A III.3.

Generarea armonicii a doua prin cvasi-adaptare de fază în cristale cu domenii

periodic polarizate.

Generarea eficientă de armonici şi oscilaţia parametrică prin cvasi-adaptare de fază,

QPM, a fost propusă încă din anii '60 ca o alternativă la adaptarea de fază prin birefringenţă,
“phase-matching”, PM. Principiul acestei metode constă în inversarea repetată a fazei
relative între unda incidentă (fundamentală) şi cea indusă (armonica a doua) după un număr
impar de lungimi de coerenţă lc [1] .
Lungimea de coerenţă este definită în cazul generării armonicii a doua ca distanţa de
propagare pentru care faza relativă a două unde se schimbă cu π, lc =λ/4(n2-n1), unde n1 şi n2
sunt indicii de refracţie în mediul neliniar pentru cele două unde care interacţionează.
O cale de a inversa faza între unda incidentă şi cea indusă este prin schimbarea
semnului coeficientului neliniar. Ea a fost pusă în aplicare practic în anii '90 ca urmare a
punerii la punct a tehnologiilor de realizare a unor regiuni în care polarizaţia spontană Ps este
periodic inversată, numite domenii polarizate periodic (DPP), în unele cristale cum sunt
LiNbO3, LiTaO3, KTP.
DPP pot fi induse în cristale prin bombardament cu fascicul de electroni [2, 3] sau
prin aplicare de câmpuri intense, cea din urmă metodă fiind şi cea mai utilizată în prezent [4,
5]. Diferenţa de fază între undele care se propagă este resetată periodic astfel ca în medie se
realizează relaţia de fază necesară pentru creşterea armonicii a doua sau a semnalului
parametric care este menţinută pe întreg parcursul undelor în cristal. Lărgimea domeniului
periodic polarizat se alege în funcţie de lungimea de undă a radiaţiei incidente şi de
temperatura de lucru.
Cea mai rapidă creştere a armonicii a doua, implicit cea mai mare eficienţă de
conversie, se obţine schimbând semnul Ps (semnul coeficientului neliniar) la fiecare lungime
de coerenţă. Această situaţie, care este ilustrată în figura 1(a) prin curba B1, este numită QPM
de ordinul 1. QPM de ordinul 3 se obţine când Ps este inversată la fiecare 3lc, curba B3 din
figura 1(b). QPM de ordin par se poate obţine prin mixajul unor domenii cu lungimi diferite.
De exemplu, QPM de ordinul 2 se obţine alternând domenii cu lungimea lc şi 3lc. Curba C din
figura 1(a) reprezintă o interacţie de tip neadaptare de fază. În general, QPM de ordinul m
presupune o modulare cu perioada 2mlc, unde m este un numar întreg.
După cum se vede din figura 1(a), puterea armonicii a doua creşte mai lent, chiar şi în
cazul unui QPM de ordinul 1, decât la PM prin birefringentă (curba A). Marele avantaj al
QPM constă în urmatoarele:
- se poate realiza în materiale izotropice sau în materiale care au birefringenţa prea
mică sau prea mare pentru PM la lungimea de undă de interes;
- se pot cupla unde care au aceeaşi polarizare;
- prin alegerea lărgimii de periodicitate a domeniilor, implicit a vectorului reţelei
DPP, se poate obţine o cvasi-adaptare necritică de fază pe o direcţie de propagare în
cristal care să utilizeze cel mai mare coeficient neliniar de cuplaj al undelor;
- operarea la o anumită lungime de undă de pompaj şi temperatură se poate realiza
prin alegerea unei anumite structuri a DPP.

179
 Fig.1. Efectul adaptării de fază asupra creşterii armonicii a doua funcţie de distanţa de
propagare în cristalul neliniar. I2ω este intensitatea armonicii a doua funcţie de lungimea de
propagare x în cristalul neliniar. [1]

1. Generarea armonicii a doua prin QPM în cristale cu domenii PP

Ecuaţia care exprimă creşterea în amplitudine a câmpului armonicii a doua (SH,

Second Harmonic) este [1]
dE2
= Γd ( x) exp(−i∆kx) (1)
dx
unde E2 este amplitudinea câmpului SH, x distanţa în lungul direcţiei de propagare, d(x) este
coeficientul de neliniaritate pentru generarea armonicii a doua (SHG, Second Harmonic
iωE1
2
Generation) care variază în spaţiu, Γ ≡ , indicii 1 şi 2 se referă la cantităţile asociate cu
n2c
frecvenţele ω şi 2ω, respectiv. E1 este amplitudinea câmpului radiaţiei fundamentale, c viteza
luminii. ∆k este neadaptarea vectorilor de undă cauzată de dispersia în material definită prin
π
∆k ≡ k2 − 2k1 = (2)
lc
unde k2, k1 sunt valorile vectorilor de undă ai armonicii a doua şi fundamentalei.
Prin integrarea relaţiei (1) rezultă campul SH la capătul unei probe de lungime L
L
E2 ( L) = Γ ∫ d ( x) exp(−i∆kx)dx . (3)
0

