Grafeno en Microsupercondensadores - En.es

materiales
revisión
Las tintas de grafeno-base para la impresión de los micro-Planar

Supercapacitores: Una revisión
Tuan Tran Sang, Naba Kumar Dutta y Namita Roy Choudhury *
Departamento de Ingeniería Química y Ambiental de la Facultad de Ingeniería de la Universidad RMIT, Melbourne, Victoria 3000, Australia;
sang.tran2@student.rmit.edu.au (TST); naba.dutta@rmit.edu.au (NKD)
* Correspondencia: namita.choudhury@rmit.edu.au ; Tel .: + 61-3-9925-2332
Recibido: 9 Enero 2 019; Aceptado: 15 Marzo 2019; Publicado: 25 Marzo 2019
Resumen: Micro-supercondensadores han surgido recientemente como fuentes de energía microescala prometedores para la
microelectrónica portátiles y portátiles. Sin embargo, la mayoría de los planos reportado micro-supercondensadores sufren de baja
densidad de energía y la complejidad de fabricación, que exige para su ulterior desarrollo. En los últimos años, la fi cación Forti de
grafeno ha permitido la mejora dramática de planas micro-supercondensadores tomando la ventaja completa de la arquitectura interdigital
en el plano y las características únicas de grafeno. El desarrollo de las tecnologías de impresión viables también ha proporcionado
mejores medios para la fabricación, con lo micro supercondensadores más cercanas a las aplicaciones prácticas. Esta revisión resume
los últimos avances de la basados en el grafeno planas micro supercondensadores, con especi énfasis fi c colocado en la formulación de
tintas a base de grafeno y sus rutas de fabricación en electrodos interdigitales. Perspectivas y retos en este campo también se discuten
en la realización de planos basados en el grafeno micro supercondensadores en el mundo de la microelectrónica.
palabras clave: tintas de grafeno; micro-supercondensadores; almacen de energia; técnicas de impresión; microelectrónica
1. Introducción
El empuje hacia la Internet de las cosas (IoT) puede convertirse en un conductor tecnológico y económico clave para el desarrollo mundial en
un futuro próximo. IO permite para sensores y actuadores (dispositivos) para desplegar sobre un área grande, conectar en grandes bases de datos y
redes (Internet), y de forma autónoma operar en correlación con los sistemas de computación [ 1 ]. La maduración de la IO será hallar importancia, no
sólo en el mercado al por menor (electrónica portátiles), sino también en la industria manufacturera, la infraestructura / vigilancia del medio ambiente,
la salud, el transporte, y así sucesivamente [ 1 - 3 ]. El monitoreo de los contaminantes ambientales, por ejemplo, puede ser una enorme tarea debido a
la escala y la movilidad del medio ambiente. Una red de miles de microsensores, que se despliega sobre un área grande y de forma autónoma
recoger los datos, efectivamente puede detectar cualquier aspecto medioambiental y proporcionar la información precisa en tiempo real. Un requisito
fundamental para estos sistemas es la autonomía de energía para el funcionamiento independiente y libre de mantenimiento. Actualmente, las
fuentes de energía a microescala disponibles se basan principalmente en microbaterías, que poseen baja densidad de potencia y tiempo de vida
limitado [ 4 ]. Debido a su baja densidad de potencia, se requiere generalmente una serie de microbaterías combinados para proporcionar suf energía
fi ciente para alimentar el microsistema, haciéndolos mucho más grande que el dispositivo que son al poder [ 5 ]. Sustitución de las baterías al final de
su vida es también un problema importante. Por lo tanto, la búsqueda de dispositivos de almacenamiento de energía alternativas y sostenibles a
microescala ha atraído una enorme atención.
A diferencia de las baterías, que almacenan energía y producen electricidad a través de reacciones químicas [ 6 , 7 ], Supercondensadores
acumulador de energía eléctrica directamente a través reversible de adsorción-desorción de iones en el electrodo / electrolito interfaz [ 8 ] O
reacciones redox seudo-capacititive entre electrodos y electrolito [ 9 ]. Como resultado, supercondensadores tienen un número de ventajas
incluyendo alta densidad de potencia, carga rápida / velocidad de descarga, y una larga vida de ciclo [ 10 , 11 ]. Con estas propiedades excelentes,
supercondensadores
materiales 2019, 12, 978; doi: 10.3390 / ma12060978 www.mdpi.com/journal/materials

