Bibliografie

1. I. Gleanu, Radiochimie aplicat: metode i probleme, Ed. Academiei R.S.R.,

Bucureti, 1976.
2. M. El Baradei, W. Burkart, M. F. L'Annunziata, Handbook of Radioactivity Analysis
(Second Edition), Elsevier Inc. (2003)
3. D. Humelnicu, A. Cecal Introducere n chimie nuclear Ed. Tehnopress, Iai, 2013
4. T. Ncuiu, Metode radiochimice de analiz, Ed. Acad. R.S.R., Bucureti, 1973.
5. Nuclear Forensics Support, Reference Manual, IAEA, Nuclear Security Series,
No. 2, Viena, 2006
Rapid Commun. Mass Spectrom.,
J. Forensic Sci.,

Forensic Sci. International

J. Rad. Nucl. Chem.
1

Criminalistica nuclear - o disciplin relativ nou i doar ntr-un numr

mic de laboratoare sunt practicani activi.
Numrul de incidente de trafic ilicit raportate AIEA este un motiv de ngrijorare.
Terorismului nuclear solicit pregtirea i furnizarea de instrumente eficiente
care s sugereze originea materialului.
Destrmarea Uniunii Sovietice anii 90 - un fenomen nou, aa-numita
"contraband nuclear".
Primele cazuri au fost raportate n 1991 n Elveia i n Italia.
O baz de date a materialelor nucleare - nfiinat n colaborare bilateral
ntre Institutul Bochvar - Moscova i ITU - Karlsruhe.
Ca i criminalistica clasic i criminalistica nuclear se bazeaz pe faptul c
anumii parametri msurabili ntr-o prob sunt caracteristici pt. materialul dat.
Primul pas - identificarea parametrilor care sunt determinai de procesul de
fabricare i de materia prim.
2

n 1992 un material nuclear confiscat a fost analizat la ITU pentru prima dat.
Acesta - interceptat n Augsburg, Germania i consta din 72 de pastile de U.

Investigaii realizate:
- titrare poteniometric de determinare a coninutului de uraniu,
- spectrometrie de mas prin ionizare termic (TIMS) pt. msurarea
compoziiei izotopice,
- microscopie optic - determinarea parametrilor macroscopici.
Sursa - pastile de combustibil de la un reactor rusesc moderat cu grafit.
Originea posibil a materialului
Ulba Metalurgie Plant (Kazahstan)

Elektrostal (Rusia)

Informaiile obinute prin analize nradiochimice asupra unui material

nuclear necunoscut:

Informaii endogene
(coninut U, vrsta material)

Informaii exogene
(microstructura, impuriti)

Datele cunoscute - compilate i sistematizate - baz de date.

Principalele provocri n domeniul criminalisticii nucleare sunt:
1. Identificarea parametrilor suplimentari caracteristici pt. originea unui mat.,
pt. materia prim, pt. producia sa sau pt. tipul de proces de producie
aplicat.
2. Accesibilitatea bazelor de date pt. compararea datelor obinute de la
materialele confiscate cu datele de la materiale de origine cunoscut
i istoria acestora.

ntrebri principale la care criminalistica nuclear ncearc s rspund

1. Ce tip de material este i ce pericol reprezint materialul pt. ara resp?
material nuclear special
material rad. cu potenial de utilizare ntr-un dispozitiv de dispersie radiologic
Motive legitime pentru a deine radionuclizi: multe teste medicale i tratamentul
cancerului utilizeaz radionuclizi.
2. De unde a venit materialul? Ce reactor nuclear a produs acel material?
Cnd a fost produs? A fost reprocesat sau nu?
A fost fcut n ara respectiv sau ntr-o ar strin?
Cine a produs materialul de cine a pierdut controlul asupra materialului.
Precizia rspunsului- mbuntit prin combinarea criminalisticii nucleare cu cea clasic.

Criminalistica clasic - se bazeaz pe "principiul Locard"

5

De fiecare dat cnd dou obiecte se ntlnesc, exist un schimb material ntre ele.

