4.

Tranziii Freedericksz induse optic n cristale lichide nematice

4. Tranziii Freedericksz induse optic n cristale lichide

nematice
4.1 Tranziii Freedericksz induse optic n CLN
Sub aciunea radiaiei laser, moleculele unui fluid i schimb orientarea, dnd natere
nonliniaritilor optice. Acest efect este nesemnificativ n fluidele comune iar investigarea
lui necesit laseri de putere foarte mare. n cristalele lichide nematice, neliniaritile sunt
mult mai mari din cauza anizotropiei puternice i a comportrii colective a moleculelor.
Prin urmare, un fascicul laser suficient de intens i polarizat poate provoca o tranziie
Freedericksz n nematic [2]. Instabilitatea se datoreaz aproape n totalitate cmpului electric al undei electromagnetice moleculele tinznd s se alinieze paralel cu aceasta dac
anizotropia dielectric a nematicului la frecvena laserului este pozitiv.
Valoarea de prag a intensitii radiaiei laser care produce tranziia poate fi determinat
analitic din minimizarea densitii de energie liber a nematicului n prezena fasciculului
laser.

Fig.4. 1. Deviaia directorului nematic n cazul unei celule aliniate homeotrop de la

orientarea iniial sub aciunea radiaei laser
Densitatea de energie liber a undei electromagnetice este egal cu suma densitilor
de energie liber ale celor dou componente ale cmpului:

Fenomene induse de cmpuri externe n CLN i colesterice cu adaos de nanotuburi de carbon i feroparticule

67

4. Tranziii Freedericksz induse optic n cristale lichide nematice

f EM

ED BH
= fE + fM =
+
2
2

(4.1)

Folosind ecuaiile Maxwell

B
D
B =
i E =
t
t
se obine densitatea de energie liber pentru unda electromagnetic:

EB
f EM = k

(4.2)

(4.3)

unde vectorul de propagare k = nef e z face un unghi cu directorul nematic (Fig.4.1).
c

Deoarece directorul nematic nu poate urmri oscilaiile cmpului electromagnetic,

valoarea relevant a vectorului Poynting pentru tranziia Freedericksz este valoarea medie:

EB =
J C unde JC este intensitatea radiaiei laser. Prin urmare, densitatea de energie
devine:

f EM =

n ef

JC
c
unde nef este indicele de refracie efectiv al cristalului nematic:
nef =

n0 ne
ne2 cos 2 + no2 sin 2

(4.4)

(4.5)

ntr-un mediu uniax i nemagnetic, cum este cristalul lichid nematic, densitatea de
energie liber a radiaiei laser este:
f EM =

+ a cos2

(4.6)

unde I = J C / c este densitatea volumic medie a energiei electromagnetice transportat

de und, i sunt cele dou componente ale permitivitii dielectrice a cristalului iar

=
este anizotropia dielectric a cristalului.
a

Fenomene induse de cmpuri externe n CLN i colesterice cu adaos de nanotuburi de carbon i feroparticule

68

4. Tranziii Freedericksz induse optic n cristale lichide nematice

4.1.1 Densitatea de energie liber n CLN aliniat homeotrop n

prezena radiaiei laser
Densitatea de energie liber a cristalului lichid nematic aflat sub aciunea radiaiei
laser este:
f=
f v + f EM
v

(4.7)

unde f v este densitatea de energie liber n interiorul nematicului alinat homeotrop

descris n capitolul al doilea (expresia (2.32) i explicitat n sistemul cartezin Oxyz.
Introducnd expresiile

(n ) 2 =
cos 2

2
[ n ( n ) ] = cos 4
z

(4.8)
2

(4.10)

i
2

2


2
2
( n ) ] sin 2
[ n=
(4.10)
+ sin cos

z
z
Putem scrie deci densitatea de energie liber a nematicului sub aciunea radiaiei laser:
2

1
1
1

4
2
f =
k11 cos 2
+ k 22 cos
+ k 33 sin +
2
z 2
z 2
z
2
I

+ sin cos

z
+ a cos 2
2

(4.11)