Pentru adaptare de fază convenţională perfectă, adică d(x) = deff şi ∆k = 0, valoarea

integralei (3) este dată de
E 2 ( L) = Γd eff L . (4)

180
 Descrierea câmpului SH în spaţiul real presupune ca d(x) constă într-o succesiune de
domenii în care coeficientul de neliniaritate ± deff schimbă semnul la fiecare din poziţiile xj.
Dacă se notează cu gj semnul şi cu lj lungimea fiecărui domeniu j, câmpul electric al SH
devine
iΓd eff N
E2 = ∑ g k [exp(− i∆kxk ) − exp(− i∆kxk −1 )]
∆k k =1
(5)

unde N este numărul de domenii. Schimbarea de semn într-o structură perfectă de domenii
are loc la fiecare din poziţiile xk,0 care sunt alese pentru a satisface relaţia:
exp(− i∆k 0 xk , 0 ) = (− 1)
k
(6)
unde ∆k0 este neadaptarea vectorilor de undă la lungimile de undă date.
Pentru o structură de cristal cu DPP de ordinul 1 cu factor de umplere de 50%,
L ∆k
xk=klc, N = = L . Relaţia (5) devine
lc π
2
E 2,ideal ≈ iΓg1 d eff L . (7)
π
Pentru QPM simetric de ordinul 1 condiţia de cvasi-adaptare de fază este
2π
∆k Q = ∆k − =0 (8)
Λ
unde perioada reţelei Λ este egală cu dublul lungimii de coerenţă (Λ= 2lc). Mărimea KR=2π/Λ
se numeşte vectorul reţelei. Condiţia (8) poate fi exprimată astfel:
∆k Q = ∆k − K R = 0 (9)
Din comparaţia relaţiilor (4) şi (7) rezultă că la o structură perfectă pentru QPM de
ordinul 1 coeficientul efectiv de neliniaritate se reduce cu un factor de 2/π în comparaţie cu
interacţia de adaptare de fază conventională.
2. Adaptarea şi lărgimea de bandă a structurilor cu domenii PP
Pentru a evalua utilitatea dipozitivelor bazate pe QPM în aplicaţii practice, este
important să se stabilească toleranţele la variaţiile de temperatură, lungime de undă, unghi,
etc. prin stabilirea efectelor lor asupra eficienţei dispozitivului.
Pentru QPM de ordinul 1, la nivele scăzute ale eficienţei de conversie, raportul dintre
puterea P2ω generată în armonica a doua şi puterea radiaţiei fundamentale Pω poate fi
aproximată cu o relaţie similară celei pentru SHG cu adaptare de fază [6]:
2
2  2d eff   ∆k L 
2ω   sin 2  Q 
P2ω
≅  π  L2 Pω  2  (10)
Pω n ε 0c
3 3
A  ∆kQ L  2
 
