Documente Academic
Documente Profesional
Documente Cultură
1. Ciclul combustibil
De la extrageare sa din minereu si pana la ultima lui intrebuintare, uraniul trece printr-
o serie de operatii care, insumate reprezinta ciclul combustibil. Extragerea din
minereu este urmata de:
- prelucrarea chimica la forma de metal, oxid sau nitrura de uraniu;
- fabricarea pastilelor combustibile si asamblarea lor in elemente combustibile,
- iradierea in reactor,
- stocarea umeda in piscina reactorului pentru termalizare si reducerea nivelului
de radiatii datorate dezintegrarii produsilor de fisiune.
De aici, in functie de optiunile stategice (ciclul deschis sau inchis) drumul
combustibilului se desparte.
Intr-un ciclu combustibil deschis, in care combustibilul ars nu se mai utilizeaza fiind
considerat deseu, stocarea umeda este urmata de o perioada lunga (cel putin 50 de ani)
de o stocare intermediara uscata, in care elementele combustibile ars, containerizate in
recipiente speciale din inox, sunt plasate in depozite intermediare ventilate adecvat
pentru preluarea caldurii, pentru ca in cele din urma sa fie depozitate geologic, la
adancimi foarte mari (500-800m) in roci care sa asigure izolarea pentru sute de mii de
ani.
Intr-un ciclu combustibil inchis insa, combustibilul ars este reprocesat pentru separea
uraniului si plutoniului de toate produsele de fisiune si alte transuraniene. Procesul de
recuperare a uraniului si plutoniului face parte din retratarea combustibilului, un
proces tehnologic complex si scump, bazat pe extractii cu diversi solventi, pe care il
realizeaza tari dezvoltate precum Franta, Marea Britanie, Rusia.
Reprocesarea convențională a combustibilului nuclear uzat implică dizolvarea, urmată
de separarea chimică a uraniului și a plutoniului de toate produsele de fisiune și de
alte substanțe transuranice. Uraniu și plutoniu sunt reciclați, în timp ce produsii de
fisiune și transuranicele sunt inglobate in sticla (vitrifiate) ca si deseuri foarte inalt
active (VHLW), care sunt stocate în depozite intermediare până la depozitarea lor
geologică. Partiționarea actinidelor minore ar implica etape suplimentare de separare
chimică, astfel încât neptuniul, americiul și curiumul să fie extrase din fluxul de
deseuri foarte inalt active si directionate in fluxuri separate sau comune pentru o
transmutatie ulterioară.
Modificarea fluxurilor chimice de reprocesare pentru partitionarea (separarea)
actinidelor minore este în general considerată fezabilă, dar necesita inca un proces
amplu de cercetare si dezvoltare tehnologica.
Reprocesarea s-a aplicat doar combustibililor bazati pe uraniul imbogatit in U235 (in
mod obisnuit 4 - 5% U235) utilizati in reactorii pe apa usoara. Uraniul rezultat in
1
urma reprocesarii este un uraniu saracit in U235 (comparativ cu uraniul initial) dar
usor imbogatit comparativ cu uraniul natural (1- 2% U235). El a fost deja utilizat in
fabricarea combustibililor de tip SEU (slight enriched uranium) testat intr-un reactor
CANDU din China.
O utilizare mult mai eficienta a uraniului si plutoniului recuperat poate fi atinsa insa
doar in reactorii rapizi, care prin energiile specifice spectrului lor, permit nu doar
fisionarea U235 si Pu239, ci si formarea, prin captura radiativa, a Pu 239 din U238.
In plus, neutronii rapizi permit fisionarea actinidelor minore (Np237, 95Am241,
Cm242, Cm244), radionuclizi cu timp foarte mare de viata si radiotoxicitate ridicata,
contribuind la reducerea volumului final de deseuri, a radiotoxicitatii si a temperaturii
acestora.
2
într-o teorie a unui grup de neutroni, dacă scurgerile sunt neglijate, iar absorbția se
datorează în întregime combustibilului.