materiales 2019, 12, x para su revisión 2 de 21
materiales 2019, 12, 978 2 de 21

electrolito [9]. Como resultado, supercondensadores tienen una serie de ventajas que incluyen alta densidad de potencia, carga rápida / velocidad
de descarga, y una larga vida de ciclo [10,11]. Con estas excelentes propiedades, supercondensadores son muy prometedores como una
alternativa eficiente como
muy prometedores para las bateríaseen
alternativa diversas
fi ciente aplicaciones.
para las baterías Como supercondensadores
en diversas convencionales
aplicaciones. Como son demasiado
supercondensadores grandes son
convencionales para ser
adaptado
demasiadoengrandes
la microelectrónica, la investigación
para ser adaptado han impulsado
en la microelectrónica, hacia el diseño
la investigación hany impulsado
la fabricación deelsupercondensadores
hacia miniaturizados
diseño y la fabricación de
(micro-supercondensadores) como un
supercondensadores miniaturizados esfuerzo para reemplazar microbaterías
(micro-supercondensadores) parapara
como un esfuerzo la alimentación de la microelectrónica.
reemplazar microbaterías La flexibilidad
para la alimentación y el
de la
rendimiento de microsupercapacitors
microelectrónica. pueden ajustarse
La flexibilidad y el rendimiento por la elección de materiales
de micro-supercondensadores puedeny ajustarse
diseños [12,13] adecuados.
por la elección En comparación
de materiales con la
y diseños
estructura
[adecuados tradicional
12 , 13 ]. bocadillo, micro-supercondensadores
En comparación suelen elegir
con la estructura de sándwich un diseño
tradicional, planar con arrays de dedo
micro-supercondensadores electrodo
suelen interdigital
elegir un en el con
diseño planar plano
arrays
debido a sus
interdigital numerosas
electrodo paraventajas enenelelrendimiento
los dedos y laa fabricación
plano debido [14].ventajas
sus numerosas En esta en
revisión, se discute
el rendimiento y laprincipalmente
fabricación [ 14los avances
]. En en
esta revisión, se discute
micro-supercondensadores conmicro-supercondensadores
principalmente los avances en la arquitectura plana ya que
conson sobre todo conveniente
la arquitectura plana ya quepara
son la alimentación
sobre de la microelectrónica
todo conveniente portátiles
para la alimentación de lay
portátiles.
microelectrónica portátiles y portátiles.
Desde
Desde el
el descubrimiento
descubrimiento del
del grafeno hace una
grafeno hace una década,
década, se
se han
han propuesto
propuestoun
ungran
grannúmero
númerode
desus
sususos
usospotenciales
potenciales[ 15
[15-17].
- 17 ].Debido
Debidoaa
su
su extraordinaria
extraordinaria elevada
elevada área
área superficial de hasta
superficial de hasta 2630
2630 m
m22 ··sol
sol-1- 1y yexcepcional
excepcionalmovilidad
movilidadde
delos
losportadores
portadoresde
dehasta
hasta 22 ××10
1055cm
cm22· ·VV-1- ·cm -2 [ 18,19],
1 · cm - 2 [ 18
el grafeno
, 19 es unoes
], El grafeno deuno
los materiales más prometedores
de los materiales para almacenar
más prometedores carga carga
para almacenar eléctrica hastahasta
eléctrica la fecha [20,21].
la fecha [ 20En los].últimos
, 21 años, elaños, el
En los últimos
grafeno
grafeno ha
ha mostrado
mostrado un
un gran
gran potencial en dispositivos
potencial en dispositivos de
de almacenamiento
almacenamientode
deenergía,
energía,en
enparticular
particularen
enmicro-supercondensadores
micro-supercondensadores[ 21
[21,22].
, 22 ].
La
La capacitancia
capacitancia cuántica
cuántica de
de grafeno se informó
grafeno se informó de
a ser
que~ el
2121
mF · cm
~μ (~ 550
F · -2cm - 2 (~F550
· g -1)
F [· 23],
sol -que es],uno
1) [ 23 Quedeeslos mejores
uno de los materiales de los de los
mejores materiales
electrodos
electrodos para
para supercondensadores
supercondensadores [[10,24].
10 , 24 La estructura
]. La macroscópica
estructura dedegrafeno
macroscópica grafenopuede
puedeser
sermanipulado
manipuladode
desus
susplanos
planos2D
2Doriginales
originalesen
en
nuevas
nuevas arquitecturas
arquitecturas de
de grafeno
grafeno para mejorar sus
para mejorar sus propiedades
propiedades electroquímicas
electroquímicas(Figura
(Figura11). Varios nanoestructuras
). Varios nanoestructurasde
degrafeno,
grafeno,tales
talescomo
como
grafeno
arrugadaarrugada
grafeno [25],
[ 25 ],elElgrafeno
grafenoporoso
porosa[26],
[ 26nanomeshes grafeno
], nanomeshes [27],
grafeno [ 27de], grafeno
En formaendeforma
panalde
depanal [28],
grafeno hidrogeles
[ 28 de grafeno
], hidrogeles [29],[ y29 ], Y
de grafeno
3D
3D grafeno
grafeno poroso
porosa [30],
[ 30 ],seSehan
hanreportado
reportadocon
conmejora del rendimiento
un mejor rendimientoelectroquímico.
electroquímico.En
Enlos
losúltimos
últimosaños,
años,elelinterés
interéssignificativo
significativosese
haha
dedicado
dedicado al montaje
a la de grafeno
asamblea orientado
de orientación verticalmente
vertical [31,32],
grafeno [ 31 , 32 ],que
Queno
nosólo
sóloposee
poseeárea
áreasuperficial
superficialexcepcionalmente
excepcionalmentealta,
alta, sino
sino que
que también
también proporciona
proporciona caminoscaminos accesibles
accesibles para la adsorción
para la adsorción y desorción
y desorción rápida derápida
iones, de iones,
lo que lo que
lleva lleva a micro-supercondensadores
a micro-supercondensadores con
con densidades
densidades de energía
de energía muy altas y muy altas
tiempos dey respuesta
tiempos de respuesta ultrarrápidos
ultrarrápidos [ 33 , 34 ]. El [33, 34]. no
grafeno El grafeno no sólo espor
sólo es ventajosa ventajosa porsino
sí mismo, sí misma,
tambiénsino también
prometedor
prometedor para
para combinar combinar
con con otrospara
otros materiales materiales para
aumentar suaumentar su superior
rendimiento rendimiento
[ 35 superior
, 36 ]. El [35,36]. El uso de
uso de grafeno ha grafeno ha abierto
abierto muchas muchas
nuevas
nuevas características
características para lospara los dispositivos
dispositivos micro-supercondensadores
micro-supercondensadores que no antes,
que no existían existían antes,
tales tales
como como
ultra fino,ultrafina, flexible, enrollable,
flexible, enrollable,
transparente,
transparente, yy más
más allá.
allá.
Figura1.1.Ilustración
Figura Ilustraciónesquemática
esquemáticade
dealgunas
algunasestructuras
estructurasmacroscópicas
macroscópicas típicas
típicas dede grafeno
grafeno que
que son
son útiles
útiles para
para aplicaciones
aplicaciones de de
almacenamiento
almacenamiento
de de energía.
energía. Adaptado Adaptado
con el permiso con
de la el permiso
referencia deCopyright
[21]. la referencia [ 21 Springer
© 2016 ]. Copyright © 2016 Springer Naturaleza.
Naturaleza.
Para darse cuenta de la aplicación comercial de basados en el grafeno micro-supercondensadores, es necesario desarrollar una
Para darse cuenta de la aplicación comercial de basados en el grafeno micro-supercondensadores, es necesario desarrollar una técnica
técnica fácil, fiable, y rentable para la fabricación escalable de electrodos de grafeno. Entre las técnicas de procesamiento disponibles, la
fácil, fiable, y rentable para la fabricación escalable de electrodos de grafeno. Entre las técnicas de procesamiento disponibles, la impresión de
impresión de tintas de grafeno ofrece una ruta sencilla y eficaz para la producción de electrodos interdigitales que puede ser adaptado en
tintas de grafeno ofrece una ruta sencilla y eficaz para la producción de electrodos interdigitales que se pueden adaptar en una escala
una escala industrialmente accesibles [ 37 ].
industrialmente accesibles [37]. En esta revisión, nuestro objetivo es guiar a los lectores a través de los recientes avances en las tintas de grafeno
En esta revisión, nuestro objetivo es guiar a los lectores a través de los recientes avances en el grafeno
para la impresión de planos micro supercondensadores. En primer lugar, se discuten brevemente los fundamentos de la
tintas para la impresión de planos micro-supercondensadores. En primer lugar, brevemente discutir los fundamentos de la
micro-supercondensadores, incluyendo materiales, diseños y evaluación del desempeño. A continuación, se revisan la formulación actual de tintas
micro-supercondensadores, incluyendo materiales, diseños y evaluación del desempeño. A continuación, se revisan la formulación actual de
de grafeno en correlación con las tecnologías de impresión para la fabricación de interdigital en el plano
tintas de grafeno en correlación con las tecnologías de impresión para la fabricación de en el plano electrodos interdigitales. Por último, nos dan
una idea de los retos y las perspectivas de las tintas de grafeno para el futuro desarrollo de micro-supercondensadores.
materiales 2019, 12, 978 3 de 21
2. Fundamentos de la Micro-Supercapacitores
Para los dispositivos de supercondensadores, la capacitancia ( DO), Densidad de energia ( MI), y densidad de potencia ( PAG) puede ser calculado de acuerdo
con las siguientes fórmulas:
yo
C= (1)
( - dV / dt)
E=1 (2)
2 CV 2
P=E (3)
t
dónde yo es la corriente aplicada, dV / dt es la pendiente de la curva de descarga galvanostática (curva CC), V es la ventana de tensión de
funcionamiento, y t es el tiempo de descarga [ 38 , 39 ]. Según estas ecuaciones, el rendimiento de los dispositivos de supercondensadores puede
mejorarse en teoría mediante el aumento de la capacitancia, la ampliación de la tensión de funcionamiento, y reducir el tiempo de descarga.
Estos parámetros proporcionan una guía fundamental para la elección de materiales y diseños de micro-supercondensadores.
2.1. materiales
La estructura básica de micro-supercondensadores consta de cuatro componentes principales-un sustrato, colectores de corriente,
electrodos y electrolitos (en muchos casos, esto incluye un separador). El rendimiento energético de micro-supercondensadores depende
principalmente de las propiedades electroquímicas intrínsecas de los materiales de los electrodos [ 24 ]. Basándose en los mecanismos de
almacenamiento de carga, materiales de electrodo pueden clasificarse en dos categorías-eléctrica capacitiva de doble capa (EDLC) y
materiales de pseudo-capacitivo. Para materiales EDLC, las cargas se almacenan electrostáticamente en la interfase entre el electrodo y el
electrolito [ 8 ]. Por lo tanto, los materiales con alta área de superficie especıfica y una buena conductividad eléctrica, tal como carbón activado [ 40
], Cebolla-como carbono [ 41 ], nanotubos de carbon [ 42 ], Y grafeno [ 43 , 44 ], Son preferibles para materiales de electrodo activos. En el otro
lado, óxidos de metal (tales como Co 3 O 4, Mugir 3,
MnO 2, NiO, y RuO 2) [ 45 - 47 ] Y polímeros conductores (tales como politiofeno, polianilina, polipirrol y) [ 48 , 49 ] Puede proporcionar una capacitancia
mucho mayor intrínseca a través de las reacciones redox de pseudo-capacitiva reversibles entre electrodos y electrolito, lo que lleva a la energía
más alta densidad [ 9 ]. En general, EDLCmaterials pueden ofrecer velocidad de carga / descarga rápida con un largo ciclo de vida de hasta
millones de veces, pero tienen una densidad de energía relativamente baja. Mientras tanto, los materiales de los pseudo-capacitivo pueden
entregar más energía, pero tienen una velocidad lenta y limitada de por vida. Ambos tipos de estos materiales y sus compuestos, han sido
ampliamente utilizados como materiales de electrodo activo y ganado signi fi cativos logros en el desarrollo de micro-supercondensadores [ 49 - 51 ].
Otro factor clave que afecta el rendimiento de micro-supercondensadores es los electrolitos, que proporcionan iones para los mecanismos de
almacenamiento de carga y de fi ne la ventana de tensión de funcionamiento de los dispositivos de [ 52 , 53 ]. electrolitos líquidos (acuoso, orgánico, o
iónico) son ampliamente utilizados en supercondensadores con estructura sándwich convencional debido a su alta conductividad iónica [ 54 ]. Sin
embargo, electrolitos líquidos no son adecuados para planas micro-supercondensadores porque son culto fi dif para encapsular y sufren de problema de
la fuga. Por lo tanto, los electrolitos de estado sólido han surgido como alternativas viables para los derivados líquidos [ 55 ]. electrolitos de estado sólido
de base acuosa sólo pueden ser operados en una ventana de potencial de menos de 1 V debido a la electrólisis de agua [ 43 ], Mientras que los
electrolitos de estado sólido líquidos derivados iónicos pueden operar en el potencial de la ventana de hasta 2,5 V [ 56 , 57 ], Proporcionando una energía
más alta densidad [ 58 , 59 ]. electrolitos de estado sólido pueden, no sólo resolver el problema de la fuga, sino que también ofrecen una mayor fiabilidad,
más amplio rango de temperatura de funcionamiento y características adicionales, tales como la flexibilidad y la capacidad de estiramiento para los
dispositivos micro-supercondensadores.
Otros componentes, tales como sustratos y colectores de corriente, también pueden afectar a la flexibilidad y la fiabilidad de los
micro-supercondensadores, pero la capacidad intrínseca y la cantidad de energía que puede ofrecer son algunos de los aspectos más importantes
a la hora de considerar la realización de micro-supercondensadores.
entregar son algunas de las facetas más importantes al considerar el rendimiento de microsupercapacitors.
materiales 2019, 12, 978 4 de 21
2.2.
2.2.diseños
diseños
ElEl diseño
diseño básico
básico de micro-supercondensadores
de micro-supercondensadores se puedese puede
dividir dividir
en dos en dossándwich
categorías: categorías: sándwich plana
y configuración y planar con
(figura 2).fiLa
guración (Figura
estructura 2 ). La
de las primeras
estructura
etapas de las primeras etapas
de micro-supercondensadores fuede micro-supercondensadores
inspirada de microbaterías de capafue
finainspirada
[60,61], ende diluyentes
la que que lmmicrobatteries
dos electrodos fi [se60depositan
de película delgada , 61 ], Donde
en los dos
electrodos
colectores fi lm diluyentes
de corriente que se
y emparedada depositan
entre en los
el electrolito colectores
(Figura de corriente
2a). La primera y emparedadas
demostración entre el electrolitose(Figura
de micro-supercondensadores informó 2 una).
por Lim yLa primera
colaboradores
demostración
[61] en 2001, en lade micro
que supercondensadores
dos de óxido de rutenio (RuO 2)se informódelgadas
películas por Limsey intercalaron
compañeros dephosphorousoxynitride
entre trabajo [ 61 ] En 2001, en la que
litio (LiPON) dos de óxido
electrólitos sólidos,de rutenio
y exhibieron
(RuO
una 2) películas
capacitancia delgadas
volumétrica de ~se intercalaron
380 entre
mF · cm -3. Esta phosphorousoxynitride
estructura litio (LiPON)
de sándwich convencional electrólitos
es preferible para la sólidos, y exhibieron
producción una capacitancia
en masa rentable, ya que heredó las
volumétrica
tecnologías de ~ 380 μ
de fabricación · cm - 3. Estadeestructura
deFmicrobaterías de Sin
capa fina [12]. sándwich convencional
embargo, esdepreferible
desde el punto para la prácticas,
vista aplicaciones producción en masa
adolece rentable,
de algunos ya que heredó
inconvenientes
las tecnologías
significativos, de fabricación
tales como de diluyentes
flexibilidad limitada, quede
posibilidad microbaterías
cortocircuito, yfilalm [ 12 ]. de
posición Sindislocación
embargo,indeseable
desde elde
punto de vista
electrodos [13].aplicaciones prácticas,
También es difícil de controlar
adolece
con deelalgunos
precisión inconvenientes
espesor del separador y el fielectrolito,
signi cativos
lo quetales
puedecomo flexibilidad
aumentar limitada
la resistencia fl, posibilidad
de transporte de ycortocircuito,
de iones y la posición
conducir a la degradación de de dislocación
la energía [54].
Enindeseable
el otro lado,de electrodos
planas [ 13 ]. También escon
micro-supercondensadores difícil
diseñodearrays
controlar
dedocon precisión
interdigital en elelplano
espesor
tienendel
másseparador y cuanto
ventajas en el electrolito, que puede
a flexibilidad, aumentar
fiabilidad, y la la
resistencia
fabricación de iones
(Figura 2b). Elde transporte
diseño y conducir
planar se implementóa temprano
la degradación
por Sungde
etla
al.energía [ 54 por
[62] en 2003 ]. En el otro
llenar lado,
el vacío (~ planas micro-supercondensadores
50 m) entre el polipirrol (PPy) y poli- con
diseño arrays
(3-feniltiofeno) interdigital
(PPT) matrices para los dedos
de electrodos conen el planolíquidos,
electrolitos tienen lo
más
queventajas
resultó enen
lasflexibilidad, fiabilidad, y la fabricación
células de supercondensadores (figurade
con capacitancia 2 segundo). El
~ 5,2 mF. Planar
diseño planar se implementó