 2 
unde Pω/A este densitatea de putere a radiaţiei fundamentale incidente, L: lungimea de
interacţie în cristal, n: indicele de refracţie pentru radiaţia fundamentală, c: viteza luminii, ε0:
permitivitatea dielectrică a vidului, ω: frecvenţa fundamentală, deff: coeficientul neliniar
efectiv al cristalului. Factorul de adaptare de fază din ecuaţia (10) este
sin 2 (∆kQ L / 2) ,
sin c 2 (∆kQ L / 2) =
(∆kQ L / 2) 2
adică curba intensităţii SH are aceeaşi formă ca în cazul adaptării de fază convenţionale, dar
este schimbată de vectorul structurii periodice care intervine în relaţia de adaptare de fază.
181
 Factorul sinc2(∆kQL/2) are valoarea ½ pentru ∆kQL/2 = 0.4429π. Din această condiţie
se calculează benzile de acceptanţă pentru diferiţi parametri care pot afecta valoarea lui ∆kQ.
Se poate calcula cât de rapid se schimbă valoarea lungimii de undă pentru adaptare de fază cu
variaţia unui anumit parametru.
În general, ∆kQ în funcţie de un parametru ζ şi lungimea de undă λ poate fi dezvoltată
în serie Taylor în jurul valorii ζ0 care realizează QPM pentru λ=λ0 (astfel încât
∆kQ(ζ0,λ0)=0):
∂∆k Q ∂∆k Q 1 ∂ 2 ∆k Q
∆k Q (ζ , λ ) = (ζ − ζ 0 ) + (λ − λ 0 ) + (ζ − ζ 0 ) 2
+ ... (11)
∂ζ ∂λ 2 ∂ζ 2
Dacă ∆kQ are o dependenţă de ordinul 1 faţă de ζ, în mod obişnuit se pot neglija
termenii de ordin superior din dezvoltarea în serie. Valoarea benzii de acceptanţă la semi-
amplitudine (FWHM) pentru parametrul ζ, notată cu δζ, se calculează fixând λ = λ0 şi
rezolvând ecuaţia (11) pentru valoarea (ζ - ζ0) care satisface relaţia ∆kQL/2 = 0.4429π şi apoi
multiplicând cu 2 această valoare. Această procedură dă:
−1
5.57 ∂∆k Q
δζ = . (12)
L ∂ζ
Această relaţie se foloseşte la calculul benzii de acceptanţă pentru perioadă, lungimea de
undă fundamentală, unghiul de incidenţă, temperatură. Rata de acordabilitate a lungimii de
undă pentru QPM cu parametrul ζ rezultă egalând cu zero relaţia (11) şi folosind (12):
∂∆kQ
∂ζ δλ
λ − λ0 = (ζ − ζ 0 ) = (ζ − ζ 0 ) (13)
∂∆kQ δζ
∂λ
2.1. Lărgimea de bandă spectrală
Deoarece acordarea lungimii de undă fundamentale nu are nici un efect asupra
periodicităţii structurii, singura contribuţie la derivata lui ∆kQ funcţie de ζ = λ, provine din
termenul legat de material ∆k. Lărgimea de bandă spectrală care rezultă din relaţiile (2) şi
(11) este
−1
0.4429λ n 2 − n1 ∂n1 1 ∂n 2
δλ = + − (14)
L λ ∂n 2 2 ∂λ
unde derivatele sunt evaluate la lungimile de undă respective.
2.2. Lărgimea de bandă termică
Când temperatura se schimbă, pe lângă schimbarea lui ∆k cauzată de dependenţa de
temperatură a indicilor de refracţie, expansiunea termică poate modifica atât perioada Λ, cât
şi lungimea L a cristalului. La calculul lărgimii de bandă termică trebuie luată în considerare
derivata produsului ∆kQL:
∂  ∂∆k ∂K R  ∂L ∂∆k πL  1 ∂∆n 
(∆k Q L) = L −  + (∆k − K R ) =L + α∆kL =  +α (15)
∂T  ∂T ∂T  ∂T ∂T l c  ∆n ∂T 
1 ∂l ∂L ∂K
unde coeficientul liniar de expansiune termică α = , = αL , R = −αK R şi ∆n=n2–n1.
l ∂T ∂T ∂T