233
U are cea mai mare valoare a lui η în domeniul termic (E <1eV) și, prin urmare, în
reactoarele termice cel mai convenabil este ciclul combustibilul 232Th - 233U. În
cazul energiilor mai mari de 50 keV, cel mai bun combustibil pentru reproducere este
reprezentat de ciclul 238U-239Pu.
3
Compozitia izotopica a combustibilului pentru reactorii rapizi
În cenceptele europene, compoziția MOX este extrasă din combustibilul de dioxid de
uraniu ars intr-un PWR cu o îmbogățire inițială de 4,5% în 235U, si un grad de ardere
de 45 MWd / kg HM și răcit timp de 15 ani.
Combustibil MOX are formula chimică (U1-y Pu y) O1.97, unde y% este valoarea
îmbogățirii cu plutoniu despre care vorbim. Vectorii izotopici sunt cei din Tabelul 1
[Ottonello A., 2013]
Optimizarea continutului de Pu
La un procent masic egal al celorlalti izotopi ai Pu, o valoare mai mare a raportului
dintre 239Pu si 241Pu înseamnă o rata de reproducere mai mare, în detrimentul
excesului inițial de reactivitate. Această ultimă consecință poate fi explicată prin
faptul că secțiunea de fisiune a 241Pu este mai mare decât cea a 239Pu aproape la
toate energiile mai mici decât 0,6 MeV, iar numărul de neutroni produsi pe fisiune
este puțin mai mare în cazul a 241Pu la toate energii [Grasso, G., 2013]. Astfel,
crescând raportul 239Pu /241Pu, este posibil să se obțină o variație totală mai mica a
reactivității în timpul arderii.
Un motiv al acestui fapt poate fi observat în acumularea de 240Pu și 242Pu (care se
se întâmplă uneori și în timpul reciclarii), ceea ce duce la mai multe absorbții
parazitare. 242Pu, care derivă din captura de neutroni a 241Pu, în special, transmută
slab în 243Pu care are o secțiune transversală de fisiune redusă, prin urmare 242Pu se
comportă în mod esențial ca un absorbant parazit. În timp ce absorbția de neutroni a
240Pu poate fi utilă în ceea ce privește transmutarea și securitatea (efectul Doppler),
se poate incerca reducerea conținutului de 242Pu în AGR.
Când ne gândim la creșterea conținutului de 241Pu, trebuie să ținem seama și de
dezintegrarea 241Pu în 241Am, care are o secțiune transversală de captură termică
foarte mare și o integrala de captura la rezonanta mare, care duce la pierderea inerentă
a reactivității în timp (Figură 3).
4
Figură 3. Evolutia in timp a keff a unor combustibili MOX cu diferite concentratii de Pu
Tabelul 2. Compozitia izotopica detaliata pentru cele mai promitatoare combustibili candidati de
tip MOX (procente atomice)
5
3. Zona activa si manevrarea combustibilului
6
Figură 4. Elemente distantiere
Toate orificiile de intrare și ieșire sunt redundante pentru a preveni blocarea bruscă,
completă a debitului de plumb din cauza unui blocaj neașteptat, dacă s-ar utiliza un singur
orificiu. O componenta numita “nas” - în detaliul din dreapta sus al Figurii 4 plasata
lângă orificiile de ieșire găzduiește instrumentatia de control destinata verificarii starii
ansamblului combustibil și anticiparii apariției blocajelor de curgere, oferind în același
timp dovezi experimentale suplimentare pentru a susține abordarea etapizată.
Figură 6 contine o reprezentare a ansamblului combustibil ALFRED cu detalii ale
secțiunilor de intrare și ieșire. Înălțimea secțiunii ansamblului combustibil care
interesează circulația plumbului (de la pivot la orificiile de iesire a plumbului) a fost
optimizată din ratiuni legate de realimentarea cu combustibil.