micro-supercondensadores pueden temprano
construirse por Sung
usando et al. [ 62
numerosas ] En 2003
técnicas por llenando
de fabricación, el de
a partir vacío (~ 50 μ convencional
la impresión m) entre el polipirrol (PPy) yavanzado
a micropatterning poli-
(3-feniltiofeno)
[13,37], que ayudan(PPT) matrices
a conducir deabajo
el coste electrodos
para sucon electrolitos líquidos,
comercialización. lo que
Los diseños de losresultó enelectrodo
dedos de las células de supercondensadores
de lado a lado permiten para los con
dispositivos más
capacitancia
flexibles y fiablesde
sin~el5.2mF.
temor dePlanar micro-supercondensadores
corto circuito o dislocación del electrodopueden construirse
bajo diversas usando
condiciones numerosas
de aplicación. Contécnicas de fabricación,
el desarrollo a de
de las técnicas partir de la
impresión convencional
microfabricación, a micropatterning
el espacio intermedio avanzado
entre los electrodos [ 13ser
puede , 37 ], Queaayudan
reducido a conducir
varios cientos bajos los[63],
de nanómetros costos de comercialización.
más pequeño que el espesor Los
de ladiseños
capa de
electrodos
separadora y elpara los dedos
electrólito de lado
en el diseño a lado [64,65].
sándwich permiten dispositivos
Como resultado, flexibles y fiables
los caminos másdefliones
de difusión sin elsetemor deacortar
pueden corto de
circuito
manerao dislocación de el
eficaz, que reduce
electrodos
tiempo en/ descarga
de carga diversas ycondiciones demayor
conduce a una aplicación. Con
capacidad deelenergía.
desarrollo de lasdetécnicas
El espesor de microfabricación, el puede
planas micro-supercondensadores espacio
serintermedio
adelgazado entre los
por la elección
deelectrodos
materiales ypuede ser[66]
sustratos reducido a varios
de electrodo máscientos deo nanómetros
delgadas, incluso puede [diseñarse
63 ], Más pequeño que
a insignificante el espesor
modelando de la capa
directamente separadora
sobre y el
la superficie deelectrólito en
los dispositivos
deel[67].
diseño sándwich
Todos [ 64 hacen
estos méritos , sesenta y cinco
planas ]. Como resultado, candidatos
micro-supercondensadores los caminos de difusión
prometedores delaiones
para se pueden
integración de chipacortar
dentro yde manera eficaz,
microelectrónica que
abrumador. o
reduce
incluso el tiempo
pueden de carga
ser diseñados / descarga ymodelando
a insignificante conduce directamente
a una mayorsobre
capacidad de energía.
la superficie El espesor
de los dispositivos de planas
de [67]. micro-supercondensadores
Todos estos méritos hacen planas
puede ser adelgazado candidatos

micro-supercondensadores por la elección de materiales
prometedores y sustratos
para la integración de[electrodos
chip dentro ymás delgados 66
microelectrónica ], O incluso
abrumador. pueden
o incluso ser ser
pueden diseñados aa
diseñados
insignificante
insignificante modelando
modelando directamente
directamente sobre lasobre la superficie
superficie de los dispositivos
de los dispositivos de [67]. Todosde [ 67méritos
estos ]. Todas estas
hacen ventajas
planas hacen planas micro
micro-supercondensadores candidatos
supercondensadores
prometedores candidatos
para la integración de chipprometedores para la integración
dentro y microelectrónica abrumador. en el chip y la microelectrónica que accionan.
Figura
Figura2.
2. ilustración Esquemas
ilustración Esquemas dede ( una)
( una) sándwich
sándwich y ( segundo)
y ( segundo) planasconfiguraciones planas
con fi guraciones de de microsupercapacitors.
micro-supercondensadores. Adaptado
Adaptado con el con
elpermiso
permisodede la referencia
la referencia [ 12 [12]. Copyright
]. Copyright © 2014
© 2014 The Society
The Royal Royal Society of Chemistry.
of Chemistry.
2.3. Evaluación del desempeño
2.3. Evaluación
Para ladel desempeño
evaluación comparativa de micro-supercondensadores, el criterio tradicional para evaluar su rendimiento está calculando sus
capacitancia, energía y densidades
Para la evaluación de potencia
comparativa basado en el peso y / o volumen
de micro-supercondensadores, detradicional
el criterio los dispositivos. Sin embargo,
para evaluar a diferencia
su rendimiento de calculando
está
supercondensadores
sus convencionales,
capacitancia, energía la masa
y densidades de los materiales
de potencia basado endeel los electrodos
peso en micro-supercondensadores
y / o volumen de los dispositivos. Sin es casi insignificante
embargo, en de
a diferencia
comparación con el peso
supercondensadores de los dispositivos.
convencionales, la masaComo
del las capas de electrodos activos son demasiado delgadas (escalas micro / nanométrico) y
electrodo
sus espesores pueden no ser uniformes en todos los dispositivos, mediciones volumétricas pueden proporcionar información engañosa
materiales 2019, 12, 978 5 de 21
sobre su desempeño. Por lo tanto, las propiedades ni gravimétricos ni volumétricas deben ser utilizados para evaluar el desempeño de
micro-supercondensadores, especialmente para aquellos con una arquitectura plana. En contraste con el peso y el volumen, el área de la
huella de los dispositivos es en realidad la preocupación clave para micro-supercondensadores. Por lo tanto, de la manera adecuada para la
presentación de informes de la Micro-supercondensadores es normalizar sus características (capacitancia, energía, y densidades de potencia)
por el área de la huella de los dispositivos (por cm 2). Kyeremateng y colegas [ 68 ] Han propuesto un indicador normalizado de información sobre
el desempeño de micro-supercondensadores. En sándwich con fi guración, el dispositivo consiste en dos electrodos apilados, pero el área de
la huella es confinado por la superficie de un solo electrodo. Por lo tanto, la capacitancia de área de la célula do Sandwich es sólo la mitad de la
capacidad individual de cada electrodo individual ( do sándwich = DO/ 2). En planar con fi guración, el área de la huella incluye el área de superficie
de ambos electrodos y la brecha inactivo entre ellos. Incluso si se reduce al mínimo la brecha inactivo, la superficie de cada electrodo será
menor que la mitad del área definida con fi. Por lo tanto, la capacitancia de célula es de menos de una cuarta parte de la capacitancia areal del
electrodo individual ( do planar < DO/ 4). Aparte de actuaciones energéticas, otras características tales como la ciclabilidad, flexibilidad, carga /
velocidad de descarga, el potencial de funcionamiento, y la temperatura de funcionamiento son también aspectos importantes cuando se
comparan planas micro-supercondensadores.
3. Las tintas de grafeno-base para materiales de electrodo
El grafeno se puede obtener de una plétora de métodos, que puede clasificarse ya sea como estrategias [ “abajo hacia arriba” o
“top-down” 69 ]. El enfoque de abajo arriba se basa en el crecimiento epitaxial de capas de carbono bidimensionales por deposición de
vapor químico, que es costoso y no puede exclusivo para la producción industrial [ 70 ]. Mientras tanto, los métodos de arriba hacia abajo,
incluyendo la exfoliación de grafito y la reducción de óxido de grafeno, son ampliamente utilizados para la producción de grafeno debido a
su coste-eficacia y procesabilidad solución [ 71 ].
procesamiento solución ofrece una ruta fácil para la producción de grafeno y puede ser adoptado además por las técnicas de impresión
actuales utilizados en la industria para la fabricación de electrodos interdigitales [ 71 , 72 ]. Hay tres requisitos principales para dispersiones a base
de grafeno imprimibles: (i) homogénea y estable frente a la precipitación, (ii) propiedades uidic fl compatible (viscosidad y la tensión superficial)
con los dispositivos de impresión, y (iii) respetuoso del medio ambiente y de bajo punto de ebullición disolvente para facilidad de procesamiento.
En la siguiente sección, vamos a discutir la actual formulación de tintas de grafeno que son factibles para la impresión.
3.1. El grafeno prístino
Además de los métodos de abajo hacia arriba, que pueden producir grafeno con calidad “virgen”, pero cantidad limitada, exfoliación
en fase líquida de grafito se considera como la vía más eficaz para la producción a gran escala de grafeno prístino. El principio de la
exfoliación en fase líquida se basa en la superación de las atracciones de van der Waals entre capas de grafeno adyacentes apilados por
inmersión en líquido bajo la fuerza de la sonicación o la tasa de alto cizallamiento [ 73 , 74 ]. De acuerdo con las interacciones de dispersión de
London [ 75 ], La energía potencial entre las capas adyacentes es significativamente reducida cuando se sumerge en un medio líquido, que
conduce a la idea de utilizar disolventes para extraer grafeno de su forma apilada (grafito). Un estudio reciente realizado por Coleman y
compañeros de trabajo [ 76 ] Indicó que el grafeno puede ser exfoliada efectivamente de grafito utilizando disolventes tales como
N-metil-2-pirrolidona (NMP) y N, N-dimetilformamida (DMF), la configuración del fondo para la formulación de tintas prístina de grafeno a
base de disolventes.
En 2013, Li y compañeros de trabajo [ 77 ] Formulado de alta concentración y tintas de grafeno estables por ultrasonicación de grafito en
DMF, que es compatible para la impresión de inyección de tinta. Las tintas se imprimieron y recocidas a 400 ◦ C durante unas horas, el logro
de los patrones de grafeno con una excelente conductividad eléctrica. Más recientemente, Majee y colegas [ 78 ] Empleado un mezclador
Silverson L5M para la exfoliación de cizalla de grafito en NMP, la formulación de una tinta de grafeno altamente concentrada y estable (3,2
mg / ml). La tinta de grafeno compone de grafeno copos con tamaño uniforme lateral de ~ 160 nm fue entonces de inyección de tinta impresa
en un sustrato de vidrio de 4 capas y recocida a ~ 350 ◦ C durante 150 min, que dio lugar a
materiales 2019, 12, 978 6 de 21

