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INFLUNCIA DOS CONTAMINANTES MINORITRIOS DA

PRODUO DE BIOETANOL NO EQUILBRIO LQUIDO VAPOR

Cleitiane da Costa Nogueira1, Patrcia Maria Rocha2, Ana Laura Oliveira de S Leito3,
Jssyca Emanuella Saraiva Pereira4
1,2,3,4
Universidade Federal do Rio de Grande do Norte, Departamento de Engenharia Qumica
cleitiane_eq@hotmail.com, pattyroch@hotmail.com, analaurasaleitao@hotmail.com, jessycaemanuella@hotmail.com

RESUMO
Diante da crescente necessidade de expandir o uso de fontes renovveis de energia a fim de garantir
a segurana no abastecimento de energia e reduzir os impactos ambientais associados aos
combustveis fsseis, o bioetanol uma alternativa economicamente vivel e com potencial
significativo de expanso. A destilao uma das tcnicas amplamente conhecidas e mais usadas
para a separao de misturas lquidas. Assim, este trabalho teve como objetivo estudar colunas de
destilao para produzir bioetanol, considerando dois compostos minoritrios: cido actico e
acetato de etila. Para estudar a influncia desses compostos durante a purificao de etanol, uma
simulao do processo de destilao foi realizada usando o software COCO. Testaram-se os
modelos termodinmicos UNIQUAC e UNIFAC e a validao destes foi verificada com os dados
experimentais. O modelo temodinmico que melhor descreveu os Equilbrios Lquido-Vapor (ELV)
dos sistemas binrios estudados foi o UNIQUAC. Observou-se que os compostos minoritrios em
baixa concentrao tm pouca influncia no processo. No entanto, quando se aumentam suas
concentraes, a taxa de fluxo do produto e a composio de etanol apresentam variao
considervel no processo.
Palavras-chaves: Bioetanol; minoritrios; modelos termodinmicos; destilao; COCO.

1. INTRODUO processo fotossinttico [ESCOBAR et al.,


A converso de biomassa em 2009].
biocombustveis representa uma importante O Brasil tem usado etanol como
opo para aproveitamento de um recurso combustvel desde a dcada de 1930 e,
alternativo de energia e para a reduo da recentemente, apresentou um novo recorde de
emisso de gases poluentes, principalmente de produo com 28,6 bilhes de litros em 2014
gs carbnico [RASHID et al., 2011; KIRAN [GOMES, 2016]. Alm disso, o governo
et al., 2012]. federal tem incentivado a produo de etanol
Em geral, biocombustveis, tais como o lignocelulsico, visando tornar a matriz
bioetanol e o biodiesel so produtos que energtica nacional mais renovvel em
podem ser utilizados para alimentar os relao a outros pases emergentes.
motores de combusto interna. Eles so Recentemente, duas usinas de etanol
renovveis e podem reciclar o dixido de celulsico entraram em operao em Alagoas
carbono a partir de sua combusto por um e So Paulo com capacidades de produo de

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82 e 42 milhes de litros por ano de bioetanol, mistura, apresentando, exceto o
respectivamente. [PORTAL BRASIL, 2016]. crotonaldedo, uma volatilidade maior que a
O bioetanol produzido por do etanol [BATISTA, 2008].
fermentao dos acares encontrados em Em geral, o principal objetivo da
biomassa sob a forma de sacarose, amido ou destilao alcolica, tanto para produo de
lignocelulose [DIAS et al., 2011]. No Brasil, etanol, a concentrao do etanol do vinho
produzido a partir da cana-de-acar, o at nveis desejados e, ao mesmo tempo,
produto aps o processo da sua fermentao diminuir a concentrao dos congneres no
chamado de vinho. O vinho uma mistura produto final, at que a concentrao dos
complexa contendo gua, etanol e vrios mesmos alcance os nveis estabelecidos na
compostos minoritrios que devem ser legislao.
separados por destilao. Embora o processo Dessa forma, o objetivo deste trabalho
de destilao seja um dos maiores estudar a influncia dos componentes
consumidores de energia na indstria, a minoritrios no processo de produo de
tcnica mais utilizada para a separao de bioetanol no equilbrio lquido-vapor, bem
misturas lquidas [EMTIR et al., 2001; como realizar estudo de modelagem e
KIRAN et al., 2012]. simulao de colunas de destilao.
O vinho composto basicamente por
dois componentes majoritrios, gua e etanol, 2. METODOLOGIA
contendo uma srie de outros componentes Neste trabalho, foi feita a predio dos
minoritrios em baixas concentraes. Esses dados de equilbrio lquido-vapor para os
componentes minoritrios so conhecidos sistemas binrios: gua (1) + cido actico
como congneres e o valor do teor dos (2), acetato de etila (1) + cido actico (2),
mesmos no produto final de extrema acetato de etila (1) + etanol (2) e etanol (1) +
importncia para a determinao da qualidade gua (2) a 101,3 kPa. Os dados experimentais
do produto [BATISTA, 2008]. foram correlacionados utilizando os modelos
A maioria dos compostos minoritrios UNIFAC e UNIQUAC.
so lcoois que, exceto o metanol, possuem Para a modelagem e simulao
volatilidade menor do que a do etanol. Alguns termodinmica dos sistemas, foi escolhido
componentes no alcolicos, como dos trabalhos de Calvar et al., [2005] e
acetaldedo, cido actico, acetato de etila e Kamihama et al., [2012] um conjunto de
crotonaldedo, tambm fazem parte dessa dados experimentais de equilbrio isobrico