7
Figură 6. - Detalii ale secțiunilor de intrare și ieșire ale ansamblului combustibil ALFRED
Lungimea totală a ansamblului combustibil este în schimb mai mare, deoarece partea
principală este fixată pe o structură hexagonală superioară („tijă”, Figură 5, Figură 7)
care se extinde în sus deasupra nivelului liber al plumbului pentru a simplifica
operațiunea de manipulare și pentru a contrabalansa forțele de flotabilitate, permițând de
asemenea și instalarea unui balast.
8
capacul ce permite, de asemenea, restabilirea instrumentatiei casetei combustibil pentru a
asigura monitorizarea continuă în timpul transferului.
9
asemenea, utilizate pentru încălzirea reactorului prin intermediul rezistențelor electrice în
timpul oricăror întreruperi prelungite, precum si pentru gazduirea eșantioanelor din
materialele reactorului, pentru monitorizarea comportamentului lor la iradiere pe termen
lung.
10
4. Transmutarea actinidelor minore in reactorii rapizi
In combustibilul nuclear, Pu-239, produs prin captura radiativa a U238, poate, prin
reacții neutronice ulterioare, fie fisiona, fie produce izotopi de plutoniu mai mari (Pu-
240, Pu-241 și Pu-242), nuclizi mai ușori (în special Np-237 și Pu-238) și nuclee mai
mari (Am-241, Cm-242 și Cm-244).
Aceste elemente fac parte din grupul actinidelor, un grup de 15 elemente metalice
radioactive situate în sistemul periodic de la Actiniu (Z= 89) până la Lawrenciu
(Z=103). Uraniu (U, Z= 92) și plutoniu (Pu, Z= 94) sunt considerate actinide majore.
Actinidele minore sunt celelate elemente actinide care apar în reactorul nuclear în
timpul arderii combustibilului nuclear: neptuniu (Np, Z= 93), americiu (Am, Z= 95) și
curiu (Cm, Z= 96) berkeliu (Bk, Z= 97), californiu (Cf, Z= 98), einsteiniu (Es, Z= 99)
și fermiu (Fm, Z= 100).
Dintre actinidele minore, neptunium, americium și curium sunt considerate
elementele candidat pentru procesul de partitionare si transmutatie, dominand din
punct de vedere masic. Puternic radioactive, suferind atât dezintegrari alfa, cât și
emisii gamma de energie ridicată, acesti radionuclizi domină radioactivitatea totala a
combustibilului nuclear ars sau a deseurilor foarte inalt active (VHLW) la 500 de ani
după descărcarea din reactor produsele de fisiune s-au dezintegrat.
Transmutarea actinidelor minore prin fisiune sau capturi neutronice pentru producerea
unor produsi cu timp de viata mai scurta ar reduce incarcatura de radioactivitate într-
un depozit geologic. Mulți consideră că acest lucru ar face ca fisiunea nucleară să fie
mai acceptabilă pentru public și aceasta este motivația pentru studiul transmutării
actinidelor minore. Un ciclu de combustibil nuclear cu actinidele minore extrase din
combustibilul nuclear ars și re-iradiat într-un reactor rapid ar putea, în principiu, să
conducă la o reducere cu până la un factor de 100 a sarcinii radiotoxice pe termen
lung.
Neptuniul, prin Np-237, contribuie semnificativ la radiotoxicitatea pe termen lung,
datorită perioadei foarte îndelungate de înjumătățire (2.144×106 ani). Cu toate
acestea, Np-237 nu contribuie semnificativ la scăderea energiei termice. Np-237 poate
fi transmutat atât în reactoare termice, cât și în reactoare rapide, prin amestecarea sa
omogenă cu combustibilul nuclear.
Americium este în general considerat primul candidat pentru transmutatie deoarece
este prezent în cantități relativ mari și contribuie în mod semnificativ la activitatea
gama și la radiotoxicitate, mai ales după aproximativ 500 de ani de răcire, când
contribuția produsilor de fisiune a scăzut cu mai multe ordine de mărime. Toți izotopii
americiului au o secțiune transversală nucleară rezonabilă și sunt supuși transmutarii
lor într-un flux neutron intens printr-o combinație de capturi neutronice și fisiune. În
combustibilul nuclear iradiat, izotopul dominant este Am-241, deși există si cantități
mici, dar semnificative, de Am-242, Am-242m și Am-243.