Stabilitatea sistemului necesit ca energia sa liber s fie minim adic s fie ndeplinite
ecuaiile Lagrange:
d f v f v
=
0

dz z
d f v

dz z

(4.12)

f v
=
0

Fenomene induse de cmpuri externe n CLN i colesterice cu adaos de nanotuburi de carbon i feroparticule

69

4. Tranziii Freedericksz induse optic n cristale lichide nematice

Cum f v nu depinde explicit de atunci

f v
=0

i din ecuaia (4.12) rezult

d f v

=0
dz z
ceea ce nseamn c
f v
= C0
z

unde C0 este o constant pentru orice valoare a lui .

f
K
K

C0
2 z 3 sin 2 + 2 cos 2 cos 2 =
=
2
z
2

Considernd =

(4.13)

rezult C0 = 0 i

z ( K 3 sin 2 + K 2 cos 2 ) =
0

(4.14)

nlocuind relaia (4.14) n expresia (4.11) se obine

I
K3 2
2 K1
2
f=
+

cos
sin

v
z

2
2

+ a cos 2

(4.15)

4.1.2 Calculul intensitii critice a radiaiei laser ce induce tranziia

Freedericksz
Pragul tranziiei se determin minimiznd densitatea de energie liber a sistemului
prin rezolvarea ecuaiei Lagrange:
d f v f
=
0

dz z

(4.16)

Fenomene induse de cmpuri externe n CLN i colesterice cu adaos de nanotuburi de carbon i feroparticule

70

4. Tranziii Freedericksz induse optic n cristale lichide nematice

ntr-un cristal nematic aliniat homeotrop, deformarea este simetric ( z=

) ( z ) .
Considernd pereii celulei plasai la coordonatele z = d , deformarea este maxim n
centrul celulei, adic (0) = m i z (0) = 0 .
Deoarece densitatea de energie liber nu depinde explicit de z, o integral prim a
ecuaiei (4.16) are forma:

f v
fv =
C1
z

(4.17)

Calculnd derivata parial

f v
=
z ( K1 sin 2 + K 3 cos 2 )
z

expresia (4.17) devine:

I ( )1/ 2
K1 sin 2 + K 3 cos 2 +
=
C1
2
( + a cos 2 )1/ 2

z2

(4.18)

Cum valoarea constantei nu se modific indiferent de valoarea unghiului de deviaie,

aceasta poate fi calculat pentru unghiul maxim n centrul celulei ( m =
I ( )1/ 2

( + a cos 2 m )1/ 2

) astfel c:

= C1

(4.19)

i putem determina unghiul de deviaie sub aciunea radiaiei laser din ecuaia:
1/ 2

I ( )1/ 2
I ( )1/ 2

2
1/ 2
( + a cos 2 )1/ 2
( + a cos m )
z =

K1 sin 2 + K 3 cos 2

(4.20)

Introducem notaia

K1 K 3
K3

(4.21)

Astfel numitorul relaiei (4.20) se poate scrie sub forma simplificat:

Fenomene induse de cmpuri externe n CLN i colesterice cu adaos de nanotuburi de carbon i feroparticule

71

4. Tranziii Freedericksz induse optic n cristale lichide nematice

K1 sin 2 + K 3 cos 2 = K1 sin 2 + K 3 K sin 2 = ( K1 K 3 ) sin 2 + K 3 = K 3 (1 + sin 2 )

iar numrtorul:

1
1
I ( )1/ 2

2
1/ 2
2
1/ 2
( + a cos )
( + a cos m )

I ( )1/ 2
( )1/ 2

I a

I a

1
1

1/ 2
1/ 2

1 + a cos 2
1 + cos 2

( cos

1 3 a

cos 2 + cos 2 m )
(
2 8

m + cos 2 )

sin 2 3
sin 2 m 1 2 1 a ( 2 sin 2 + sin 2 m ) .

sin m 4

(4.22)

Atunci expresia (20) devine

I a

d
=
dz

sin 2 3 a
sin m 1 2 1 ( 2 sin 2 sin 2 m )

sin m 4
K 3 (1 + sin 2 )
2

(4.23)

sau
I a
2

d
=
dz

sin 2 3
3
sin 2 m 1 2 1 a + a ( + sin 2 + sin 2 m )

sin m 2 4
2
K 3 (1 + sin )

adic
I a

dz

K 3 (1 + sin 2 )

( sin m sin ) 1 23 a + 43 a ( + sin 2 + sin 2 m )

d .