Comparatie cu probe cu compozitie cunoscut

Material radioactiv
necunoscut
Criminalistica
Laborator radiologic
de examinare

Prelevare probe

Predictiv
Modele de reactoare
ce produc compozitia
izotopic

Comparativ
Baza de date cu
reactoare ce produc
compozitii izotopice
cunoscute

traditional

Atribuire surs

Realizare teste

Compozitie izotopic

Fig.1. Modul n care materialul interzis poate fi prelucrat.

6

Analiz empiric

Selectare
reactor nuclear

Informatii reactor

Combustibil
epuizat

Preluare probe

Modelare teoretic

Comparare
izotopi

Solubilizare probe
Analiza
rezultate

Combustibil
Asamblare
Model

Miez
Nivel
Model

Msurare izotopi
Simulare
ciclu de
echilibru

Fig.2. Diagrama fluxului de analize.

Coduri
reactor
MCNP5/
ORIGEN
MCNPX/
CINDER90
Alte coduri?

fotografiere

inspecie vizual

Dezvoltarea amprentelor digitale cu ajutorul metodei cianoacrilatului

Analiza Radiochimic - o ramur a chimiei analitice care cuprinde un

ansamblu de metode de determinare calitativ i cantitativ a coninutului de
radioizotopi.
Analiza radiometric
determin coninutul de elemente
radioactive folosind instrumente fizice

Analiza radiochimic
stabilete coninutul de radioizotopi
n substane prin metode chimice de
separare i purificare.

Aparatele radiometrice - analiza amestecurilor complexe de radioizotopi

fr distrugerea substanei iniiale.
Analize radiochimice clasice implic separri chimice bazate pe reacii
de precipitare; izotopul se separ (mpreun cu purttor adugat) sub
forma unui precipitat "pur".

Radiochimia presupune aplicarea chimiei anorganice, organice, fizice i

analitice pentru manipularea materialelor radioactive.
Manipularea materialelor radioactive impune unele constrngeri speciale.
1. numrul de atomi implicai i concentraiile soluiilor.
2. activitatea materialelor n procedurile radiochimice variaz de la
pCi la MCi.
Sensibilitate unic + cantiti mici de materiale asociate

Respectarea normelor care reglementeaz utilizarea i

manipularea n condiii de siguran a materialelor radioactive.
- instalaii speciale,
Laboratoarele criminalistice: - liceniate pt. manipularea de mat. radioactive,
- protecii suficiente mpotriva radiaiei,

10

Instabilitatea
instrumentelor

Fluctuatiile din
mediul inconj.

Diversitatea
probelor

Controlul
reactivilor

Variabilitatea
martorului

Contaminare
variabila

Calificarea
operatorului

Imprecizia metodei

Tehnici
gresite

Diferite
pierderi
Mentinerea
tolerantelor

Fig. 3. Factori ce determin imprecizia metodelor radiochimice.

11

Incertitudinile:
1. Accidentale:
- procesul de dezintegrare radioactiv n sine,
- prepararea probelor,
- poziionarea probei n detector,
- colectarea probelor.
2. Sistematice
- nu fac obiectul fluctuaiilor aleatorii,
- pot fi evaluate prin metode statistice.
Erorile totale implic erorile din toate etapele: colectare, preparare, msurare.
Colectarea probelor radioactive recipiente de plastic;
Conservarea HNO3, pH < 2 (ideal),
- filtrare nainte sau dup adugare acid;
Timpul de meninere - 48 ore pentru / (inclus colectare, transport, preparare,
msurare),
12

Metoda de preparare a probei se alege n funcie de metoda de analiz.

Aspecte care influeneaz alegerea metodei de msurare:
- limitele reglementate;
- limita de detecie;
- posibilele interferene analitice;
- costuri;
- timpul necesar;
- calificarea necesar pentru a conduce analiza.