182
Cu relaţiile (15) şi (12) rezultă banda de acceptanţă termică
−1
0.4429λ ∂∆n
δT = + α∆n . (16)
L ∂T
În cazul QPM, deoarece se folosesc polarizări cu aceeaşi direcţie, se poate obţine o
bandă largă dacă indicii de refracţie pentru cele două unde au o variaţie cu temperatura cu
dispersie mică faţă de lungimea de undă. La fel ca banda spectrală, banda termică creşte spre
lungimi de undă mai mari.
2.3. Acordabilitatea unghiulară şi acceptanţa unghiulară
Condiţia de QPM depinde de unghiul între vectorul reţelei KR şi vectorul undei
fundamentale k1. Aceasta constituie atât un mijloc de acordare a condiţiei de PM, cât şi o
limitare a benzii de acceptanţă unghiulară. Atunci când QPM se realizează într-un cristal
birefringent, efectele datorate QPM şi birefringenţei apar simultan. Dacă propagarea undei
fundanmentale se face după axa cristalografică x, iar cele două unde sunt polarizate pe
direcţia axei z, acceptanţa unghiulară la o rotire a cristalului cu un unghi mic în jurul adaptării
necritice de fază după axa y este dată de relaţia [1]
−1
n l  4k  B ( x, z ) n2 B1 ( x, z ) 
δν y ≈ 2 1.772 2 c 1 + 1  2 −  (17)
n1 L  ∆k '  n2 n1 n1 
unde B1,2(x,z) este birefringenţa la lungimile de undă fundamentală şi armonica a doua în
planul cristalografic (x,z), care se poate exprima cu relaţia
2 2
nx1, 2 − nz1, 2
B1, 2 ( x, z ) = 2
nz1, 2 . (18)
2nx1, 2
Pentru valori mici ale ungiului ν între direcţia de propagare a undei fundamentale şi vectorul
reţelei periodice, variaţia indicelui de refracţie pentru o undă polarizată în planul (x,z) este
n xz1, 2 (ν ) = n z1, 2 (0) + B1, 2 ( x, z ) sin 2 (ν ) . (19)
În aceleaşi condiţii de propagare, la o rotire a cristalului cu un unghi mic după axa x
faţă de direcţia de polarizare a undei fundamentale, obţinem pentru acceptanţa unghiulară
0.2214λ
δν x ≈ 2 (20)
L B2 ( y, z ) − B1 ( y, z )
La o rotire a cristalului cu un unghi mic după axa z, acceptanţa unghiulară corespunzătoare
este
1.772l c
δν z ≈ 2 (21)
L
3. Studiu experimental
În cadrul lucrării vor fi măsurate caracteristici de eficienţă şi stabilitate ale armonicii a
doua optice (532nm) generată într-un cristal PP-KTP iradiat cu fasciculul fundamental
(1064nm) al unui sistem microlaser.
Cristalul PPKTP are lungimea de 8 mm, lăţimea de 2 mm şi înălţimea de 1 mm.
Perioada domeniului PP este de 9,0 µm, pentru SHG la 1064 nm, la o temperatură a
cristalului de 30 ÷ 35 0C, având factorul de umplere al domeniului PP în limitele de eroare de
40 ÷ 60 %. Stabilizarea termică a cristalului PPKTP este realizată cu un element Peltier şi un
termistor conectate la un regulator de temperatură.

183
 În tabelul 1 sunt specificate caracteristici de fascicul ale sistemului microlaser cu emisie
în pulsuri de nanosecunde construit în Laboratorul de Laseri cu Corp Solid din INFLPR.
Tab.1. Caracteristici ale sistemului microlaser
1 Lungime de undă laser (nm) 1064
2 Regim de lucru Q-switch pasiv cu cristal de
absorbant saturabil Cr:YAG
3 Energie puls laser (µJ) > 20
4 Durată puls laser (ns) ≈ 1,5
5 Frecvenţă de repetiţie puls laser (Hz) ≈ 900
6 Profilul radial de intensitate al fasciculului laser Dominant TEMoo
7 Talia fasciculului w0(mm) ≈ 0.1
8 Divergenţa fasciculului laser Θ (mrad) <4

3.1. Calculul perioadei reţelei cristaline Λ în cristale cu domenii periodic polarizate (fig. 2).
2π 2π
k (2ω ) − 2k (ω ) − =0, k (ω ) = n z (ω ) (22)
Λ λ
unde k este amplitudinea vectorului de undă.
Relaţiile Sellmeier care exprimă dependenţa indicilor de refracţie de lungimea de undă
λ exprimată în µm, sunt [7, 9]:

0.03901
− 0.01327λ2 ,
2
nx = 3.0065 +
λ − 0.04251
2

0.04154
− 0.01408λ2 ,
2
n y = 3.0333 + 2 (23)
λ − 0.04547
0.05694
− 0.01682λ2 .
2
nz = 3.3134 + 2
λ − 0.0558
Dependenţa cu lungimea de undă a coeficienţilor termo-optici ai KTP, exprimată prin
relaţii de fitare polinomiale, a fost publicată în referinţele [8, 9].
Conform referinţei [8] relaţiile sunt
−6
∂nx  1.427 4.735 8.711  10
= 3 − 2 + + 0.952  o
∂T  λ λ λ  C
∂n y  4.269 14.761 21.232  10
−6
= 3 − + − 2.113  (24)
∂T  λ λ2 λ  C
o

−6
∂nz  12.415 44.414 59.129  10
= − + − 12.101
∂T  λ3 λ2 λ  C
o

unde λ este exprimată în µm.