(4.24)

Fenomene induse de cmpuri externe n CLN i colesterice cu adaos de nanotuburi de carbon i feroparticule

72

4. Tranziii Freedericksz induse optic n cristale lichide nematice

introducnd o nou variabil,

sin
sin m

sin =

(4.25)

i integrnd de la = 0 la = m obinem ecuaia:

I a

d=
0

K 3 (1 + sin 2 sin 2 0 )

3 a 3 a
1 sin 2 m sin 2 (4.26)
2
2
1

sin
1
+
sin

(
)
m
2

Pentru a determina valoarea critic a radiaiei care induce o tranziie lent de la 0

= 0 la

m, in mijlocul celulei avem m 0 deci sin m 0 aadar:

/2

=
d

K3

d
3 a I c a
.
1
2

(4.27)

Integrnd relaia de mai sus, obinem:

I c a

3 a
1
d =
K 3
2
2

(4.28)

iar valoarea intensitii critice care induce tranziia va fi dat de:

3 a

2 K 3 1

Ic =

4d a
2

(4.29)

n cazul unui nematic aliniat homeotrop cu a cu , intensitatea critic de tranziie

va fi:
Ic =

2 K 3
4 d 2 a

(4.30)

Fenomene induse de cmpuri externe n CLN i colesterice cu adaos de nanotuburi de carbon i feroparticule

73

4. Tranziii Freedericksz induse optic n cristale lichide nematice

4.2 Influena energiei de ancorare asupra tranziiei

Freedericksz optice n cristale lichide nematice
Cmpurile critice pentru tranziiile Freedericksz electrice, magnetice sau optice sunt
puternic influenate de condiiile de ancorare a moleculelor de cristal lichid de pereii de
sticl ai celulei sau includerea n cristal a unor dopani (particule magnetice, colorani azo,
alte nanoparticule) [20].
Vom evalua n continuare influena condiiilor de ancorare asupra tranziiilor
Freedericksz optice.
Prin aplicarea unui cmp electric extern, un cristal lichid sufer o serie de deformaii
similare celor care apar n solidelele cristaline dar, evident, n condiii mult diferite. Un bun
exemplu n acest sens este este deformarea de rsucire (twist) care, n cazul solidului
cristalin, duce la apariia n interiorul cristalului a unor fore de torsiune foarte intense din
cauza unei micri de translaie a moleculelor de solid i de deplasare a centrului de mas al
acestora fa de poziia de echilibru. n cazul cristalelor lichide ns, datorit fluiditii
moleculare aceast translaie nu apare, singurul efect al rsucirii cristalului fiind o rotaie a
moleculelor n direcia dat de fora de torsiune. ntruct nu apare o translaie a centrelor de
mas ale moleculelor, energia elastic consumat n acest caz este mai mic dect cea din
solidul rigid. n cazul deformrilor de forfecare (splay)i de ndoire (bend), comportarea
fluid a cristalelor lichide i face simit prezena prin apariia fenomenelor de curgere.
Deformrile de forfecare, rsucire i nconvoiere sunt principalele deformri suferite
de axa directorului molecular n cristalele lichide nematice. Cum aceste deformri se reflect

n reorientarea spaial a vectorului n , parametrii de baz pentru evaluarea energiei de

deformare n cazul acestor transformri vor fi derivatele spaiale ale directorului.
Expresia (2.44) descrie deformrile posibile n interiorul cristalului lichid aflat n
starea de echilibru; dar o descriere complet n cazul unei celule de lucru trebuie s conin
i energia de interacie ntre cristal i suprafaa suport iar dac cristalul este supus aciunii

Fenomene induse de cmpuri externe n CLN i colesterice cu adaos de nanotuburi de carbon i feroparticule