Criminalistica nuclear - analiza materialelor nucleare recuperate de la orice

captur de materiale sau de la resturile radioactive, ca urmare a unei explozii
nucleare; contribuie la identificarea surselor de materiale i a proceselor
industriale utilizate pentru a le obine.
Criminalistica nuclear este tehnica prin care materialele nucleare sunt
caracterizate (compoziie, stare fizic, vrst, origine, istorie) i interpretate.
13

Criminalistica nuclear:
- Colectarea probei;
- Caracterizarea materialului;
- Interpretarea datelor;
- Reconstruirea istoriei materialului.
n cazul unei explozii, criminalistica nuclear poate reconstitui caracteristicile
dispozitivului nuclear.
Ex. 1: Material interceptat n tranzit
ntrebri:
1. Este materialul o surs de radiaii, care ar fi putea fi deturnat de la un spital
de la o instalaie industrial sau chiar obinut de la o hald de steril ?
2. Sunt deeuri nucleare sau combustibil nuclear uzat, sau sunt deturnate de
la un depozit de deeuri nucleare, iaz de rcire sau instalaie de transport?
14

3. Este material pentru arme, cum ar fi plutoniu (Pu) sau uraniu puternic
mbogit (HEU)?
High Enriched Uranium

Ex. 2: Detonarea unei arme sau a unui dispozitiv

1. n cteva ore: a fost evenimentul ntr-adevr o explozie nuclear?
Care a fost randamentul?
2. n cteva ore - zile: a fost folosit uraniu sau plutoniu, sau ambele? Era
dispozitiv simplu sau sofisticat? Au fost prezeni neutroni de mare energie
sau tritiu?
3. n termen de cteva zile de la primirea probei de laboratoare:
Care a fost compoziia izotopic a componentelor combustibilului?
Ce se poate deduce cu privire la proveniena i istoria lui?
Resturile se potrivesc cu testele de armament cunoscute?
4. n aproximativ cteva sptmni: Care a fost design-ul probabil al
dispozitivului? Se potrivete cu modelele existente? Ce alte materiale
au fost folosite n dispozitiv care pot sugera o surs?

15

Ex.3. Detector de radiaii - instalaie de reciclare a deeurilor metalice a

declanat alarma.
O pies de oel - Asia de Sud coninea un depozit - verzui - msurare rapid
U natural.
O prob - laboratorul cercetare nuclear Karlsruhe - identificat materialul
verde ca UF4 - produs intermediar de prelucrare a uraniului - mbogire izotop.
Prin datare - sugerat c acesta a fost produs n 1978.
Impuritile chimice - U provine de la un subtip minereu ce exist n China,
Australia, Nigeria, Cehia i nu n ara de origine.
Producia U din ara suspectat a nceput la sfritul anilor 1970 de la un
alt tip de minereu.
Studii suplimentare - n aceeai perioad, concentrat de minereu de U din
Nigeria - importate n ara suspectat.
16

Activiti criminalistice nucleare, dup o explozie terorist:

Informaii
A fost implicat
radioactivitatea?

Durat
1 or

Metode
Dozimetrie la faa locului

A fost o detonaie nuclear? 1 or

Vizual, seismic, radiaii

Combustibil cu U sau Pu?

Cteva ore sau zile

Msurri ale cmpului de

radiaii

Design dispozitiv nuclear

Sptmni la luni

Analize reconstructive

Vrsta, producia, istoria

O sptmn cteva
luni

Analize iterative

17

Traficul cu materiale strategice vizeaz:

- importuri sau exporturi neautorizate ale unor operatori autorizai,
- ncercrile unor grupuri infracionale organizate de a trafica precursori
pentru armele nucleare n scopul obinerii de foloase materiale,
- tendina unor ri de a acumula potenial pt. obinerea de arme nucleare,
- interesul gruprilor teroriste de a obine i a utiliza pt. realizarea
atentatelor ageni nucleari sau precursori.
Arme nucleare dispozitive concepute pentru a a fi folosite pt. distrugerea
fiinelor i bunurilor, iar pt. obinerea acestui efect sunt
utilizate proprietile materialelor nucleare fisiunea nuclear
i radiaiile ionizante.
Dispozitive explozive nucleare dispozitive concepute s funcioneze
pe baza fisiunii nucleare reacie nuclear extrem de violent cu degajare
de o cant. f. mare de energie i radiaii, care dac nu este controlat
genereaz un fenomen de explozie cu efecte devastatoare.
18