tinta de grafeno compuesta de copos de grafeno 4-capa con el tamaño uniformemente lateral de ~ 160 nm fue entonces de inyección de tinta
impresa sobre un sustrato de vidrio y se recoció a ~ 350 ° C durante 150 min, lo que resultó en neartransparent y circuitos de grafeno conductoras,
que es aplicable
circuitos para impresión de ylos
de cerca-transparentes deelectrodos interdigitales
grafeno conductor, quepara micro-supercondensadores.
es aplicable para la impresión de electrodos interdigitales para
micro-supercondensadores.
Sin
Sinembargo,
embargo,eleluso
usode
deestos
estos disolventes
disolventes plantea
plantea problemas significativos, incluyendo
problemas significativos, incluyendo elel alto
altocoste,
coste,lalaalta
altatemperatura
temperaturade
derecocido,
recocido,y y
lalatoxicidad
toxicidad para los humanos y el medio ambiente [ 79 , 80 ]. Por lo tanto, la investigación ha sido impulsado hacia bajo punto de ebulliciónyy
para los humanos y el medio ambiente [79,80]. Por lo tanto, la investigación ha sido impulsado hacia bajo punto de ebullición
disolventes
disolventesambientalmente
ambientalmente benignas.
benignas. disolventes
disolventes comunes tales como
comunes tales como acetona,
acetona, etanol,
etanol,isopropanol
isopropanolyynormalmente
normalmentevienen
vienencon
conenergía
energía
superficial
superficialno
noadecuado,
adecuado, que
que conduce
conduce aa pobres
pobres dispersiones de grafeno
dispersiones de grafeno [[37].
37 ].Por
Porlolotanto,
tanto,los
losestabilizadores
estabilizadores se
se añaden
añaden normalmente para
normalmente para
apoyar
apoyarlalaexfoliación
exfoliaciónde
de grafeno
grafeno en
en estos
estos medios
medios líquidos.
líquidos.
Mediante
Medianteeleluso
usode
deetil
etilcelulosa
celulosacomo
como un
un estabilizador,
estabilizador, Secor
Secor et
et al.
al. [81]
[ 81 ]desarrollado
Desarrolladoun
unnovedoso
novedosotinta
tintagrafeno
grafenopor
porexfoliación
exfoliaciónde
enlafase
fase
líquida
líquidade
degrafito
grafitoen
enetanol,
etanol,un
un disolvente
disolvente ambientalmente
ambientalmente benigna. La tinta
benigna. La tinta tiene
tiene una
una viscosidad
viscosidad de
de ~~ 0,01
0,01Pa
Passyyuna
unatensión
tensiónsuperficial
superficialde
de~~33
33mN
mN
/ /m,
m,compatibles
compatiblesde
deinyección
inyección de
de tinta
tinta de
de impresión.
impresión. Gao
Gao et al [82] también
y colegas informóinformó
[ 82 ] También de unade
nueva
una ruta
nuevapara
rutalapara
formulación de la tinta
la formulación de lade grafeno
tinta de
prístino
grafenoestabilizado-etil
prístino celulosacelulosa por exfoliación
estabilizada de etilo pordirecta de grafito
exfoliación utilizando
directa asistida
de grafito por ultrasonido
utilizando asistida por supercrítico CO 2 ( FiguraCO
ultrasonido supercrítico 3).2La tinta se imprimió
( Figura 3 ). La tinta
utilizando la impresión
se imprimió utilizando de inyecciónde
la impresión deinyección
tinta y diode
lugar
tintaaypatrones
dio lugarde grafeno con
a patrones extremadamente
de grafeno alta conductividad,
con extremadamente que es prometedor
alta conductividad, que es para la
fabricación
prometedordepara
electrodos interdigitales
la fabricación en planas
de electrodos micro-supercondensadores.
interdigitales en planas micro-supercondensadores.
Figura 3. Ilustración esquemática para la preparación de tinta prístina grafeno utilizando asistida por ultrasonido supercrítico CO 2 y su
Figura 3. Ilustración esquemática para la preparación de tinta prístina grafeno utilizando asistida por ultrasonido supercrítico CO 2 y
electrodos impresos. Adaptado con el permiso de la referencia [ 82 ]. Copyright © 2014 American Chemical Society.
su electrodos impresos. Adaptado con el permiso de la referencia [82]. Copyright © 2014 American Chemical Society.
En 2016, Arapov y compañeros de trabajo [ 83 ] Se describe un enfoque para la preparación de tintas de grafeno altamente
En 2016, Arapov y compañeros de trabajo [83] describen un enfoque para la preparación de tintas de grafeno altamente concentrado
concentradas para serigrafía (figura 4 ). Las pastas de tinta se prepararon mediante mezcla de alto cizallamiento de grafito expandido en
para serigrafía (Figura 4). Las pastas de tinta se prepararon mediante mezcla de alto cizallamiento de grafito expandido en presencia de un
presencia de un aglutinante polimérico, seguido por calentamiento suave para activar la gelificación de dispersiones grafeno / polímero, lo
aglutinante polimérico, seguido por calentamiento suave para activar la gelificación de dispersiones grafeno / polímero, lo que resultó en las
que resultó en las pastas de grafeno coloidalmente estables y altamente concentradas (52 mg · ml - 1) que mostró un excelente rendimiento en
pastas de grafeno coloidalmente estables y altamente concentradas (52 mg · ml -1) que mostró un excelente rendimiento en serigrafía. Los
serigrafía. Los patrones impresos con una resolución de línea de 40 ~ μ mwere secó a 100 ◦ C por sólo 5 min y exhibió excelentes resistencias
patrones impresos con resoluciones de línea de ~ 40 m se secaron a 100 ° C por sólo 5 min y exhiben excelentes resistencias hoja de 30 Ω /
hoja de 30 Ω / cuadrado en 25 μ m de espesor. Hyun et al. [ 84 ] También formulado tintas de grafeno altamente viscosos mediante la
cuadrado en 25 m de espesor. Hyun et al. [84] también formularse tintas de grafeno altamente viscosos mediante la dispersión de grafeno
dispersión de grafeno con etilcelulosa en etanol y terpineol. Las tintas resultantes mostraron viscosidades de cizallamiento de 1-10 cP y un
con etilcelulosa en etanol y terpineol. Las tintas resultantes mostraron viscosidades de cizallamiento de 1-10 cP y un buen rendimiento en
buen rendimiento en serigrafía. Estas formulaciones no se han utilizado para la impresión de pantalla de micro-supercondensadores, y el
serigrafía. Estas formulaciones no se han utilizado para la impresión de pantalla de micro-supercondensadores, y el rendimiento
rendimiento electroquímico de los patrones impresos sigue siendo desconocido. Sin embargo, tienen un enorme potencial en alto volumen de
electroquímico de los patrones impresos sigue siendo desconocido. Sin embargo, tienen un enorme potencial en alto volumen de fabricación
fabricación de rollo a rollo de electrodos interdigitales para planas micro-supercondensadores.
de rollo a rollo de electrodos interdigitales para planas micro-supercondensadores.
materiales 2019, 12, 978 7 de 21
Figura4.4.(a)
Figura (a) Ilustración
Ilustración esquemática
esquemáticade
delala(i)(i)dede
intercalación de de
intercalación grafito, (ii) la
grafito, (ii)expansión térmica,
la expansión y (iii) la
térmica, gelificación
y (iii) grafeno;
la gelificación ( segundo)
grafeno; imagen de
( segundo) grafeno
imagen de
pasta sobre
grafeno pastauna espátula;
sobre ( do) poli ((tereftalato
una espátula; de etileno) de
do) poli (tereftalato papel de aluminio
etileno) (PET)
papel de con una
aluminio pantalla
(PET) conde patrón
una de prueba
pantalla impreso
de patrón con pasta
de prueba de grafeno,
impreso ( re) Las
con pasta de
imágenes
grafeno, SEM
( re) deimágenes
Las las impresiones
SEM dede las
granimpresiones
superficie ende gran× superficie a 5000 × magnificación. Reproducido con el permiso de la referencia [83].
5000
fi cación ©Magni.
Copyright Reproducido con el permiso de la referencia [ 83 ]. Copyright © 2016 Wiley.
2016 Wiley.
Agua Durante mucho tiempo se ha establecido como el disolvente más preferido debido a su bajo punto de ebullición y la naturaleza
Agua Durante mucho tiempo se ha establecido como el disolvente más preferido debido a su bajo punto de ebullición y la naturaleza
no tóxica. Como grafeno no se puede dispersar en agua sola, debido a su hidrofobicidad, agentes tensioactivos se utilizan generalmente
no tóxica. Como grafeno no se puede dispersar en agua sola, debido a su hidrofobicidad, agentes tensioactivos se utilizan generalmente
para adaptar su energía interfacial y estabilizar los copos de grafeno exfoliadas contra la agregación [ 85 - 87 ]. Mediante la introducción de
para adaptar su energía interfacial y estabilizar los copos de grafeno exfoliadas contra la agregación [85-87]. Mediante la introducción de
colato de sodio en agua, Lotya et al. [ 85 ] Han producido con éxito dispersiones acuosas de grafeno con altas concentraciones de hasta 0,3
colato de sodio en agua, Lotya et al. [85] han producido con éxito dispersiones acuosas de grafeno con altas concentraciones de hasta 0,3
mg / ml. Las dispersiones preparadas son altamente estables y pueden ser fundidas fácilmente en diversos sustratos, haciéndolos
mg / ml. Las dispersiones preparadas son altamente estables y pueden ser fundidas fácilmente en diversos sustratos, haciéndolos
prospectivo para la impresión de electrodos interdigitales para planas micro-supercondensadores. Una gama de [iónica 85 , 88 ], [No iónico 86 , 88
prospectivo para la impresión de electrodos interdigitales para planas micro-supercondensadores. Una gama de iónica [85,88], no iónico
], Polimérico [ 89 ], Y bio-tensioactivos [ 90 ] Se informó para ser eficaz para la preparación de dispersiones de grafeno acuosas, que son
[86,88], polimérico [89], y bio-tensioactivos [90] se informó de que son eficaces para la preparación de dispersiones acuosas de grafeno, que
ideales para la formulación de tintas de grafeno vírgenes [ 37 ]. Las investigaciones futuras deberían centrarse en la construcción de
son ideales para la formulación de tintas de grafeno vírgenes [37]. Las investigaciones futuras deberían centrarse en la construcción de
diferentes arquitecturas de grafeno en los electrodos impresos e investigación de su rendimiento electroquímico.
diferentes arquitecturas de grafeno en los electrodos impresos e investigación de su rendimiento electroquímico.
3.2. Óxido de grafeno

