson et s la constante de Schottky donne par :

Le courant dpend de la temprature et de la nature de llectrode (au travers de

Chapitre 1 Contexte gnral de ltude de charges despace

I.3.3.2. Fowler-Nordheim ou leffet tunnel

I.3.4 Mcanismes contrls par le volume du

Chapitre 1 Contexte gnral de ltude de charges despace