Curium aduce o contribuție semnificativă la activitatea gama și la radiotoxicitate și
contribuie, de asemenea, la emisiile neutronice. Curium nu este foarte potrivit pentru
transmutație, deoarece secțiunile transversale de fisiune și captură ale izotopilor
principali (Cm-242 și Cm-244) sunt destul de scăzute. Cu toate că Cm-242 are un
11
timp de înjumătățire foarte scurt (163 zile), acesta este generat în mod continuu în
combustibil iradiat din dezintegrarea Am-242m (timpul de înjumătățire de 141 ani).
Aspecte tehnologice
Combustibili omogeni de transmutatie
Combustibilii de transmutatie omogeni încorporează actinidele minore ca o
componentă minoritară a combustibilului nuclear. Cea mai simplă opțiune care a fost
luată în considerare este încorporarea Np-237 în combustibilul de oxid mixt (MOX).
Np-237 este supus aceluiași flux de neutroni pentru o perioada de rezidență de 4 până
la 5 ani al combustibilului, care permite transmutarea unei fracții semnificative a Np-
237. Np-237 este considerat a fi deosebit de potrivit pentru combustibilii omogeni, dar
abordarea omogenă este considerată mai puțin potrivită pentru americium și curium.
Transmutarea omogenă este din punct de vedere tehnic cea mai simplă opțiune,
deoarece proiectul mecanic al ansamblului combustibil nu este afectat, iar
proprietățile materialului combustibil sunt doar puțin afectate de prezența Np-237, cu
condiția limitarii concentrației sale la câteva procente.
Cu toate acestea, încorporarea Np-237 în combustibil va necesita dezvoltarea și
implementarea tehnicilor de fabricare a combustibilului de la distanță, cu cresterea
costurilor de fabricare ale combustibilului.
Alte avantaje sunt că ansamblurile țintă pot fi optimizate mai bine pentru transmutare.
În special, dacă ansamblurile țintă de combustibil utilizează o matrice inertă pentru a
purta actinidele minore, producerea de actinide minore proaspete din capturile U-238
poate fi evitată. Tintele heterogene sunt, de asemenea, mai potrivite pentru strategiile
de reciclare multiple, care pot fi necesare pentru a obține fracții de transmutare
eventuale ridicate. Cu toate acestea, țintele eterogene care nu sunt pe baza de uraniu
vor fi foarte dificil de fabricat și reprocesat și sunt susceptibile de a necesita fabrici
dedicate și fabricile de reprelucrare.
12
5. Bibliografie
Alemberti A., 2013 - The European Lead Fast Reactor Strategy and the Roadmap for
the Demonstrator ALFRED, Alessandro Alemberti, Luigi Mansani, Giacomo Grasso,
Davide Mattioli, Ferry Roelofs, Didier De Bruyn, IAEA-CN-199/336 , Paris, France,
4-7 March 2013, page 185
Ottanello A.., 2013 - MOX fuel optimization for a MYRRHA-based SMR - Alberto
Ottonello, Gert Van den Eynde, Hamid Ait Abderrahim, IAEA-CN-199/336 , Paris,
France, 4-7 March 2013, page 223
Lemaignan C., 2004- Science des materiaux pour le nucleaire - Clemant Lemaignan,
EDP Sciences, 2004
ANS, 2005 - American Nuclear Society - Fast Reactor Technology: A Path to Long-
Term Energy Sustainability Position Statement November 2005
Bartot S., 2012 - Conceptual core design study for a high-flux LFR demonstrator -
Sara Bortot, Patrizio Console Camprini, Giacomo Grasso, Carlo Artioli, Progress in
Nuclear Energy 54 (2012) 56-63
13