3.2. Óxido de grafeno
óxido de grafeno (GO) se produce por el tratamiento oxidativo de grafito a través de cualquiera Brodie [ 91 ], Staudenmaier [ 92 ],
óxido de grafeno (GO) se produce por el tratamiento oxidativo de grafito a través de cualquiera Brodie [91], Staudenmaier [92],
Hummers [ 93 ], O alguna variación de estos métodos [ 94 ]. Contiene una serie de grupos funcionales de oxígeno, que desencadenan su
Hummers [93], o alguna variación de estos métodos [94]. Contiene una serie de grupos funcionales de oxígeno, que desencadenan su
hidrofilicidad y la solución de procesabilidad, y se puede reducir para formar materiales de grafeno-como [ 18 ]. De hecho, la mayoría de los
hidrofilicidad y la solución de procesabilidad, y se puede reducir para formar materiales de grafeno-como [18]. De hecho, la mayoría de
estudios sobre el grafeno y su aplicación no se basan en grafeno prístino, sino más bien el óxido de grafeno reducido (RGO) [ 37 ]. Esto es
los estudios sobre el grafeno y su aplicación no se basan en grafeno prístino, sino más bien el óxido de grafeno reducida (RGO) [37].
debido a la facilidad de producción y la capacidad de hacer que sus funcionalidades.
Esto es debido a la facilidad de producción y la capacidad de hacer que sus funcionalidades.
La formulación de tintas GO es simple y directo como GO puede ser fácilmente dispersado en el disolvente más preferible, agua. En
La formulación de tintas GO es simple y directo como GO puede ser fácilmente dispersado en el disolvente más preferible, agua. En 2011,
2011, Le et al. [ 95 ] Demostraron que las dispersiones de GO en agua es estable y compatible con la impresión de inyección de tinta. Las tintas
Le et al. [95] demostraron que las dispersiones de GO en agua es estable y compatible con la impresión de inyección de tinta. Las tintas de
de inyección de tinta GO fueron impresas y reducen térmicamente a 200 ◦ C durante 12 h bajo N 2 ambiente, formando electrodos de grafeno
inyección de tinta GO fueron impresas y reducen térmicamente a 200 ° C durante 12 h en atmósfera de N 2 ambiente, formando electrodos de
conductoras con la resolución espacial de ~ 50 μ metro. Del mismo modo, Shin y compañeros de trabajo utilizan una impresora de inyección de
grafeno conductoras con la resolución espacial de ~ 50? m. Del mismo modo, Shin y compañeros de trabajo utilizan una impresora de inyección
tinta para micropatterning de tintas GO acuosas con diferentes concentraciones en poli (tereftalato de etileno) (PET) sustratos. Los patrones
de tinta para micropatterning de tintas GO acuosas con diferentes concentraciones en poli (tereftalato de etileno) (PET) sustratos. Los patrones
impresos GO se redujeron en una cámara que contiene hidrazina y solución de amoníaco al 90 ◦ C durante 1 h, lo que resultó en electrodos de
impresos GO se redujeron en una cámara que contiene hidrazina y solución de amoniaco a 90 ° C durante 1 h, lo que resultó en electrodos de
grafeno conductores con excelente conductividad de ~ 65 Ω / sq. Estas obras preparó una nueva vía para la fabricación de electrodos de
grafeno conductoras con excelente conductividad de ~ 65? Ω / sq. Estas obras pavimentadas una nueva vía para la fabricación de electrodos de
grafeno para micro-supercondensadores.
grafeno para micro-supercondensadores.
Para la impresión en 3D, la formulación de tintas de grafeno es relativamente diferente, como una solución de tinta imprimible requiere un alto
Para la impresión en 3D, la formulación de tintas de grafeno es relativamente diferente, como una solución de tinta imprimible requiere un
comportamiento de la viscosidad y reductora de la cizalla. En 2017, Rocha y compañeros de trabajo [ 96 ] Tintas GO imprimibles formulados en
alto comportamiento de la viscosidad y reductora de la cizalla. En 2017, Rocha y compañeros de trabajo [96] formularse tintas GO imprimibles en
acuosa Pluronic F127, un polímero termosensible, para la impresión en 3D. Como hidrogeles F127 formado en agua [ 97 ], Se podría lograr un
acuosa Pluronic F127, un polímero termosensible, para la impresión en 3D. Como F127 hidrogeles formados en agua [97], se podría lograr un
sistema coloidal grafeno estable y se concentró. La tinta formulada tenía una viscosidad alta y exhibió un comportamiento reductor de cizalla, el cual
sistema coloidal grafeno estable y concentrada. La tinta formulada tenía una viscosidad alta y exhibió un comportamiento reductor de cizalla, el
fue impreso a través de una microboquilla para la fabricación de electrodos de supercondensadores. Los electrodos impresos eran
cual fue impreso a través de una microboquilla para la fabricación de electrodos de supercondensadores. Los electrodos impresos
se liofilizaron durante 48 h y reducida térmicamente a 900 ° C durante 1 h en H 2 / atmósfera de Ar, que mostró un buen rendimiento
electroquímico y consigue una capacitancia de hasta 140 F · g -1.
materiales 2019, 12, 978 8 de 21
Curiosamente, entre todos los estudios sobre la química del IR, la mayor parte se concentra en sus rutas de reducción de nuevo a
grafeno [35,98]. Como GO no es eléctricamente conductor, necesita ser reducido a grafeno por cualquiera fototérmicos [101] rutas térmico
[99], químicos [100],
se liofiliza o para
durante 48 hrestaurar
y reducidasu conductividad
térmicamente eléctrica
a 900 antes
◦ C durante 1 hde
enque
H 2 /pueda ser de
atmósfera utilizado
Ar, quecomo
mostróelectrodos para supercondensador.
un buen rendimiento
Diferentes métodos de
electroquímico reducción
y consigue unay capacitancia
su rendimiento 140 F · sol
en basados
de hasta en- el
1. grafeno planas micro-supercondensadores se resumen en la Tabla 1.
Curiosamente, entre todos los estudios sobre la química del IR, la mayor parte se concentra en sus rutas de reducción de nuevo a
grafeno [ 35 , 98 ]. Como GO no es eléctricamente conductor, necesita ser reducido a grafeno por cualquiera térmica [ 99 ], Químicos [ 100 ], O
fototérmica
Tabla [ 101 ] Rutas
1. Resumen paraplanas
de varias restaurar su conductividad eléctrica
micro-supercondensadores antes de
basados enque pueda ser
el grafeno utilizadode
derivadas como electrodos
óxido para
de grafeno.
supercondensadores. métodos de reducción diferente y su rendimiento en basados en el grafeno planas micro-supercondensadores se
resumen en la Tabla 1 .
Método de reducción de El electrolito sustrato capacitancia específica de densidad de potencia de referencia
HidrazinaTabla
a 601. Resumen
°C de varias planas micro-supercondensadores
PET basados
PVA película / H 3 correos 4 462 mF · cm -2
en el grafeno derivadas de óxido de grafeno.
324 W ·do metro -3 [66]
potencial redox de poliimida (PI) de PVA / H a base de Cu 2 ASI QUE 4 0.95 fi c · cm -2
SpecimF [102]
Método de reducción de sustrato Electrólito Densidad de poder Referencia
41.8 F · cm -3 29,2 mW · cm -2
capacitancia
ácido yodhídrico (HI) PVA película de plástico / H 2 ASI QUE 4 [103]
Hidrazina a 60 ◦ do PET de película PVA / H 3 correos 4 462 μ F · cm - 2 324 W · cm - 3 [ 66 ]
CH 4 plasma a 700 ° C oblea de silicio PVA / H 3 correos 4 80.7 mF · cm -2 [104]
potencial redox de Cu Poliimida (PI) PVA / H 2 ASI QUE 4 0.95 mF · cm - 2 [ 102 ]
grabación láser (HI)
ácido yodhídrico PVA película de plástico / H
Película plástica 2 ASI
PVA / H 2 QUE
ASI QUE
4 4 3.05
41.8 F -·3cm -3
F · cm 30
29,2 mW · cm -2 W · cm -3 [ 103 ] [105]
CH 4 plasma en 700 ◦ do Oblea de silicio 80.7 μ F · cm - 2 [ 104 ]
3.1 F · cm -3 1,7 W · cm -3
PVA / H 3 correos 4
grabación láser película GO H O2 [106]
grabación láser Película plástica PVA / H 2 ASI QUE 4 3.05 F · cm - 3 30 W · cm - 3 [ 105 ]
grabación láser GO fi lm H2 O 3.1 F · cm - 3 1,7 W · cm - 3 [ 106 ]
Por naturaleza, óxido de grafeno hidratado es a la vez un aislante eléctrico y un buen conductor iónico, lo que le permite servir
como electrolito y un separador
Por naturaleza, engrafeno
óxido de dispositivos dees
hidratado energía.
a la vez Por lo tanto,
un aislante es posible
eléctrico producir
y un buen todo-grafeno
conductor micro-supercondensadores
iónico, lo que le permite servir como
empleando RGO
electrolito como
y un electrodos
separador y GO como
en dispositivos electrolito.
de energía. Por loEn 2011,
tanto, Gao yproducir
es posible colaboradores [106]
todo-grafeno demostraron la capacidad
micro-supercondensadores de fabricar
empleando
supercondensadores grafeno
RGO como electrodos micro
y GO comoen películas
electrolito. En GO hidratados
2011, utilizando
Gao y compañeros de la irradiación
trabajo con láser, la
[ 106 ] Demostrado que puede de
capacidad trabajar
fabricarsin el uso de
electrolitos externas (Figura 5). En esteen
graphenemicro-supercondensadores trabajo, lasGO
películas películas
hidratadoGO exentas
utilizando fueron hechas
la irradiación porque
con láser, filtración al vacío.
puede trabajar sinPor reducción
el uso de selectiva
electrolitos
de películas GO externos
usando (figura
un CO52).láser,
En este
setrabajo, exentas
formaron LMS GO fi arrays
conductoras fueron hechas
RGO conpor filtración
estructuraa vacıo. Por yreducción
porosa selectiva
sirvieron de GO
como electrodos
activos,películas
mientras usando
que un CO 2intacta
el GO láser, sesirve
formaron
como conductoras
electrolito.arrays RGO conMicrosupercapacitor
dispositivos estructura porosa y sirvieron
con lacomo electrodos tanto
arquitectura activos, mientras y en el
sándwich
que el GO intacta sirve como electrolito. dispositivos Micro-supercondensadores con la arquitectura tanto sándwich y en el plano se
plano se fabricaron y mostraron un rendimiento comparable con los que utilizan electrolitos externos. Este trabajo es importante, ya
fabricaron y mostraron un rendimiento comparable con los que utilizan electrolitos externos. Este trabajo es significativo ya que elimina la
que elimina la necesidad de electrolito adicional y estableció un nuevo enfoque para la fabricación escalable de todo-carbono, de alta
necesidad de electrolito adicional y estableció un nuevo enfoque para la fabricación escalable de todo-carbono, de alta precisión, y de peso
precisión, y de peso ligero micro-supercondensadores.
ligero micro-supercondensadores.
Figura 5. Esquemas de patrón láser de free-standing hidratados GO películas para dispositivos micro-supercondensadores fabricación de
Figura 5. Esquemas de patrón láser de free-standing hidrataron las películas GO para dispositivos micro-supercondensadores fabricación
grafeno con en el plano y geometrías sándwich. Reproducido con permiso de la referencia [ 106 ]. Copyright © 2011 Naturaleza Publishing
de grafeno con en el plano y sándwich geometrías. Reproducido con permiso de la referencia [106]. Copyright © 2011 Naturaleza Publishing
Group.
Group.
3.3. grafeno Composites
3.3. grafenoElComposites
grafeno no sólo es ventajosa por sí mismo, pero también es prometedor para combinar con otros materiales para aumentar su
rendimiento superior. La investigación intensiva se ha dedicado al diseño
El grafeno no sólo es ventajosa por sí mismo, pero también es prometedor para combinar con otros materiales para
aumentar su rendimiento superior. La investigación intensiva se ha dedicado al diseño y
síntesis de complejos híbridos de grafeno para la mejora de sus propiedades electroquímicas [107,108]. Mediante la mezcla de grafeno con
nanotubos de carbono
materiales 2019, [109],
12, 978 polímero conductor [110], u óxidos de metales de transición [51], las tintas compuestas pueden9aprovechar
de 21 todas
las ventajas de los dos materiales para mejorar su rendimiento electroquímico.
y la síntesis de complejos de grafeno híbridos para la mejora de sus propiedades electroquímicas [ 107 , 108 ]. Mediante la mezcla de grafeno
Uno de
conlos desafíos
nanotubos de más aparentes
carbono cuando
[ 109 ], Polímero el procesamiento
conductor de tintas
[ 110 ], o de metales de grafeno
de transición es[el
óxidos 51de reapilado
], Las de capaspueden
tintas compuestas de grafeno, lo que
conduce a reducir el área
aprovechar todasde
lassuperficie
ventajas de activa
los dos y la degradación
materiales de su
para mejorar la capacidad de energía. Yang et al. [109] han inhibido con éxito
rendimiento electroquímico.
apilamiento de láminas de grafeno individuales mediante la introducción de nanotubos de carbono (CNTs) unidimensionales en dispersiones
Uno de los desafíos más aparentes cuando el procesamiento de tintas de grafeno es el de reapilado de capas de grafeno, lo que
de grafeno para formar 3D estructura porosa jerárquica. La presencia de nanotubos de carbono como nanospacers agranda efectivamente
conduce a reducir el área de superficie activa y la degradación de la capacidad de energía. Yang et al. [ 109 ] Han inhibido con éxito
el espacio entre hojas de grafeno, incrementa el área activa de almacenamiento de carga, y mejoró el rendimiento energético del dispositivo
apilamiento de láminas de grafeno individuales mediante la introducción de nanotubos de carbono de una sola dimensión (CNT) en
supercondensador. La de
dispersiones tinta se deposita
grafeno sobre
para formar un sustrato
3D estructura dejerárquica.
porosa grafito (1Lacm 2) para formar los electrodos de prueba. Un dispositivo
presencia de nanotubos de carbono como nanospacers agranda
supercondensador se fabricó
efectivamente y exhibió
el espacio capacitancia
entre hojas específicaelde
de grafeno, incrementa 326,5
área activaM
de·almacenamiento
g -1 de carga, y mejoró el rendimiento energético
del dispositivo supercondensador. La tinta se deposita sobre un sustrato de grafito (1 cm 2) para formar los electrodos de prueba. Un
dispositivo supercondensador se fabricó y exhibió especí capacitancia fi c de 326,5 F · sol - 1
con densidades de energía y de potencia ultra altas (21,7 Wh · kg -1 y 78,3 kW · kg -1, respectivamente).
Poli (3,4-etilendioxitiofeno): poli (ácido estirenosulfónico) (PEDOT: PSS) es un importante derivado de politiofeno conductor y
con densidades de energía y de potencia ultra altas (21.7 Wh · kg - 1 y 78,3 kW · kg - 1, respectivamente).
un material de electrodo favorable parapoli
Poli (3,4-etilendioxitiofeno): supercondensadores. Liu et alPSS)
(ácido estirenosulfónico) (PEDOT: [111] han
es un formulado
importante conde
derivado éxito grafeno
politiofeno / PEDOT:
conductor y un PSS tintas
híbridas para la impresión
material directa
de electrodo depara
favorable altosupercondensadores.
rendimiento micro-supercondensadores (Figura 6).
Liu y sus colegas [ 111 ] Han formulado con La
éxitopresencia de PEDOT:
grafeno / PEDOT: PSS no sólo
PSS tintas
híbridas para
estabiliza grafeno, sinolaque
impresión directa
también de alto rendimiento
mejoró micro-supercondensadores
sus propiedades electroquímicas.(Figura 6 ). La presencia de PEDOT: PSS
El micro-supercondensador no sólo en un sustrato de
impreso
estabiliza grafeno, sino que también mejoró sus propiedades electroquímicas. El micro-supercondensador impreso en un sustrato de papel
papel exhibe una capacitancia areal Superior de 5,4 mF · cm -2, que se encuentra entre el valor más alto alcanzado en basados en el
exhibe una capacitancia areal Superior de 5,4 mF · cm - 2, que se encuentra entre el valor más alto alcanzado en basados en el grafeno
grafeno micro-supercondensadores.
micro-supercondensadores.
Figura 6. (a)Figura 6. (a) Ilustración esquemática de la exfoliación electroquímica de grafeno, ( segundo) ilustración esquemática de la impresión directa de
Ilustración esquemática de la exfoliación electroquímica de grafeno, ( segundo) ilustración esquemática de la impresión directa de
dispositivos de micro-supercondensadores individuales y dispuestos, ( do) curvas de voltametría cíclica de un micro-supercondensador impreso
dispositivos de micro-supercondensadores individuales y dispuestos, ( do) curvas de voltametría cíclica de un micro-supercondensador impreso
en un sustrato de papel, ( re) la evolución de la capacitancia de área frente a la velocidad de exploración. Reproducido con el permiso de la
en un sustrato de papel, ( re) la evolución de la capacitancia de área frente a la velocidad de exploración. Reproducido con el permiso de la
referencia [ 111 ]. Copyright © 2016 Wiley.
referencia [111]. Copyright © 2016 Wiley.
La polianilina (PANI), un polímero conductor típico con pseudocapacitancia, se usa comúnmente como electrodematerial para
supercondensadores. En 2014, Xu et al. [ 110 ] tintas / Pani formulados de grafeno para la impresión de inyección de tinta de electrodos de
La polianilina (PANI), un polímero conductor típico con pseudocapacitancia, se usa comúnmente como material de electrodo para
supercondensadores. Las tintas compuestas se prepararon por sonicación tensioactivo DBSS asistida de polvo de grafito y polianilina en agua. Las
supercondensadores. En 2014,
tintas compuestas Xu et al.
fueron impresas por[110] formularse
inyección tintas / aPani
de tinta y recocidas 80 ◦ Cgrafeno
durante 2para la impresión
h y exhibió de conductividad
una excelente inyección de tintaS de
de 0,29 · cmelectrodos
- 1. Una
de
supercondensadores. Las tintassecompuestas
célula supercondensador selosprepararon
fabricó utilizando por sonicación
electrodos impresos y produjo un tensioactivo
fi c capacitanciaDBSS
máxima asistida dedepolvo
especificidad 82 F ·de
sol -grafito
1, y polianilina en
agua. Las tintas compuestas se inkjetprinted y recocidas a 80 ° C durante 2 h y exhibieron excelente conductividad de 0,29 • S · cm -1. Una
célula supercondensador se fabricó utilizando los electrodos impresos y produjo una capacitancia específica máxima de 82 F · g -1, densidad
de potencia de 124 kW · kg -1, y densidad de energía de 2,4 Wh · kg -1. Por la creciente alineada verticalmente pseudo-capacitivos nanorods
PANI en ambos lados de la superficie GO y posterior reducción en presencia de PEDOT: PSS, Liu y colaboradores [112] formulado muy
concentrado, tintas compuestas altamente viscoso, y dispersables en agua para la extrusión impresión (Figura 7). El impreso todo-
materiales 2019, 12, 978 10 de 21
densidad de potencia de 124 kW · kg - 1, y densidad de energía de 2,4 Wh · kg - 1. Por creciente alineada verticalmente pseudo-capacitivos
nanorods PANI en ambos lados de la superficie GO y posterior reducción en presencia de PEDOT: PSS, Liu y colaboradores [ 112 ]
Formulado muy concentrado, tintas compuestas altamente viscosos, y dispersables en agua para la impresión de extrusión (Figura 7 ). La
De estado sólido micro-supercondensadores exhibieron capacitancia areal sobresaliente de 153,6 mF · cm -2 y la capacitancia
capacitancia areal excepcional impresos por el estado de todos los sólidos micro-supercondensadores exhibido de 153,6 mF · cm - 2 y la
volumétricacapacitancia
de 19,2 Mvolumétrica
· cm -3. Mediante
de 19,2 F ·la
cmadaptación de un diseño asimétrico, la microsupercapacitor impreso con ventana extendida
- 3. Mediante la adaptación de un diseño asimétrico, la micro-supercondensador impreso con ventana
tensión de extendida
funcionamiento
tensión dede 0,8 a 1,2 Vdelogra
funcionamiento 0,8 a una
1,2 V densidad dedensidad
alcanzado una energíademejorada (3,36 (3,36
energía mejorada a 4,83 mWh
a 4,83 · cm
mWh · cm-3)- 3)y ydensidad
densidad dede potencia
(9,82 a 25,3potencia
W · cm -3). a 25,3 W · cm - 3).
(9,82
Figura 7. (a) Ilustración esquemática de la preparación de las tintas compuestas. ( segundo) Las fotografías digitales de los patrones de
Figura 7. (a)extrusión impresa