74

4. Tranziii Freedericksz induse optic n cristale lichide nematice

unor cmpuri externe (n cazul nostru optice) trebuie luat n considerare i aceast
component astfel c densitatea volumic de energie liber n cazul unui nematic va fi dat
de
f v = f v + f s + f c
(4.31)
n cazul celulelor umplute cu cristal lichid, cei trei termeni ai ecuaiei de mai sus sunt
comparabili ca ordin de mrime.
Rapini i Papoular [7] au propus o expresie fenomenologic simpl pentru energia
liber pe unitatea de suprafa la contactul cristal lichid - suport solid:
fs =

1
A sin 2 0
2

(4.32)

unde 0 este unghiul dintre direcia axei uoare i directorul nematicului la interfaa
cristal-perete iar A este constanta de ancorare. Pn acum s-a demonstrat c, folosind expresia
(4.32) pentru energia de ancorare, tranziia Freedericksz este o tranziie de spea a doua.
Se consider un strat plan infinit de cristal lichid nematic cuprins ntre dou
substraturi solide identice i c moleculele de cristal sunt iniial aliniate homeotrop la pereii
transpareni orientai paralel cu planul xOy i localizai la z = d respectiv z = d . n prezena

unei radiaii laser monocromatice, cu vectorul de und k paralel cu Oz i componeneta electric

a radiaei electromagnetice aplicate este paralel cu Oy , directorul nematicului se poate

reorienta [14].
n acest caz, putem scrie expresia energiei libere totale sub forma
d

=
F S f v ( , )dz + SA sin 0
d

(4.33)

unde S, este aria plcuelor ce mrginesc celula, iar f v ( , ) este densitatea de energie
liber a sistemului n prezena radiaiei laser dat de expresia (4.15).

Fenomene induse de cmpuri externe n CLN i colesterice cu adaos de nanotuburi de carbon i feroparticule

75

4. Tranziii Freedericksz induse optic n cristale lichide nematice

4.3. Valoarea intensitii critice a radiaiei laser ce produce

tranziia Freedericksz optic
Pentru a putea determina intensitatea critic pentru care se stric aliniera homeotrop
a cristalului va trebui s rezolvm ecuaia Lagrange:

d f v

dz z

f
=
0

(4.34)

cu condiiile la limit
d
( K1 sin 2 0 + K 3 cos 2 0 )
=
A sin 0 cos 0 .

dz z = z0

(4.35)

n mijlocul celulei ( z = 0 ), (0) = m i z (0) = 0 iar dac deformarea poate fi

presupus simetric adic, ( z=
) ( z ) , rezult
f v z 2
=
( 2 K1 sin cos 2 K 3 cos sin )

(4.36)

i
f v
=
z ( K1 sin 2 + K 3 cos 2 )
z

(4.37)

Cum fv nu depinde explicit de z, se obine dup cteva operaii simple:

z

f v
fv =
C1 .
z

(4.38)

nlocuind n (4.38) expresia de mai sus relaiile (4.36) i (4.37) obinem

z2 K1 sin 2 + K 3 cos 2

I ( )1/ 2
K1 sin 2 + K 3 cos 2 +
=
C1 (4.39)
2
( + a cos 2 )1/ 2

z2

adic
I ( )1/ 2
K1 sin 2 + K 3 cos 2 +
=
C1
2
( + a cos 2 )1/ 2

z2

(4.40)

n centrul celulei z = 0 , i obinem pentru constanta C1:

Fenomene induse de cmpuri externe n CLN i colesterice cu adaos de nanotuburi de carbon i feroparticule

76

4. Tranziii Freedericksz induse optic n cristale lichide nematice

C1 =

I ( )1/ 2

(4.41)

( + a cos2 m )1/ 2

astfel c (4.43) devine

I ( )1/ 2

2
z

K1 sin 2 + K 3 cos 2 +
2
( + a cos 2 )1/ 2

I ( )1/ 2
= 2
( + a cos m )1/ 2

(4.42)

de unde
1/ 2

I ( )1/ 2
I ( )1/ 2

2
1/ 2
( + a cos 2 )1/ 2
( + a cos m )
=
.
z
K1 sin 2 + K 3 cos 2

(4.43)

Introducnd parametrul din expresia (4.21) , numitorul din relaiei (4.43) se poate
scrie astfel:
K1 sin 2 + K 3 cos 2 = K1 sin 2 + K 3 K sin 2 = ( K1 K 3 ) sin 2 + K 3 = K 3 (1 + sin 2 )

iar numrtorul :