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para os sistemas a 101,3 kPa: gua (1) + dados experimentais dos sistemas binrios foi
cido actico (2); Acetato de etila (1) + utilizado o programa SPECS V5.6x.
cido actico (2); Etanol (1) + gua (2); Tabela 1: Parmetros utilizados para a
Acetato de etila (1) + Etanol (2). predio do modelo UNIQUAC (J/mol).
Sistema 12 21

2.1. Teste de Consistncia dos Desvios gua/ cido


233,82 -244,96
Actico
Para o teste dos desvios, utilizou-se o
Acetato de etila/
130,43 -80,70
programa computacional CONSIST. Esta cido actico

ferramenta fornece os desvios relativos do Acetato de


192,30 -37,60
Etila/ Etanol
clculo da presso e da composio da fase
Etanol/gua 87,46 55,29
vapor em relao aos dados experimentais,
alm de fornecer parmetros importantes
2.3. Simulao do processo de
como os coeficientes de fugacidade e
purificao do bioetanol
atividade.
O processo desenvolvido neste trabalho
Para obteno dos desvios necessrio
foi simulado no Software COCO. Utilizaram-
criar um arquivo de entrada, com dados
se o ambiente de simulao COFE juntamente
experimentais T-x-y para dados isobricos ou
com o TEA e o ChemSep (programa para
P-x-y, no caso de dados isotrmicos, bem
clculo de processos de multicomponentes).
como as propriedades das substncias que
Previamente, foi verificado se a
formam o sistema, como temperatura crtica,
equao de Antoine expressa pelo simulador
presso crtica, raio de girao mdio,
atendia s condies do processo e tambm
parmetro de associao, momento dipolo,
foram alterados os parmetros do modelo
fator de compressibilidade crtico e parmetro
UNIQUAC de acordo com a Tabela 1. Em
de solvatao.
sequncia, foram realizadas as quatro etapas
seguintes.
2.2. Predio dos dados de ELV
A predio dos dados termodinmicos
2.3.1 Desenvolvimento do fluxograma
do ELV foi feita utilizando dois modelos para
O fluxograma do processo foi elaborado
os sistemas isobricos: o modelo UNIFAC e o
de acordo com a Figura 1, seguindo a
UNIQUAC. Para a predio utilizando o
configurao PSD (Pressure swing
modelo UNIQUAC, utilizaram-se os
distillation) que consiste em duas colunas de
parmetros da Tabela 1. Para a predio dos
destilao operando a diferentes presses

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[KNAPP, 1991]. De acordo com Repke, Tabela 2: Dados operacionais utilizados no
Florian e Klein [2005], este processo pode ser processo estudado.
empregado para separao de misturas
Alimentao Sada
azeotrpicas homogneas e j conhecido
Vazo (kg/h) 28535 -
para separao de misturas como THF-gua, Etanol 0,7 >96% em massa
gua 0,89-0,93 <4% em massa
acetonitrila-gua, metanol-metiletilcetona, e
cido actico 0,03-0,0003 -
acetona-metanol. 0,001- -
Acetato de etila
0,00001
Temperatura (C) 90 -
Presso (Pa) 101325 11325