De ex. Explozie nuclear de 10 kilotone pe strzile din Moscova

resturile radioactive s-ar depune la nivel local i ejectate n atmosfer ofer
informaii despre arma utilizat.
Presupunnd o explozie de suprafa - n cteva ore - randamentul armei.
Confirmare - examinarea craterului rezultat - fotografia din aer sau prin
cunoaterea distanei la care ferestrele au rezistat forei undei de oc.
Ambele - n cteva ore, nu ar fi nici o ndoial c explozia a fost nuclear:
norul ciuperc - simbol pentru exploziile nucleare.
Resturile radioactive pot oferi o perspectiv mult mai profund.
NTREBARE:
Arma s-a bazat pe uraniu puternic mbogit (HEU) sau plutoniu?
- dac arma conine HEU - determin mbogirea n U sau cota de U-235.
19

- arma Pu s-ar putea determina perioada petrecut de combustibilul nuclear

ntr-un reactor nuclear pentru a obine izotopii plutoniului, perioada de separare
de combustibilul nuclear epuizat - furnizeaz indicaii despre procesele de
producie i de separare.
Complexitatea sau nu a armei - eficiena Pu sau HEU folosirea r. de fisiune
sau de fuziune pentru a spori randamentul.
Comparaie date cu cele din stocuri de arme
Proveniena materialului fisionabil.
Furnizorul materialelor nucleare.
Dup un atac - metodele criminalisticii nucleare - combinate cu alte metode i
informaii.
stabilirea traseului de la furnizor la utilizator

20

- Experii strini ar putea avea acces la resturile radioactive, deoarece au

trecut n Kazahstan teste nucleare efectuate n Kazahstan deci dispune
de echipamente adecvate acestui scop.
- Exist posibilitatea ca guvernele strine s desfoare operaiuni clandestine
pe teritoriul rus.
Probele fizice recuperate dup un eveniment nuclear probabil au fost
expuse la radiaii ionizante sau contaminate cu materiale radioactive.
Probele trebuie colectate n condiii de siguran, examinate dovezile de
contaminare cu materiale radioactive.
Se cerceteaz impactul pe care radiaiile (au mare energie) l au asupra
dovezilor tradiionale: amprente, ADN, fire de pr i fibre.
Un laborator tradiional medico-legal nu dispune de faciliti ca s se ocupe de
analiza de material radioactiv.
Care este impactul radiaiilor alfa asupra dovezilor medico-legale?
- nuclee de heliu; au energie mare;
Radiaii alfa:
- putere de penetrare mic;
- inhalate/ ingerate pot provoca deteriorarea celulelor.

21

radiaiile alfa

- afecteaz dovezile medico-legale

- afecteaz capacitatea analiz

- afecteaz interpretarea rezultatelor

Fire de pr i fibre:
Efecte minime: - n pr vopsit; fibre acrilice; ln; bumbac.

ADN-ul poate rezista la doze de pn la 5 kGy fr ca amprenta genetic

s fie tears.

22

Amprente expuse radiaiilor alfa:

Fig.4. Dezvoltarea amprentelor de pe hrtie expus la radiaii alfa

50, 250 i la 1000 kGy nainte de depunerea amprentei digitale.
Expunerea unei suprafee poroase, cum ar fi hrtia, la radiaii alfa, fie nainte,
fie dup depunerea de amprente, pericliteaz capacitatea de a dezvolta
amprente cnd dozele au fost mai mari dect 250 kGy.
Deteriorarea suferit la 1000 kGy obstrucioneaz n mod semnificativ
capacitatea de a recunoate caracteristicile identificabile - necesare pentru
comparaie cu amprent digital.
23

Fig.5. Schimbarea culorii observate n fibre roii de poliester cu creterea dozei.