Ilustración sobre diversos
esquemática desustratos. Reproducido
la preparación de con
las el permiso
tintas de la referencia
compuestas. [ 112 ]. Copyright
( segundo) © 2018 Wiley.digitales de los patrones de
Las fotografías
extrusión impresa sobre diversos sustratos. Reproducido con el permiso de la referencia [112]. Copyright © 2018 Wiley.
Todavía hay una escasez de la literatura de las tintas compuestas de grafeno para la impresión de micro-supercondensadores. De
hecho, se ha informado de numerosos materiales pseudocapacitive a tener una mayor capacitancia cuando hecha de materiales
Todavía hay una

compuestos conescasez de la literatura
grafeno, incluyendo deconductores
polímeros las tintas (tales
compuestas de grafeno
como polianilina, para
polipirrol, la impresión
politiofeno de] ymicrosupercapacitors.
y) [ 48 , 49 óxidos metálicos De
(tales como MnO 2, Mugir 3, Co 3 O 4,
hecho, se ha informado de numerosos materiales pseudocapacitive a tener una mayor capacitancia cuando está hecho de materiales
NiO, y RuO 2) [ 45 - 47 ]. Sin embargo, la mayoría de estos complejos de grafeno sólo se han realizado por otras técnicas de microfabricación, no
compuestos con grafeno, incluyendo polímeros conductores (tales como polianilina, polipirrol, politiofeno y) [48,49] y óxidos metálicos
impresión. Por lo tanto, todavía requiere una gran cantidad de esfuerzo para pionero compuestos de grafeno en dispersiones de tinta para
(tales comoimprimir
MnO 2,para
Mugir 3, Co 3 O 4,
la fabricación escalable de alto rendimiento basados en el grafeno micro-supercondensadores.
NiO, y RuO 2) [ 45-47]. Sin embargo, la mayoría de estos complejos de grafeno sólo se han realizado por otras técnicas de microfabricación, no
impresión. Por lo tanto, todavía requiere una gran cantidad de esfuerzo para pionero compuestos de grafeno en dispersiones de tinta para
4. Técnicas de impresión
imprimir para la fabricación escalable de alto rendimiento basados en el grafeno micro-supercondensadores.
tecnologías de impresión han sido ampliamente empleado para la fabricación de la microelectrónica [ 113 ]. En comparación con otras
técnicas de microfabricación que implican procesos complicados y condiciones de operación duras [ 114 ], La impresión de tintas de grafeno
ofrece rutas viables para la fabricación de electrodos interdigitales en una miríada de sustratos con bajo costo y alta versatilidad. Hasta ahora,
4. Técnicas de impresión
una serie de técnicas de impresión de masas se han desarrollado para el procesamiento de dispersiones de grafeno en electrodos como la
serigrafía [ sesenta y cinco , 115 ], La impresión de inyección de tinta [ 116 , 117 ], Y la impresión 3D [ 118 , 119 ]. Varios aspectos importantes de
tecnologías de impresión han sido ampliamente empleado para la fabricación de microelectrónica [113]. En comparación con otras
estas técnicas se resumen en la tabla 2 para una mejor comparación.
técnicas de microfabricación que implican procesos complicados y condiciones de operación duras [114], la impresión de tintas de grafeno
ofrece rutas viables para la fabricación de electrodos interdigitales en una miríada de sustratos con bajo costo y alta versatilidad. Hasta
ahora, una serie de técnicas de impresión de masas se han desarrollado para el procesamiento de dispersiones de grafeno en electrodos
como la serigrafía [65115], la impresión de inyección de tinta [116,117], y la impresión en 3D [118119]. Varios aspectos importantes de
estas técnicas se resumen en la Tabla 2 para una mejor comparación.
materiales 2019, 12, 978 11 de 21
Tabla 2. Las propiedades de diferentes técnicas de impresión. Recuadro: ( una) serigrafía, reproducido con permiso de la referencia [ 115 ].
Copyright © 2014 The Royal Society of Chemistry. ( segundo) la impresión de inyección de tinta, reproducido con permiso de la referencia [ 117
]. Copyright © 2018 The Royal Society of Chemistry. ( do) La impresión en 3D, reproducido con permiso de la referencia [ 118 ]. Copyright ©
2016 Wiley.
(A) Serigrafía (B) de inyección de tinta de impresión (C) La impresión 3D
Técnicas de impresión
La alta viscosidad de cizalla Baja viscosidad alta Fluidificación por cizalla