2.3.2 Sistema etanol/gua com dados de


processo
Aps o desenvolvimento do
fluxograma, iniciou-se a simulao do sistema
contendo apenas etanol (7%) e gua (93%).
Figura 1: Fluxograma do processo estudado Analisaram-se as composies e vazes de
sada de cada coluna assim como as
Como o propsito deste trabalho temperaturas.
analisar a influncia dos minoritrios no
processo, no foi realizada a otimizao dos 2.3.3 Sistema etanol/gua/minoritrios
dados operacionais do processo. Dessa forma, com dados de processo
utilizaram-se dados de processo de vazo, Desenvolvida a simulao do sistema
composio e temperatura da alimentao e etanol e gua, incluram-se os componentes
objetivou-se alcanar o mximo de pureza na minoritrios estudados neste trabalho: cido
Coluna A nessas condies, ou seja, at actico e acetato de etila. Manteve-se a
atingir o azetropo. Na coluna B, reduziu-se composio do etanol e a composio da gua
significativamente a presso operacional para foi compensada pela composio do cido
atingir o grau de pureza requerido em actico (0,03%) e do acetato de etila
legislao para o etanol resultante que uma (0,001%). Analisaram-se as composies e
porcentagem maior do que 96% em massa de vazes de sada de cada coluna assim como as
etanol. A Tabela 2 ilustra os dados da corrente temperaturas.
de alimentao e das colunas. Essas condies
foram mantidas para todas as simulaes.

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2.3.4 Sistema etanol/gua/minoritrios Atravs dos modelos de coeficiente de
com variao de concentrao atividade preditivos de UNIFAC, foram
Visto que a composio dos realizados clculos de predio dos dados de
minoritrios relativamente pequena, equilbrio lquido-vapor dos sistemas
aumentaram-se as composies dos mesmos isotrmicos.
em cem vezes e o processo foi simulado Para a predio dos dados de ELV,
novamente, mantendo-se a composio inicial plotaram-se os grficos com os dados
do etanol. Analisaram-se as composies e simulados pelos modelos e os dados
vazes de sada de cada coluna assim como as experimentais obtidos na literatura,
temperaturas. estabelecendo uma comparao entre estes.
Observando a Figura 2a, pode-se
3. RESULTADOS E DISCUSSO afirmar que o modelo UNIQUAC o que
melhor prediz os dados experimentais do
3.1 Teste de consistncia dos desvios sistema gua (1) + cido actico (2).
Utilizando o CONSIST, foi possvel Conforme apresentado na Figura 2b, observa-
obter os desvios relativos para o clculo da se que tanto o modelo UNIQUAC quanto o
fase vapor em comparao aos dados UNIFAC geraram dados muito prximos dos
experimentais atravs de vrias iteraes experimentais, no entanto o modelo
realizadas pelo programa. Para que os dados UNIQUAC foi o que apresentou menor
sejam consistentes o desvio absoluto mdio desvio havendo melhor sobreposio das
em y deve ser menor que 0,01. A Tabela 3 curvas de ELV.
mostra os resultados obtidos para os sistemas Na Figura 2c, percebe-se que o modelo
em estudo. UNIQUAC gerou dados muito prximos dos
experimentais para o sistema Acetato de etila
Tabela 3: Teste de consistncia dos binrios.
(1) + Etanol (2), e apesar do modelo UNIFAC
Sistema P Y1
prev um azetropo um pouco mais abaixo, o
gua + cido Actico 0,006 0,009

Acetato de Etila + cido actico 0,003 0,009


mesmo apresentou um comportamento

Acetato de Etila + Etanol 0,007 0,006


satisfatrio.

Etanol + gua 0,0005 0,005 De acordo com os resultados obtidos na


predio do sistema Etanol (1) + gua (2)
apresentado na Figura 2d, percebe-se que os
3.2 Predio do equilbro lquido-
modelos UNIFAC e UNIQUAC apresentaram
vapor