1
1
I ( )1/ 2

2
1/ 2
( + a cos 2 )1/ 2
( + a cos m )

I ( )1/ 2
( )1/ 2

I a

I a
2

1
1

1/ 2
1/ 2

1 + a cos 2
1 + cos 2

( cos

1 3 a

cos 2 + cos 2 m )
(
2 8

m + cos 2 )

sin 2 3 a
sin m 1 2 1 ( 2 sin 2 + sin 2 m ) .

sin m 4
2

(4. 44)

Atunci expresia (4.43) devine

Fenomene induse de cmpuri externe n CLN i colesterice cu adaos de nanotuburi de carbon i feroparticule

77

4. Tranziii Freedericksz induse optic n cristale lichide nematice

I a

(4.45)

sin 2 3
3
sin 2 m 1 2 1 a + a ( sin 2 + sin 2 m )

sin m 2 4
2
K 3 (1 + sin )

(4.46)

d
=
dz
I a
2

d
=
dz

sin 2 3
sin 2 m 1 2 1 a ( 2 sin 2 sin 2 m )

sin m 4
2
K 3 (1 + sin )

adic
I a

dz =

K 3 (1 + sin 2 )

( sin m sin ) 1 23 a + 43 a ( sin 2 + sin 2 m )

d .

(4.47)

Introducnd schimbarea de variabil:

sin =

sin
sin m cos
d =
d
sin m , i
cos

(4.48)

i integrnd ntre limitele de la 0 la / 2 obinem:

I a

d=

K 3 (1 + sin 2 sin 2 0 )

3 a 3 a
1 sin 2 m sin 2 (4.49)
2
2
1 2 + 4 sin m (1 + sin )

Pentru a determina valoarea critic a radiaiei care induce o tranziie lent de la 0

= 0 la

m, admitem c n mijlocul celulei avem m 0 i deci sin m 0 aadar:

I c a

/2

d=

K3
d
3 a
.
1
2

(4.50)

Integrnd (4.50), obinem:

Fenomene induse de cmpuri externe n CLN i colesterice cu adaos de nanotuburi de carbon i feroparticule

78

4. Tranziii Freedericksz induse optic n cristale lichide nematice

I c a 3 a

1 d = o
2
2

(4.51)

Din condiia la limit (4.39) se obine

A sin 0 cos 0
d
=

2
2
dz z = d K1 sin + K 3 cos

(4.52)

i din ecuaia (4.40) rezult

Ic a 3 a 3 a

Asin0 cos0
2
2
2
2
1 + ( sin 0 + sin m ) ( K1 sin + K3 cos ) = 2
2 4
sin m sin2 0

sin 0
Introducnd sin 0 =
i evalund expresia
sin m
=
A sin 0 cos 0 A sin 0 sin m 1 sin 2 0
obinem :
Ic a sin2 0 3 a 3 a 2
Asin 0 1 sin2 0

2
1
1 + sin m (1+ sin ) =
. (4.53)
sin2 m 2 4

K3 (1+ sin2 0 sin2 m )

Fig. 4.2 Dependena intensitii radiaiei laser de tranziie funcie de

energia de ancorare

Fenomene induse de cmpuri externe n CLN i colesterice cu adaos de nanotuburi de carbon i feroparticule

79

4. Tranziii Freedericksz induse optic n cristale lichide nematice

Cnd m 0 , sin m 0 i (4.53) devine

I c a 3 a
A sin 0
.
1 cos 0 =
2
K3
Notnd

(4.54)

a 3 a
T , i eliminnd 0 din ecuaiile (4.52) i (4.54) obinem:
1 =
K3 2
ctg(Td I c ) =

K3
T Ic
A

n cazul ancorrii rigide A i a iar ctg

(4.55)
dT
= 0 astfel c
K3

dT

= .
K3 2

Dependena intensitii critice de tranziie a fasciculului laser funcie de energia de

ancorare este prezentat n Fig. 4.2 considernd urmtorii parametrii de material:
K=
7, 4 10 12 N , K=
5, 3 10 12 N , || = 2,89 , = 2,89 .
3
1

Dup cum se observ, n celulele cu nematic orientat homeotrop, intentsitatea de

prag pentru tranziia Freedericksz optic este dat de
I =

2 K3

4 d

a .