requisitos de tinta
adelgazamiento tensión superficial rápida solidificación
Resolución ~ 10 μ metro ~ 2 μ metro ~ 10 μ metro
Versatilidad máscara requerida sin máscara sin máscara
La velocidad de impresión ultrarrápida Rápido Lento
4.1. Impresión de pantalla
El proceso de serigrafía se basa en la penetración de pastas de tinta a través del patrón de máscara / stencil bajo fuerza de presión
de una escobilla de goma [ 84 ]. Entre las técnicas de impresión disponibles, serigrafía se considera como la ruta más fácil y rentable para la
impresión masa de planas micro-supercondensadores [ 37 , 120 ]. En 2014, Liu y compañeros de trabajo [ 121 ] Serigrafía usado para fabricar
flexible todo de estado sólido micro-supercondensadores usando óxido reducida grafeno dopado-N (RGO) como material de electrodo.
propiedades fisicoquímicas importantes de las tintas, tales como viscosidad, tensión superficial, o comportamiento reofluidificante, no se
informaron. Las tintas formuladas se éxito serigrafiados en electrodos interdigitales con el área activa de 0,396 cm 2 y el espesor de 10 μ m,
que fueron adicionalmente recubiertos con una capa de PVA-H 3 correos 4 como electrolito de estado sólido. El micro-supercondensador
impreso entregado un alto fi c areal capacitancia específica de 3,4 mF · cm - 2 con buena capacidad de velocidad y la estabilidad de ciclo
(figura 8 ). Más recientemente, Shi y sus colegas [ 122 ] Han desarrollado un protocolo de impresión de pantalla de aplicación industrial para
la producción de bajo coste de ultra-alta tensión integrada micro-supercondensadores con formas diseñables, versatilidad estética,
flexibilidad excepcional, y la modularización superior. Las tintas para la impresión de la pantalla se prepararon mezclando grafeno de alta
calidad, la realización de negro de carbono, y poli (acetato de vinilo-cloruro de co-vinilo) aglutinante (P-VC / VAc) en éster de ácido
dibásico dimetil mezclado (DBE) disolvente. Esta formulación resultó en tintas de grafeno con un comportamiento excepcional
reofluidificante, lo que permite la extrusión de la tinta a través del stencil y rápida solidificación sin fuerza de cizallamiento, con propiedades
fisicoquímicas ideales para la impresión de la pantalla. Un paquete de tándem de 130 células micro-supercondensadores combinado fue
fabricado y entregado una notable tensión de más de 100 V,
La calidad de los patrones serigrafiados es principalmente definida por la calidad de pastas de tinta y la resolución de la plantilla [ 123 ].
Una pasta de tinta ideal debe tener alta viscosidad descanso y el comportamiento de la cizalla que [ 124 , 125 ]. La viscosidad de una tinta de
serigrafía se puede variar de 0,05 a 5 Pa · s [ 72 ]. Por lo tanto, se requiere para formular dispersiones de grafeno altamente concentrados para
satisfacer los requisitos de viscosidad. Debido a su sencillo principio de funcionamiento, la serigrafía es más rápido en comparación con otras
herramientas de impresión, por lo que es un candidato por excelencia para la producción en masa de electrodos interdigitales con bajo coste y
alto rendimiento [ 126 ].
1
con propiedades fisicoquímicas ideales para la impresión de la pantalla.
materiales 2019, 12, 978 12 de 21
Figura 8. Ilustración esquemática para la fabricación de fl de estado sólido micro-supercondensador flexible utilizando serigrafía.
Figura 8. Ilustración esquemática para la fabricación de flexibles de estado sólido micro-supercondensador utilizando serigrafía.
Reproducido con el permiso de la referencia [ 121 ]. Copyright © 2014 The Royal Society of Chemistry.
Reproducido con el permiso de la referencia [121]. Copyright © 2014 The Royal Society of Chemistry.
La serigrafía también tiene varios inconvenientes. Como las pastas de tinta para impresión de la pantalla están muy concentradas, se
podría secó a cabo durante el proceso de impresión, afectando negativamente a la plantilla y los patrones deseados. El contacto directo entre
la plantilla y sustratos también evita la posibilidad de que los micro-supercondensadores para ser impresos directamente sobre la superficie
de la microelectrónica. También es difícil de producir dispersiones de grafeno estables y concentradas sin agregación. Para cumplir los
requisitos de la reología para una tinta imprimible, formulaciones futuras deberían centrarse en cualquiera de preparación de emulsiones de
grafeno altamente concentrados o gelificación de grafeno en matrices poliméricas. No hay duda de que la pantalla de impresión será un
fuerte candidato para la producción de alto volumen de rollo a rollo de micro-supercondensadores.
4.2. La impresión de inyección de tinta
A diferencia de la serigrafía, la impresión de inyección de tinta de trabajo sin la necesidad de una máscara de impresión física [ 127 ]. El
principio básico de la impresión de inyección de tinta es la eyección de gotas de tinta de tamaño micro a través de un micro-boquilla sobre su
posición exacta sobre el sustrato para formar los patrones deseados [ 128 ]. Las microgotas se pueden generar ya sea por excitación térmica o
piezoeléctrica [ 129 ]. Para el posicionamiento exacto, las gotitas de tinta pueden ser accionados por fuerza electrostática (modo continuo) o
selectivamente activa cada vez que la boquilla llegue a su posición adecuada (gotas bajo demanda modo) [ 37 , 130 ] (Figura 9 ). En 2017, Li et al. [ 131
] Desarrollado una técnica de inyección de tinta de impresión a todo sencilla para la fabricación escalable de basados en el grafeno
micro-supercondensadores. Por técnica de intercambio de disolvente, tintas de grafeno de alta concentración electroquímicamente exfoliada
(EEG) se formularon y ef fi utilizan de manera suficiente para la impresión de inyección de tinta. patrones de grafeno gruesa (con un espesor de
hasta ~ 0.7 μ m) se imprimieron con éxito de una manera escalable y grande, que podría servir como ambos electrodos y colectores de corriente.
Una formulación de electrolito de poli (ácido 4-estirenosulfónico), ácido fosfórico, y el glicol de etileno con reología adecuada después se imprime
sobre los electrodos de grafeno como-impresa y gelificada, que resultó en basados en el grafeno micro-supercondensadores de estado sólido
totalmente impresos (areal capacitancia de 0,7 mF · cm - 2).
Esta técnica es significativo ya que elimina pasos innecesarios, proporcionó una ruta prometedora para la fabricación escalable y totalmente
automatizada de micro-supercondensadores.
para la fabricación escalable y totalmente automatizada de micro-supercondensadores.
materiales 2019, 12, 978 13 de 21
La Figura 9. Ilustración esquemática de la ( una) el modo continuo y ( segundo) gotas bajo demanda modo de impresión de inyección de tinta.
La Figura 9. Reproducido
Ilustración con
esquemática dela la
el permiso de ( una) [el37modo
referencia continuo
]. Copyright y (Elsevier.
© 2018 segundo) gotas bajo demanda modo de impresión de inyección de tinta.
Reproducido con el permiso de la referencia [37]. Copyright © 2018 Elsevier.