Coeficienţii de dilatare termică după cele trei axe cristalografice sunt
1
α x = 11 × 10− 6 0 ,
C
1
α y = 9 × 10− 6 0 , (25)
C
1
α z = 0.6 × 10− 6 0 .
C
184
 P(ω) P(2ω) P(ω)
z PP-KTP
x
x
y

Fig. 2. Structura cristalului PP-KTP

3.2. Se măsoară energia pulsurilor laser la lungimea de undă fundamentală de

1064nm (fără cristalul PPKTP) cu un detector piroelectric conectat la calculator printr-o
interfaţă USB. Montajul experimental este arătat în fig. 3. Durata măsurării: 1 minut. Vor fi
determinate: energia medie, abaterea standard şi intervalul v-v.
L 532 nm DT
PPKTP
1064 nm 1064 nm 532 nm
µlaser

MC FT
AT
MT xyz USB
Calculator
PC
UCT

Fig.3. Schema optică a montajului experimental. µlaser: microlaser;

AT: atenuatori optici; L: lentiă convergentă; MC: montură cristal dublor, cu element Peltier şi termistor;
UCT : unitate de control al temperaturii; MTxyz : măsuţă de translaţie după trei axe;
FT: filtru care transmite la 532 nm ; DT-detector piroelectric; USB: interfaţă USB.

3.3. Se măsoară diametrul 1/ e2 al fasciculului laser în planul focal al lentilei de

focalizare cu o cameră CCD conectată la calculator. Atenuarea intensităţii fasciculului sub
valorile de saturaţie ale camerei CCD se realizează cu un set de atenuatori optici calibraţi
pentru lungimea de undă de 1064 nm.
Se calculează densitatea de putere maximă a fasciculului (la axa de propagare x,
fig.2), în aproximaţia unei distribuţii transversale de intensitate de tip gaussian.

3.4. Se poziţionează cristalul PP-KTP în lungul direcţiei de propagare a radiaţiei laser,

cu faţeta de intrare aliniată normal pe fasciculul incident. Se optimizează orientarea
cristalului prin rotaţii fine în jurul axelor y, z (fig.2), astfel încât eficienţa SHG să fie maximă.
Se măsoară acceptanţa termică a cristalului neliniar (se trasează experimental
dependenţa cu temperatura a intensităţii armonicii a doua) considerată ca lărgimea la
semiînălţime a curbei.
Se compară valoarea măsurată a acceptanţei termice cu cea calculată cu ajutorul
relaţiei (16).

3.5. La temperatura optimă de lucru a cristalului PP-KTP se măsoară eficienţa de

conversie funcţie de intensitatea fasciculului laser incident. Vor fi considerate valorile medii
ale energiei pulsului SH măsurate pe un interval de 1 minut.
185
 La intensitatea maximă a fasciculului fundamental (fără atenuatori), se măsoară
stabilitatea energetică a pulsului SH pe un interval de măsurare de 1 minut. Se determină:
energia medie, abaterea standard şi intervalul v-v al pulsului SH;
Se compară stabiltatea fasciculului SH cu cea a fasciculului fundamental.

Referinţe

1. M.M.Fejer, G.A.Magel, D.H.Jundt and R.L.Byer,”Quasi-phase matched second harmonic

generation: tuning and tolerances”, IEEE J.Quantum Electron. QE-28,2631-2654 (1992).

2. Hiromasa Ito,”Nonlinear optics using periodic domain inverted structures”, Nonlinear

Optics 7,327-331 (1994).

3. M.Ohashi, C. Takyu ,H. Ito, H.Taniguchi ,”Ferroelectric periodic domain inversion by

electron beam writing in optical nonlinear crystal “, Electronics and Comunications in Japan,
Part 2, Vol 78,No.4 (1995).

4. H.Ito, C.Takyu, M.Ohashi, M.Sato,”500µm-Thick periodic volume domain grating of

LiTaO3 fabricated by static electric field”, Nonlinear Optics, Vol 14, 283-289 (1995).

5. L.E. Meyers, R.C. Eckardt, M.M. Fejer, R.L. Byer, W.R. Rosenberg, J.W. Pierce, "Quasi-
phase-matched optical parametric oscillator in bulk periodically poled LiNbO3", JOSA B,
Vol. 11, No. 11, 2102-2116 (1995).

6. N. Bloembergen, Nonlinear Optics (Benjamin, New York 1965).

7. Crystal Guide, 1997/98, CASIX, China.

8. W. Wiechmann, S. Kubota, T. Fukui, and H. Masuda, “Refractive-index temperature

derivatives of potassium titanyl phosphate”, Opt. Lett., Vol. 18, August 1993, pp. 1208-1210.

9. K. Kato, “Temperature Insensitive SHG at 0.5321 µm in KTP”, IEEE J. QE., Vol. 28, Oct.
1992, pp. 1974-1976.

186