(0, 10, 100, 1000 kGy).
Decontaminarea fibrelor nu a avut nici un impact asupra analizei medico-legale
ulterioare.
Decontaminare: - imersarea probei n soluie de detergent i ap
- curarea timp de 5 minute, folosind ultrasunete,
- cltire.
Impactul altor tipuri de radiaii
Radiaii gamma: NU degradeaz:

Degradeaz:

- prul,
-vopseaua,
- amprentele

fibre, sticl i urme de ADN;

24

REACII NUCLEARE
- procesul n care dou nuclee sau un nucleu i o particul subatomic
din afara atomului se ciocnesc

produi diferii de cei iniiali

Cea mai simpl form de reacie nuclear

dezintegrarea radioactiv

A B + x + E

- reacie monomolecular

25

A + x B + y + E

- reaciile binucleare

particula emergent

particula incident
nucleul int

nucleul rezultat

A(x,y)B
14
7N

+ 24 He 178 O + 11H

(Rutherford, 1919)

26

Legi de conservare n reaciile nucleare

Legea conservrii energiei totale relativiste:
Wx+WA=Wy+WB
Legea conservrii sarcinii electrice
ZX +Zx = ZB + Zb
Legea conservrii numrului de nucleoni
AA

+ xA =BA + yA

27

Diferene ntre reaciile chimice i reacii nucleare

Reaciile chimice

Reaciile nucleare

9 transformri ale cantitilor de materie

transformri ale atomilor

nuclizii se transform

9 nuclizii rmn aceiai

9 valabil legea conservrii masei
9energiile sunt comparabile cu energiile
legturilor chimice (eV)

suma echivalentului energetic al masei

( ( mc

+E

))

rmne constant

energiile sunt de ordinul MeV

Reaciile nucleare trec printr-o stare de tranziie, asemntor cu reaciile chimice.

A + x ( C ) B + y + E
nucleu compus (<10-13 s)
28

Mrimile caracteristice reaciilor nucleare - seciunea eficace de reacie,

i randamentul .
- probabilitatea ca un nucleu s produc ntr-o secund un anumit tip de
reacie nuclear.

dN = Nndx
N = N0e

nx

No nr. particule proiectil care cad n unitatea de timp/ unitate de suprafa a intei,
N - numrul de particule proiectil care ajung la o distan x n interiorul intei,
n - numrul de nuclee existente n unitatea de volum.

Randamentul - raportul ntre numrul mediu de reacii produse fa de

numrul de particule proiectil utilizate.

N
=
N

29

Durata unei reacii nucleare - 10-13 10-23 s

Desfurarea unei reacii nucleare este influenat:
energia particulei incidente,
natura particulei incidente,
structura nucleului int.
Clasificarea reaciilor nucleare
a) n funcie de natura particulei incidente.
mprtiere elastic,
mprtiere neelastic,
reacii de rearanjare.

30

b) n funcie de energia particulei incidente

- Reacii nucleare la energii mari (30 MeV civa GeV)
- Reacii nucleare la energii mici ( 30MeV).
Reacii nucleare sub aciunea neutronilor

(n, )
(n,2n)

(n,p)
(n,d)

(n,)

A
ZX
A
ZX

A
ZX

+ 01n

+ 01n

A+1
ZY

A
Z 1Y

1
A 3
n

0
Z 2Y

+ 11H

4
2 He

59
1
60
Co
+
n

27
0
27 Co +

14
7N

14
7N

+ 01n 126 C + 11H

4
+ 01n 11
B
+
5
2 He

31

Reacii nucleare sub aciunea protonilor

+ 11H

A+1
Z +1Y

+
(p, )

(p,n) ZA X + 11H Z +A1Y + 01n

A
1
A3
4
X
+
H

Y
+
1
Z 1
2 He
(p,) Z
A
ZX

100
1
Mo
+
42
1H

7
1
Li
+
3
1H
14
7N

101
43Tc +

47 Be + 01n

4
+ 11H 11
C
+
6
2 He

(0,25 1,4 MeV)

(> 0,8 MeV)