la impresión de inyección de tinta de las tintas de grafeno ha atraído una gran atención debido a su alta resolución y versatilidad. La
formulación más simple y directo de tintas de grafeno se basa en óxido de grafeno (GO tintas) debido a su naturaleza hidrófila para formar
la dispersión estable en agua y disolventes, como en un informe por Le et al. [ 95 ] En 2011. Hay varios tipos de tintas de grafeno [prístina 78 , 81
, 82 ] y tintas de grafeno híbridos [ 110 , 132 , 133 ] También se han integrado con éxito con la impresión de inyección de tinta y mostró un gran
rendimiento. La resolución de impresión de inyección de tinta puede llegar a 2 ~ μ m sin gran di fi cultad [ 116 ]. La manera sin contacto
también abre la posibilidad de imprimir micro supercondensadores directamente sobre la superficie de los microdispositivos.
En los últimos años, los esfuerzos de investigación se han hecho hincapié en la modi fi cación de la característica uidic fl de tintas de
grafeno, ya que son factores cruciales para sistemas de tinta para imprimir. Generalmente, la dispersión de la tinta de baja viscosidad (0,004 a 0,03
Pa · s) y tensión superficial elevada (típicamente ~ 35 mN · metro - 1) son necesarios para la formación de gotitas de tinta [ 130 ]. Para la formulación de
tintas de grafeno, el tamaño lateral de grafeno copos y su estabilidad en las dispersiones son también la principal preocupación, ya que pueden
bloquear el orificio del pasador de la boquilla de chorro de gotitas [ 127 ]. impresión de inyección de diferentes tipos de tintas de grafeno también
debe tener la homogeneidad de las dispersiones en consideración. Esta técnica es ideal para la fabricación de planas ultrafina
micro-supercondensadores ya que permite la deposición de una capa muy fina patrones de grafeno. Como se ha demostrado por Secor et al. [ 81 ]
En 2013, ultrafina patrones de grafeno se puede lograr con el espesor de menos de 50 nm por una sola pasada de impresión. Sin embargo,
cuando la fabricación de dispositivos más gruesas, múltiples pasadas de impresión pueden ser requeridos, disminuyendo el rendimiento del
proceso.
4.3. Impresión 3d
la impresión en 3D es un nuevo enfoque para la fabricación avanzada en la que los materiales se depositan capa por capa para producir
objetos tridimensionales [ 134 ]. El proceso de impresión en 3D por lo general implica la extrusión de tintas / filamentos a través de un
micro-boquilla, que es computacionalmente controlado por una de tres ejes etapa en movimiento [ 135 ]. Cuando solidificó, se forma objetos
tridimensionales con geometría controlada y la porosidad (Figura 10 ). En los últimos años, la impresión 3D se ha convertido en una ruta viable
para la fabricación de dispositivos de energía, en particular para la fabricación de micro-planares supercondensadores [ 136 , 137 ]. Entre las
técnicas de 3D-impresión, fusionado depositar modelado (FDM) es uno de la técnica más comúnmente utilizada, ya que permite el uso de
diversos tipos de materiales. Zhang y sus colegas [ 138 ] Usedmelt mezcla para dispersar homogéneamente RGO en ácido poliláctico (PLA),
whichwas procesan en 1,75 mm de diámetro del filamento. Mediante extrusión en fusión del filamento RGO / PLA, circuitos flexibles altamente
conductores y FL fueron 3D-imprime sobre diferentes substratos, muy adecuado para la fabricación de micro-supercondensadores. En los últimos
años, la impresión en 3D basado en la extrusión, donde las tintas viscosas son extruidos selectivamente a través de una boquilla, ha atraído una
enorme atención. En 2017, Rocha y compañeros de trabajo [ 96 ] Demostraron una impresión 3D
materiales 2019, 12, 978 14 de 21
técnica basada en la extrusión continua de las tintas coloidales a temperatura ambiente. IR y Cu / IR tintas compuestos se formularon en
polímero termosensible soluciones acuosas Pluronic F127. Como hidrogeles F127 formado en agua [ 97 ], Se podría llevar a cualquier partícula en
el sistema, tales como grafeno. Las tintas tenían alta viscosidad y el comportamiento reofluidificante, lo que podría ser impreso a través de la
boquilla para la fabricación de electrodos de supercondensadores. Más recientemente, Liu et al. [ 112 ] Demostrado impresión extrusión de tintas
híbridas GO / PANI para la fabricación de alto rendimiento micro-supercondensadores. Como la impresión de extrusión requiere una dispersión
estable, altamente viscosa, y homogénea de materiales activos, PEDOT: PSS se utilizó en la formulación como un agente dispersante con el fin
tomeet el requisito de la estabilidad de la impresión de extrusión. La tinta de material compuesto tuvo un comportamiento reductor de cizalla y una
mayor viscosidad de ~ 6,1 Pa · s en 1 s - 1,
dentro de la gama de impresión de extrusión. Simétricos y asimétricos micro-supercondensadores se imprimieron con éxito y exhibieron un
materiales 2019, 12, x paranotable.
rendimiento su revisión 14 de 21
La Figura 10. Ilustración esquemática del proceso de impresión en 3D y algunas estructuras 3D-impreso. Reproducido con permiso de la
La Figura 10. Ilustración esquemática del proceso de impresión en 3D y algunas estructuras 3D-impreso. Reproducido con permiso de la
referencia [ 135 ]. Copyright © 2017 Elsevier.
referencia [135]. Copyright © 2017 Elsevier.
En la impresión en 3D, la solidificación y la cizalla que el comportamiento rápido de las tintas son factores críticos de fi nir la calidad de los
objetos impresos [ 139 , 140 ]. Desafortunadamente, las dispersiones de grafeno en disolventes aseado no exhiben estas propiedades [ 140 , 141 ]. Por
En la impresión en 3D, la solidificación y la cizalla que el comportamiento rápido de las tintas son factores críticos que
lo tanto, las formulaciones de tintas de grafeno para la impresión en 3D por lo general requieren la implementación de fi cadores viscosificación y
definen la calidad de los objetos impresos [139,140]. Desafortunadamente, las dispersiones de grafeno en disolventes aseado
cargas gelificables para adaptar su capacidad de impresión [ 142 - 144 ]. Sin embargo, estos aditivos generalmente no poseen propiedades
no exhibenelectrónicas
estas propiedades [140,141]. Por lo tanto, las formulaciones de tintas de grafeno para la impresión en 3D por lo
interesantes, que pueden afectar negativamente al rendimiento energético de los micro-supercondensadores impresos [ 142 , 145 ]. La
general requieren
resolución la
de aplicación
la impresión ende
3D agentes de viscosidad
depende principalmente y cargas
del tamaño gelificables
de la boquilla para uidic
y las propiedades adaptar
fl de lassu capacidad
tintas. demás
La resolución impresión
alta
[142-144]. Sin embargo,

alcanzada estos 3D
por la impresión aditivos
era ~ 10 generalmente nolaposeen
μ m, similares a los de propiedades
impresión de electrónicas
pantalla [ sesenta y cinco , 119 ]. interesantes, quela pueden
La investigación sobre afectar
impresión en
3D ha al
negativamente atraído una enorme atención,
rendimiento energéticoy está de
clarolos
quemicro-supercondensadores
esta técnica hallar importancia en la fabricación
impresos de planos micro supercondensadores.
[142,145]. La resolución de la impresión
en 3D depende principalmente del tamaño de la boquilla y las propiedades fluídicas de las tintas. La resolución más alto
alcanzado por la impresión en 3D fue de ~ 10 m, similares a los de la impresión de pantalla [65119].
5. Conclusiones y Perspectivas
En esta revisión, hemos destacado los más recientes trabajos sobre la formulación de tintas de grafeno y las técnicas de impresión
utilizados para la fabricación de planos micro supercondensadores. tecnologías de impresión ofrecen una solución prometedora para la producción
en masa
5. Conclusiones de electrodos interdigitales, con lo que esta fuente de energía miniaturizado más cerca de aplicación práctica.
y Perspectivas
En esta revisión,
Parece hemos destacado
ser que una los másinnovadores
serie de enfoques recientesse
trabajos sobrepara
han adoptado la formulación detintas
la formulación de tintas
dede grafeno
grafeno. y las técnicas
Sin embargo, de impresión
la investigación
utilizados para la fabricación

sobre de planos
las tintas de grafeno siguenmicro
centra supercondensadores. tecnologías
principalmente en la formulación de impresión
de las dispersiones ofrecen
de grafeno unacon
estables solución prometedora
capacidad de impresión para
y la la producción
demostración de los circuitos conductores simples, mientras que menos atención se ha prestado a su rendimiento electroquímico. Con la creciente
en masa de electrodos interdigitales, con lo que esta fuente de energía miniaturizado más cerca de aplicación práctica.
cantidad de investigación en este
Parece ser que una serie de enfoques innovadores se han adoptado para la formulación de tintas de grafeno. Sin embargo, la investigación
sobre las tintas de grafeno siguen centra principalmente en la formulación de las dispersiones de grafeno estables con capacidad de impresión y la
demostración de los circuitos conductores simples, mientras que menos atención se ha prestado a su rendimiento electroquímico. Con la creciente
cantidad de investigación en este campo, es crucial para reportar su desempeño de manera uniforme para la comparación más fiable de diferentes
materiales 2019, 12, 978 15 de 21
campo, es crucial para reportar su desempeño de manera uniforme para la comparación más fiable de diferentes micro-supercondensadores. A medida
que la preocupación principal de estas micro dispositivos es su área de la huella, informando de la realización de micro-supercondensadores debe
centrarse en la métrica real de los dispositivos.
Aunque los investigadores han demostrado micro supercondensadores impresos con un buen rendimiento, el coste y las
preocupaciones ambientales limitan su realización práctica. La producción de óxido de grafeno no es el medio ambiente, lo que implica
procesos de oxidación y reducción duras. La mayor parte de los materiales compuestos de grafeno para aplicaciones de almacenamiento
de energía hasta la fecha también se basan en óxido de grafeno, y, por lo tanto, aumentar la preocupación por su sostenibilidad. tintas de
grafeno prístinas todavía sufren de la alta temperatura de recocido y el uso de disolventes agresivos. tintas prístina de grafeno base de
agua son preferible y más sostenible, pero se requiere un tercer componente añadido (tensioactivos o estabilizadores) para la
estabilización de grafeno, que generalmente no presenta ningún propiedades electroquímicas interesantes. Por lo tanto,
Además esfuerzo de investigación también debería dedicarse a remediar la capacidad de impresión de los dispositivos y mejorar la
resolución de impresión. Más avances todavía tienen que ser hecha en la ingeniería de las tintas de grafeno compatibles y los protocolos de
impresión para la fabricación rentable, ya que las nanoestructuras de grafeno en los electrodos impresos juegan un papel importante en el
desempeño de micro-supercondensadores. La investigación adicional también debe ser dedicado a la investigación de diversas nanoestructuras de
grafeno en la formulación de nuevas tintas de grafeno y su rendimiento electroquímico. La investigación en este campo se encuentra aún en la
etapa inicial, pero no hay duda de que la impresión de tintas de grafeno puede ser una clave prometedora para abrir la puerta para que basados en
el grafeno planas micro supercondensadores en el futuro.
Contribuciones de autor: TST escribió el documento; NKD y NRC revisaron y orientación.
Fondos: La investigación ha sido financiada por el Consejo de Investigación Australiano (ARC) Transformación Industria financiar la investigación cubo (IH 150
100 003).
Expresiones de gratitud: Los autores reconocen la Escuela de Graduados de Investigación de la Universidad RMIT de apoyar la beca de doctorado de Tuan
Tran Sang.
Los conflictos de interés: Los autores declaran no tener ningún conflicto de intereses.
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© 2019 por los autores. Licenciatario MDPI, Basilea, Suiza. Este artículo es un artículo de acceso abierto distribuido bajo
los términos y condiciones de la licencia Creative Commons (CC BY) (http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/).

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materiales

Las tintas de grafeno-base para la impresión de los micro-Planar

Tuan Tran Sang, Naba Kumar Dutta y Namita Roy Choudhury *

Recibido: 9 Enero 2 019; Aceptado: 15 Marzo 2019; Publicado: 25 Marzo 2019

microescala ha atraído una enorme atención.

materiales 2019, 12, 978; doi: 10.3390 / ma12060978 www.mdpi.com/journal/materials

materiales 2019, 12, 978 2 de 21

con las siguientes fórmulas:

diseño planar se implementó

puede ser adelgazado candidatos

2.3. Evaluación del desempeño

3. Las tintas de grafeno-base para materiales de electrodo

3.1. El grafeno prístino

materiales 2019, 12, 978 6 de 21

3.2. Óxido de grafeno

Figura 7. (a)extrusión impresa

Todavía hay una

(A) Serigrafía (B) de inyección de tinta de impresión (C) La impresión 3D

La alta viscosidad de cizalla Baja viscosidad alta Fluidificación por cizalla

Resolución ~ 10 μ metro ~ 2 μ metro ~ 10 μ metro

Versatilidad máscara requerida sin máscara sin máscara

La velocidad de impresión ultrarrápida Rápido Lento

4.1. Impresión de pantalla

materiales 2019, 12, 978 12 de 21

4.2. La impresión de inyección de tinta

materiales 2019, 12, 978 13 de 21

Reproducido con el permiso de la referencia [37]. Copyright © 2018 Elsevier.

[142-144]. Sin embargo,

utilizados para la fabricación

centrarse en la métrica real de los dispositivos.

Contribuciones de autor: TST escribió el documento; NKD y NRC revisaron y orientación.

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