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dados prximos aos dados experimentais. os parmetros propostos pelo simulador
Alm disso, os dois modelos no COCO.
apresentaram diferena significativa entre si, De forma semelhante e aps a
possuindo desvios muito prximos, como modificao dos parmetros do modelo
mostrado na Tabela 4. UNIQUAC, compararam-se os dados
No geral, para os sistemas binrios simulados com os dados experimentais
estudados o modelo UNIFAC foi o que obtidos na literatura mencionada. Os grficos
apresentou os menores desvios e melhor obtidos so ilustrados na Figura 4.
predio, com exceo do sistema Etanol (1) Na Figura 4, verifica-se que o modelo
+ gua (2), em que modelo UNIFAC UNIQUAC utilizado pelo simulador
apresentou desvio um pouco superior em razoavelmente aplicvel para o processo.
relao ao UNIQUAC. Isso pode ser Dessa forma, pode-se seguramente estimar o
justificado pelo fato de que o modelo comportamento real utilizando o simulador.
UNIQUAC considera as diferenas entre as
formas e tamanhos das molculas atravs da 3.3.2 Resultados obtidos da Simulao
insero de parmetros de rea e volume. Na etapa de simulao do sistema
etanol/gua e consequente definies das
3.3. Simulao do processo de concentraes mximas possveis do etanol
purificao do bioetanol nas colunas A e B, foi primordial o
acompanhamento do azetropo e sua
3.3.1 Verificao do Simulador sensibilidade com a presso nas duas colunas.
Conforme a metodologia deste trabalho Para isso, o simulador capaz de
verificou-se o simulador, comparando-se os fornecer o comportamento do binrio nas
dados simulados de temperatura e presso condies das correntes de entrada de cada
com os dados experimentais do banco de coluna. Durante a simulao, visualizou-se a
dados do DIPPR. Dessa forma, foram obtidos sensibilidade do azetropo quando se alterou
os grficos da Figura 3, no qual se observam a presso de 101325 Pa para 11325 Pa
que as presses de vapor dos componentes (destilao a vcuo).
estudados no processo so bem representadas Dessa forma, verificou-se que, na
pelo simulador. coluna A, o azetropo permite uma pureza de
Dessa forma, pode-se simular as 0,87 molar de etanol. J na coluna B, o
presses de vapor pela equao de Antoine e azetropo permite uma pureza de 0,95 molar

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de etanol. Para obter esses valores, manteve-
se o valor do refluxo no refervedor de 2 e
obtiveram-se: a coluna A com 40 pratos
Figura 2: Comparao dos dados simulados pelo modelo UNIFAC e UNIQUAC com os

dados experimentais para o sistemas a 101,3 kPa: (a) gua (1) + cido actico (2); (b) Acetato de
etila (1) + cido actico (2); (c) Acetato de etila (1) + Etanol (2); (d) Etanol (1) + gua (2).

Tabela 4: Desvios relativos (%) em relao aos dados experimentais.


Acetato de Etila/c.
Sistema gua /c. Actico Acetato de etila/ Etanol Etanol/gua
Actico

ERRO Y1 ERRO T ERRO Y1 ERRO T ERRO Y1 ERRO T ERRO Y1 ERRO T


Modelo
(%) (%) (%) (%) (%) (%) (%) (%)

UNIFAC 11,29 6,070 6,08 0,540 2,24 0,280 1,54 0,020

UNIQUAC 2,91 0,078 5,06 0,063 1,89 0,018 1,79 0,022

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tericos e alimentao no prato 20 com Essa configurao juntamente com as
reciclo no prato 16; e a coluna B com 43 condies fornecidas na Tabela 2 dos dados
pratos tericos e alimentao no prato 30. operacionais permitiu as simulaes conforme

Figura 3: Comparao entre o simulador COCO e dados experimentais do DIPPR: (a) etanol;
(b) gua; (c) cido actico; (d) acetato de etila.
a metodologia proposta. fornecidas pela literatura pouco influenciou
A Tabela 5 ilustra os resultados obtidos no processo, obtendo-se vazes e
para a simulao do processo estudado. composies bastante semelhantes s do
De acordo com Kumar et al. [2010] a sistema sem os minoritrios. Verificou-se
mistura etanol-gua forma um azetropo de tambm que quando ocorreu a separao de
mnimo ponto de ebulio com composio fases o cido actico permaneceu junto com a
molar de 89,4% de etanol e temperatura de gua enquanto que o acetato de etila
ebulio 78,2C a presso atmosfrica. Esses permaneceu na fase rica em etanol.
valores so semelhantes aos ilustrados na Provavelmente, isso se deve ao fato de que o
Tabela 5 para a simulao do sistema acetato de etila e o etanol possuem
etanol/gua. temperaturas de ebulio muito prximas
Observando a Tabela 5, percebe-se que 350,27 K e 351,43 K, respectivamente.
a presena dos minoritrios nas composies