(~ 25 MeV)

Reacii nucleare sub aciunea deuteronilor

ZA++11Y + 01n

2
1
A
A+ 2
A+1
Z X + 1 D Z +1C ZY + 1 H
A 2
4
+
Y
2 He
Z 1

E~100 keV

32

Reacii nucleare sub aciunea ionilor grei

- importante - obin elementele supergrele
208
40
Pb
+
82
18 Ar

244
100
Fm + 4 01n

238
92U

250
+ 168 O 100
Fm + 4 01n

Mecanismul reaciilor nucleare

- modelul nucleului compus,
- interacia direct.

33

Reacii fotonucleare
- particula incident - un foton de energie nalt,
- particulele emergente: particule ncrcate electric sau neutroni.
(, p), (,n), (,)
Reacii termonucleare. Fuziunea nuclear
Fuziunea nuclear este procesul prin care dou nuclee atomice uoare
(de obicei izotopi ai hidrogenului) se unesc i formeaz un nucleu nou, mai greu.
13C

Ciclul carbon-azot-oxigen

(p,)

(p,)

(e+,)

15O

13N

- au loc n stele la temp. foarte mari;

(e+,)

(p,)
12C

14N

(p,)

15N

34

FISIUNEA NUCLEAR

Scindarea nucleului - element greu n dou fragmente (de mase apropiate, PF)
simultan cu eliberarea a 2-3 neutroni i degajarea unei cantiti mari de energie;
- fisiune nuclear spontan (fr bombardarea cu neutroni incideni exteriori)
- fisiunea nuclear indus (absorbia de neutroni de ctre nucleele grele)
131
102
1
I
+
Y
+
3
53
39
0n
99
135
1
Mo
+
Sn
+
2
42
50
0n

235
1
U
+
92
0n

236
92 U *

117
117
1
Pd
+
Pd
+
2
46
46
0n

133
101
1
Xe
+
Sr
+
2
54
38
0n
137
97
1
Cs
+
Rb
+
2
55
37
0n
35

Fisiunea nuclear n lan

U-235 absoarbe un neutron se rupe n doi

atomi noi, elibernd trei neutroni i o
oarecare cantitate de energie.
Un neutron - absorbit de U-238 nu mai particip
la reacie. Al II-lea neutron - absorbit de mediul
nconjurtor. Al III-lea neutron se ciocnete
cu un atom de uraniu-235 - se rupe, elibereaz
doi neutroni i energie.
Ultimii 2 neutroni se ciocnesc fiecare cu cte un
atom de U-235 - se rupe i elibereaz 1-3 n ce
pot continua reacia.
36

n urma reaciei de fisiune apar produse de fisiune:

- nucleele cu mase cuprinse ntre A = 72 (Z = 30) i A = 161 (Z = 65)
- un anumit numr de neutroni,
- stabilizarea nucleelor PF.

140
140
140
Xe

Cs

54
55
56 Ba

Factorul de multiplicare

140
57 La

140
58 Ce(stabil)

N n +1
K=
Nn

K < 1, scade att numrul de neutroni ct i al actelor elementare de fisiune,

reacie convergent.
K = 1, numrul de neutroni rmne constant, fisiunea nuclear n lan se
desfoar n regim staionar.
K > 1, crete nelimitat numrul de neutroni i al actelor elementare de fisiune.
Reacie de fisiune nuclear n lan - divergent, exploziv.
Fisiunea i fuziunea utilizate pentru fabricarea armelor nucleare.

37

Criminalistica nuclear se confrunt cu o serie de probleme:

1. Trebuie mbuntit baza de date izotopice - o mai mare precizie de atribuire.
(Multe ri/companii refuz s furnizeze astfel de date.)
2. Oameni de tiin, ingineri i tehnicieni, capabili s fac criminalistic nuclear
nu sunt n msur s lucreze cu norm ntreag.
(Au i alte responsabiliti i proiecte).
3. mbtrnirea specialitilor.
4. Programele de radiochimie s-au diminuat - radiofarmaceutice.

38