(4.56)

4.4 Intensitatea de saturaie a radiaiei laser n cazul

tranziiei Freedericksz optice.
Dac intensitatea radiaiei laser este mare, ea poate produce tranziia de la alinierea
homeotrop la alinierea planar n toat celula, adic saturarea tranziiei Friedericksz.
Pentru a determina intensitatea laser de saturaie, revenim la ecuaia (4.47) unde notm
cos m
cos

(4.57)

cos2 cos 2 m
,
cos 2

(4.58)

cos =

Atunci:
sin 2 =

Fenomene induse de cmpuri externe n CLN i colesterice cu adaos de nanotuburi de carbon i feroparticule

80

4. Tranziii Freedericksz induse optic n cristale lichide nematice

1 + cos 2
2
2
2
cos 2 m
2
2 cos m
sin m sin =

(1 cos ) , sin + sin m =

2
cos 2
cos
2

cos sin

i d =

cos 2 cos 2 m

d .

(4.59)
(4.60)

Din expresia (4.47) i notaiile de mai sus obinem

I a

cos 2 cos 2 m
K3 1+

cos 2
d

2
2
cos cos 2 m
3
3 cos m
2
+

1 a + 2
1
cos
(
)

2 4
cos 2

pentru m

(4.61)

obinem

Ia
=
d

K K3 d
K3 1 + 1

K 3 cos

(4.62)

K1 1 + sin 0
ln

2
1 sin 0

(4.63)

adic
I a

d =

sau

1 + sin 0
a

d =
exp 2

1 sin 0
K1

(4.64)

Din ecuaia (53.1) obinem

I a

K1 =

A
sin 0

(4.65)

Adic

Fenomene induse de cmpuri externe n CLN i colesterice cu adaos de nanotuburi de carbon i feroparticule

81

4. Tranziii Freedericksz induse optic n cristale lichide nematice

Fig 4.4: Dependena intensitii de saturaie de energia de ancorare.

A
(4.66)
sin 0 =
I a
K1

de unde rezult

I a

1 + exp 2d

K1

= 1

I a sin 0 .

1 exp 2d

K1

(4.67)

nlocuind sin0 se obine o relaie care arat dependena ntre intensitatea radiaiei
laser de parmetrii de material i fora de ancorare A:

I a
A cth 2d

I a
=
K1 .

(4.68)

Fenomene induse de cmpuri externe n CLN i colesterice cu adaos de nanotuburi de carbon i feroparticule

82

4. Tranziii Freedericksz induse optic n cristale lichide nematice

Dependena intensitii de saturaie a fasciculului laser funcie de energia de ancorare

este prezentat n Fig. 4.4 considernd aceeai parametrii de material: K=
7, 4 10 12 N ,
3
K=
5, 3 10 12 N , || = 2,89 , = 2,89 . Pentru o grosime a celulei de 0,2 mm energia de
1

ancorare este cuprins n intervalul 107 103 J / m 2 [17], [16].

n final trebuie remarcat faptul c n cazul unei ancorri rigide, ( A ) , tranziia

Freedericksz de saturaie nu apare orict de mare ar fi intensitatea radiaiei laser.

Metoda prezentat este o evaluare analitic tranziiilor Freedericksz ntr-o celul cu
cristal lichid nematic aliniat homeotrop lund n considerare i efectele de suprafa. Ea a
permis calculul intensitii de prag i a intensitii de saturaie n funcie de puterea de
ancorare.
Pentru a putea obine tranziia Freedericksz utiliznd intensiti uzuale ale radiaiei
laser, putem considera energiile de ancorare n intervalul (10-7-10-4 J/m2) dar pentru obinerea
intensitii de saturaie, puterea de ancorare trebuie s fie ct mai mic (10 -7 J/m2).

Fenomene induse de cmpuri externe n CLN i colesterice cu adaos de nanotuburi de carbon i feroparticule

83