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Observou-se tambm que ocorreu uma vazo de topo da coluna B, diminuindo a
pequena alterao na temperatura de sada da massa de etanol (95% molar) produzida.
corrente de base da coluna A. Provavelmente, J na quarta simulao quando se
devido a leve variao da composio do elevou a concentrao do acetato de etila em
sistema, visto que seus componentes 100 vezes, a composio desejvel de etanol
interagem entre si. na corrente de sada de ambas as colunas no
Na terceira simulao quando se foi possvel, visto que grande massa de
aumentou a concentrao do cido actico em acetato de etila foi destilada junto com o
100 vezes, observou-se um comportamento etanol e, dessa forma, impedindo o alcance da
semelhante ao da segunda simulao. Porm, composio de 95% molar de etanol.
mesmo atingindo as composies desejveis Mediante essa situao, sugere-se a avaliao
do etanol, as vazes das correntes foram do azetropo formado entre o etanol e acetato
consideravelmente alteradas. Em especial, a de etila para posterior separao do mesmo,

alcanando ento a composio desejvel.


Figura 4: Comparao entre o modelo UNIQUAC do simulador COCO e dados experimentais dos
binrios: (a) acetato de etila (1)/etanol (2); (b) acetato de etila (1)/ acido actico (2); (c) agua(1)/
acido actico (2); (d) etanol (1)/ agua (2).
Tabela 5: Resultados da simulao

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ETANOL/ ETANOL/AGUA/ X100 ACIDO X100 ACETATO
AGUA MINORITARIOS ACETICO DE ETILA
Vazo (kg/h) 23709,30 23713,70 21602,2 9356,14
Etanol 0,87 0,87 0,87 0,86
gua 0,13 0,13 0,13 0,13
TOPO cido actico 0,00 2,00E-15 1,80E-13 2,00E-09
Acetato de etila 0,00 2,00E-05 2,00E-05 0,65E-2
Temperatura (C) 78,36 78,36 78,36 78,06
COLUNA Presso (Pa) 101325 101325 101325 101325
A Vazo (kg/h) 24970,20 25050,90 25363,45 23626,69
Etanol 1,80E-2 1,90E-2 0,02 2,00E-22
gua 0,98 0,98 0,95 0,99
BASE cido actico 0,00 3,10E-4 3,17E-2 3,00E-4
Acetato de etila 0,00 4,00E-22 3,00E-21 3,00E-23
Temperatura (C) 94,66 94,39 94,49 99,97
Presso (Pa) 101325 101325 101325 101325
Vazo (kg/h) 3564,79 3484,35 3171,56 4908,29
Etanol 0,95 0,95 0,95 0,89
gua 0,05 4,98E-2 4,90E-2 9,73E-2
TOPO cido actico 0,00 4,00E-23 4,00E-22 2,00E-21
Acetato de etila 0,00 2,00E-4 1,90E-4 1,27E-2
Temperatura (C) 31,39 31,38 31,38 30,64
COLUNA Presso (Pa) 11325 11325 11325 11325
B Vazo (kg/h) 20144,50 20229,30 18430,67 44447,84
Etanol 0,86 0,86 0,86 0,83
gua 1,40E-1 1,43E-1 1,43E-1 1,71E-2
BASE cido actico 0,00 2,00E-15 2,00E-13 3,00E-09
Acetato de etila 0,00 8,00E-13 9,00E-13 2,00E-10
Temperatura (C) 31,52 31,52 31,52 31,59
Presso (Pa) 11325 11325 11325 11325

4. CONCLUSES binrios estudados e inser-los no banco de


dados do simulador COCO.
Durante a execuo desse trabalho, Ao realizar as simulaes do processo,
verificou-se que os dados experimentais percebeu-se que, utilizando as composies
utilizados eram consistentes e que o modelo de cido actico e acetato de etila presentes no
UNIQUAC os representava vinho oriundo da produo de bioethanol, as
significativamente. Tambm foi possvel propriedades como vazo, composio e
estimar novos parmetros do modelo temperatura do processo no foram
UNIQUAC para melhor representar os significativamente alteradas quando

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comparadas ao do sistema composto apenas Fluid Phase Equilibria, v. 235, p. 215222,
por etanol e gua. Entretanto, elevando a 2005.
concentrao desses contaminantes, o
processo pode ser alterado consideravelmente, DIAS M. O. S., MODESTO M., ENSINAS A.
reduzindo a capacidade de produo do etanol V., NEBRA S. A., MACIEL FILHO R.,
na composio acima de 96% em massa, no ROSSELL C. E. V. Improving bioethanol
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IBRAHIM M., HAIDER M. S. Muskemelon

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